66 ISSN 0216 - 3128

PENGARUH GRANULASI SERBUKKONSENTRASI HN03 PEMBUATANDENGAN PROSES KIMIA KERING

Indra SuryawanPusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

ABSTRAK

Indra Suryawl11/

DANBOLA

PENGARUH GRANULASI SERBUK UJOS DAN KONSENTRASI HNOJ PEMBUATAN BUT/RAN

BOLA DENGAN PROSES KIMIA KERING. Telah dilakukan pembuatan butiran bola dengan granulasi

proses kimia kering terhadap perubahan distribusi serbuk UJO/i dan konsentrasi pelarut HNOJ. Ukurandistribusi serbuk UJO/i adalah 150, 200, 250, 300 dan 325 mesh dan konsentrasi HNOJ adalah 2, 3, 4 dan 5

N di amati sebagai variabel penelitian. Tahap pertama dilakukan pengayakan serbuk UJO/i dan pelarutan

dengan HNOJ dan tahap kedua proses sol-gel, pengeringan dan kalsinasi. Kondisi granulasi proses kimiakering yang paling baik pada distribusi ukuran serbuk UjO/i lebih besar 300 mesh dengan konsentrasiHNOj 4 N. Ukuran serbuk 300 mesh setelah di bentuk koloid dan proses peptisasi. Larutan sol yang di

hasilkan di umpankan pada proses gelasi untuk membentuk butiran bulat. Butiran di kalsinasi padatemperatur 75{fC dan butiran tidak menunjukkan adanya retakan atau pecah.

ABSTRACT

THE INFLUENCE OF UJOS POWDER GRANULATION AND HNOJ CONCENTRATION OFMICROSPHERE PRODUCTION BY DRY CHEMICAL PROCESS. The microsphere has been prepared

on the UjO/i powder distribution and UjO/i dissolve concentration by dry chemical process granulation. Thesize of UjO/i powder distribution of 150, 200, 250, 300 and 325 mesh and HNOj concentration of 2, 3, 4and 5 were chosen as variables. The UjO/i powder were sieved and dissolve by HNOjfor the first step and

the sol-gel process, drying and calcinations for the scond step. The best condition of the dry chemicalprocess granulation to UjO/i powder size biggest of 300 mesh with HNOj 4 N consetration. The powderwith mesh 300 have bee shaped as colloid and done with peptisation process. The sol solution was used asfeed of gelation process to microsphere shape. The microsphere were calcinated of 75(!'C temperatures andthe microsphere were unbroke.

PENDAHULUAN

Pembuatan bahan bakar reaktor suhu tinggi dapatmelalui jalur proses kimia kering atau prosesgranulasi (dry chemical process) atau proses

kimia basah (Wet chemical process atau proses sol­gel). Pembuatan bahan bakar dengan proses kimiakering maupun basah awal pembuatannyamenggunakan larutan uranil nitrat. Pada prosesgranulasi digunakan serbuk U30S• sedangkan pad aproses basah larutan uranil nitrat langsungdilakukan peptisasi menjadi larutan sol. Proseskimia kering di awali dengan pembuatan serbukyaitu proses pengendapan untuk mendapatkansenyawa amonium diuranat [(NH4)2U207] dandilanjutkan dengan kalsinasi. Untuk mendapatkandistribusi ukuran serbuk dilakukan granulasidengan menggunakan ball mill dan di ayak. Tujuangranulasi adalah untuk memperoleh serbuk denganukuran yang bervariasi sehingga diketahui ukuran

optimum yang menghasilkan kernel untuk bahanbakar yang memenuhi spesifikasi sifat kimiamaupun fisis. Proses pembuatan kernel denganproses kimia kering serbuk U30S dilakukanpelarutan tetapi dijadikan koloid dalam larutanasam nitrat.

Larutan sol hasil peptisasi yang berbentukkoloid di lakukan gelasi dengan meneteskan dalamkolom gelasi yang berisi media NH40H.

Kelemahan pembuatan bahan bakar kernel U02dengan proses kering adalah resiko kehilanganU30S selama proses berlangsung cukup besarkarena menggunakan bahan baku berbentuk serbuksehingga kurang efisien. Pembuatan bahan bakarkernel U02 dengan proses basah di lakukanmenggunakan umpan berupa larutan garam uranildengan konsentrasi uranium tinggi dengan asambebas rendah. Kendala selama ini dalam membuat

kernel dengan mengguankan larutan U02(N03)2

Prosiding PPI - PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2006

Imira Suryawan-, ISSN 0216-3128 67

adalah lamanya membuat umpan larutanUOZ(N03)z dalam mengendalikan asam bebasrendah dan konsentrasi uranium yang tinggi.Pembuatan larutan sol diJakukan denganmereaksikan larutan UOZ(N03)Z dengan senyawaorganik PVA dan ditambahkan zat aditif untukmemperkuat tegangan muka butiran bola yangterbentuk(I.Z).

~8

u~+

Gambar I. Struktur kristal kernel VO]

Pembentukan butiran microsphere dalambentuk gel dilakukan dengan meneteskan larutansol dalam media NH40H pada proses gelasi.Proses ini memiliki beberapa kelebihan yaitumampu menghasilkan densitas dan homogenitasyang tinggi dan ukuran diameter, porositas sertakomposisi kernel dapat diatur dengan mudah.Beberapa proses basah atau proses sol-gel yangtelah dikembangkan di berbagai negara, misalnya :KEMA dari Belanda, ORNL dari Amerika Serikat,NUKEM dari Jerman Barat, CNEN dari Italia,KFA dari Jerman. Secara garis besar prosespembuatan bahan bakar kernel UOz melalui prosessol-gel diJakukan dalam tahapan-tahapan berikutyakni : pembuatan larutan uraniJ nitrat, pembuatanumpan gelasi, proses gelasi, pencucian,pengeringan, kalsinasi, reduksi dan sintering.

Proses sol-gel yang telah diteliti selainsecara eksternal yaitu dengan menggunakan mediaNH40H juka dilakukan secara internal, metodeinternal dilakukan di mana larutan sol fase air yangmengandung uranium (IV) diteteskan kedalamkolom yang berisi medium organik 2 etil hexanol.Dengan cara demikian akan terjadi proses ekstraksiair dan larutan sol berubah menjadi padatan gel.Sedangkan cara internal juga diJakukandilaboratorium KEMA (BeJanda) dan KFA

(Jerman) adalah larutan uraniJ nitrat distabilkandengan urea dan diberi hexa metilen tetra amin(HMTA) sebagai donor amoniak(3,4). Larutan solditeteskan ke dalam kolom yang berisi mediaminyak parafin yang dipanas, sehingga terjadireaksi peruraian HMT A dan menghasilkan amoniakdan selanjutnya terjadi reaksi larutan sol denganamoniak menjadi padatan (NH4hUz07 (ADU)berbentuk butir bola. Proses selanjutnya adalahpencucian, pengeringan, kalsinasi (dalam atmosfer

udara), reduksi (dalam atmosfer Hz), sintering danpelapisan.

TAT A KERJA

Bahan yang digunakan

Larutan UOZ(N03)Z, NH40H, PVA, HN03,serbuk UOz, parafin, Span-80, HzO dan bahan ­bahan analisis.

Alat yang digunakan

Alat gelas, tungku kalsinasi, cawanpenggerus, ayakan, SEM, Mikroskop optik,Surface Area Analyzer NOVA-I 000, Neracaanalitik.

Cara kerja

I. Mengkalsinasi serbuk senyawa UOz pad atemperatur 800°C selama 4 jam dan menjadisenyawa U30g•

2. Penggerusan dan pengayakan serb uk U30g•

3. Identifikasi distribusi ukuran butir serbuk

U30g, yang lolos ayakan -150, -200, -250, ­300 dan -325 mesh.

4. Koloidisasi ke dalam larutan HN03 2, 3, 4 dan5 N dan dipanaskan pada temperatur 70°Cselama 3 jam.

5. Penambahan poli vinil alkohol yang telahdilarutkan dengan HzO dan span, di panaskansampai 90°C selama 10 menit.

6. Hasilnya adalah larutan sol dan di lakukangelasi untuk membentuk butiran-butiran bola(kernel).

7. Pencucian, pengeringan dan kalsinasi kernelyang terbentuk.

8. Analisis sifat fisis dan stukturmikro kernel di

analisa dengan mikroskup optik atau ScanningElectron M.icroscope.

Prosiding PPI - PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Jull 2006

68 ISSN 0216-3128

PYA

Indra SlIryaW(11I

PEMANAS

Span-80

~

PEMANAS

Parafin

Gombar 2. Pembentukan larutan koloid don sol melalui proses kimia kering

.••m ••••" oi:~rhI:iHi II..&. LI.o~

\1...1 •••• 1

Lu'iU+ll.W1 tiHC·.

",0 -

Bo.- U 111

..•••••••,:.q..(•••••.•lI,oJ

Gombar 3. Diagram oUr pembuatan kernel VO] (microsplrere) dengan proses kimia kering

HASIL DAN PEMBAHASAN

Hasi\ penelitian dengan proses kimia kering(dry chemical process) menggunakan bahan bakuserbuk U30g dengan variabel distribusi ukuran

serbuk (mesh) dan konsetrasi HN03, sebagai hasilbutiran bentuk bola pad a proses gelasi dan kualitasbutiran seperti Tabel 1 dan 2, Gambar 4 sampai 8.Kualitas hasil butiran bola di amati mulai dari

pencucian, di keringkan dan di kalsinasi sampai

Prosiding PPI - PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2006

Indra Suryawan ISSN 0216-3128 69

temperatur 750°C. Oistribusi ukuran serbuk U30S

150 mesh, pada pelarutan dalam HN03 4N selama4 jam, serbuk U30S membentuk koloid sebanyak40 % dan sebagian besar masih berbentuk serbukdan mengendap. Larutan tersebut jika di lakukanpeptisasi menjadi larutan sol, kemudian diteteskan dalam kolom gelasi, butiran bola yangterbentuk setelah sampai di dasar kolom akanpecah, seperti ditunjukkan pada Gambar 4.

Oengan ukuran serbuk U30S 150 mesh, tidakterbentuk butiran bola pada proses gelasi denganbaik, karena serbuk yang tidak membentuk koloidakan mengisi sebagian butiran bola.

Tabel 1. Pengaruh ukuran serbuk U30S dalam

HN034 N terhadap kualitas butiran gelhasH gelasi dan temperatur kalsinasi750 "c.

Serbuk

HasilKualitas

UJOS

butiranbutiran setelah

Pengamatan

Mesh

proseskalsinasi

MO

I!elasi -150+200Tidak bulat-Gb4

-200 +250BulatTidak bulatGb5

-250 +300BulatBulatltidak rataGb6

-300 +325BulatBulatGb 7

-325BulatBulatGb 8

Gambar 4. Butiran bola hasil gelasi yang dibuatdari distribusi serbuk UJOS-150 + 250mesh (pembesaran 100 X).

Serbuk yang tidak terbentuk koloid padaproses peptisasi tidak bereaksi dengan PVA dantidak terikat dengan span sehingga jika adapengaruh getaran atau tekanan akan mudah untukmendesak sekelilingnya dan butiran bulat yangterbentuk akan pecah. Untuk ukuran serbuk U30S­

200 +250 mesh, dalam pelarutan 80 % serbukmembentuk koloid, larutan sol yang dihasilkanpad a peptisasi setelah di gelasi terbentuk butiranbola dan setelah dikeringkan tidak pecah, tetapi

pada kalsinasi sampai temperatur 750°C butiranberubah bentuk atau pecah, seperti ditunjukkanpada Gambar 5. Butiran bola pecah pada kalsinasikerena serbuk U30S yang tidak bereaksi denganPVA mudah berubah struktur baik pereganganmaupun penciutan dan yang tidak terikat denganpartikel yang lain, sehingga bentuk butiran yangsemula bulat karena terjadi interaksi di dalamnyamenyebabkan terjadi perubahan bentuk.

Oistribusi ukuran serbuk U30S 250 mesh,dalam pelarutan 90 % serbuk membentuk koJoid,larutan sol yang dihasilkan pad a peptisasi setelah digelasi terbentuk butiran bola dan setelahdikeringkan tidak pecah. Hasil kalsinasimenunjukkan butiran tetap utuh yaitu bentuknyabulat, tetapi permukaannya tidak rata, sepertiditunjukkan pada Gambar 6. Butiran bola yangterbentuk pada proses gelasi dan setelah di kalsinasinampak tidak rata karena sisa serbuk yang terikatdalan butiran dan waktu pemanasan terlepassehingga pada permukaan butiran membentukrongga-rongga pada permukaanya.

Ukuran serbuk U30S -300 + 325 dan -325mesh, dalam pelarutan 97 % serbuk menjadipartikel koloid, larutan sol yang di hasil setelah diumpankan pada kolom gelasi membentuk butiranbola yang sarna bentuk dan ukurannya. Butiransetelah di kalsinasi sampai 750°C tetap utuh, sepertidi tunjukkan pada Gambar 7 dan 8.

Oistribusi ukuran serbuk ~ 300 mesh padapelarutan dengan konsentrasi HN03 4 N akanmembentuk koloid akibat dari setiap butiran serbuksebagian akan terlarut dalam asam nitrat dansebagian lagi berbentuk partikel koloid. Oenganmakin besamya distribusi serbuk akan lebih mudahterlarut dalam HN03 dan asam bebas larutan labihrendah dari 3 N.

Pengaruh konsentrasi HN03 sebagai pelarutserbuk U30S dengan distribusi ukuran 300 meshhasilnya di tunjukka pada Tabel 2. Padakonsentrasi HN03 2 N butiran yang terbentuk padaproses gelasi bulat, tetapi antar butiran salingmenempel (lengket) dan setelah di keringkan ataukalsinasi butiran setelah di pisahkan bentuknyamenjadi setengah bulatan. Larutan sol yang di buatdengan konsentrasi HN03 2 N kandungan H20

dalam larutan tinggi sehingga dalam proses gelasisetelah sol bereaksi dengan NH40H tidakseluruhnya H20 terpisah dan setelah sampai dasarkolom antar butiran salang menempel. Pelarutanserbuk dengan konsentrasi HN03 4 N hasil butiranbola pada gelasi bulat dan setelah di kalsinasibentuknya tetap stabil.

Prosiding PPI • PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2006

70 ISSN 0216 - 3128 Indra Suryawoll

Dengan menggunakan. HN03 4 N, larutansol yang di hasilkan mempunyai YiskositaJ, yangkompatibel sehingga setelah dilakukan I gelasibutiran bola yang terbentuk kandungan H20 rendahdan asam bebas dalam sol bereaksi sempuma

I

dengan NH40H. Pelarutan serbuk denganI

konsentrasi HN03 5 N, sol yang di hasilkan dan

setelah di umpankan pada proses gelasi membentukbutiran bulat, karena keasamanya relatif tinggisehingga waktu di keringkan pada temperatur100°C butiran bola sudah ada yang pecah.

I

Gambar 5. Butiran bola hasil gelasi dan 'kalsinasi yang dibuat dengandistribusi serbuk UJDs -200 +250mesh (pembesaran 100X) I

I

I

I

Gambar6. Butiran bola hasil gelasii dan kalsinasi yang dibuat dengan distribusi serbuk UJDs -250+300 mesh (pembesaran 1,00dan 50 X)

Gambar 7. Butiran bola hasil gelasi dan kalsinasi yang dibuat dengan distribusi serbuk V.IOS -300 +325mesh (pembesaran 100 X)

Prosiding PPI - PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2006

lndra Suryawan ISSN 0216 - 3128 71

Gambar 8. Butiran bola hasil gelasi dankalsinasi yang dibuat dengandistribusi serbuk UJOS -325 mesh(pembesaran 20 dan 100 X)

Tabel 2. Pengaruh konsentrasi HNOJpembentukan koloid dengan distribusiukuran serbuk UJOS 300 mesh terhadapkualitas butiran bola hasil gelasi.

Konsentrasi Hasil butiranKualitas butiranHNO)

proses gelasisetelah kalsinasi2

Bulat dan lengketTidak bulat3

BulatAdayang tidakhulat4

BulatBulat5

BulatPecah setelah kering

KESIMPULAN

I. Dari penelitian proses kimia kering untukpembuatan butiran berbentuk bola (kernel)terhadap perubahan ukuran distribusi serbukU30g dan konsentrasi pelarut HN03 yang telahdi lakukan dan hasilnya adalah sebagaiberiukut,

2. Ukuran Distribusi serb uk 300 mesh setelah di

bentuk koloid, larutan sol yang di hasilkan dandi umpankan pada proses gelasi untukmembentuk butiran bulat, butiran tidakmenunjukkan adanya retakan atau pecahsetelah di kalsinasi pada temperatur 750°C.

3. Konsentrasi HN03 4N dapat melarutkanserb uk U30g dengan baik menjadi koloid,setelah dilakukan peptisasi di hasilkan larutansol dan membentuk butiran bulat pada prosesgelasi.

DAFT AR PUST AKA

I. MILLER, R.S., O'LEARY, J, PremaryCharacterization and Standarization ofUranium and Thoria Powder for Extrusion,Allis Chalmer, Manufacturing Company,

Nuclear Powder Dept. Oak Ridge NationalLaboratory, USA, December, 1967.

2. NICKEL, H, KFA Contribution within the

Frame of the German High TemperatureReactor Fuel Development Program, Institutefur Reaktorwerkstoffe, German., 1970.

3. PETTI, D.A., BUONGJORNO, J., MAKI,J.T., MILLER, G.K., XXXX, Key Differencesin The Fabrication of US and German Triso

Coated Particle fuel and their Implications onFuel Performance, Idaho National Engineeringand Environmental Laboratory, USA.

4. PRIHASTONO, H, Pembuatan Kernel U30g

dengan Proses Gelasi Internal-Dehidrasi dalamMedium 2-Etilheksanol, Skripsi, ProgramStudi Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu

Pengetahuan, Universitas Negeri Yogyakarta,2004.

TANYAJAWAB

Triyono

- Apakah ada pengaruhnya proses granulasiterhadap suhultemperatur furnace dengan deviasisuhu yang diterapkan, berapapenyimpangan/deviasi suhu yang diijinkan ?

Indra Suryawan

- Suhu pemanasan pada kalsinasi tergantung darihasil butiran yang dihasilkan pada prosesgelasi, jika ukuran distribusi serbuk UJDIimenghasilkan kualitas butiran bulat yang baikmaka pada pemanasan pada suhu tinggi butiranbentuknya akan stabil, yaitu tidak pecah danbulat.

- Kami tidak melakukan kalibrasi suhu padatungku kalsinasi sehingga tidak tahu kesalahansuhu pada termokopel dan suhu dalam tungku

Supriyanto C.

- Proses pembuatan butiran bulat bagaimana untukmendapatkan butiran tahan pecah ?

Indra Suryawan

- Untuk mendapatkan butiran yang bulat dantahan terhadap suhu tinggi dilakukan denganbanyak parameter. Parameter-parameter yangditeliti mulai dari proses sol, proses gelasi,proses pencucian sampai proses sinter.

Prosiding PPI • PDIPTN 2006Pustek Akselerator dan Proses Bahan· BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2006