HasH Penelitian P2PLR Tahun 2002

MIGRASI RADIONUKLIDA KOBAL T DALAM BATUAN TUFAANDARI GALaN TAPAK PENYIMPANAN LIMBAH

LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA

Teddy SumantryPusat Pengembangan Pengelolaan Limbah Radioaktif

ABSTRAKMIGRASI RADIONUKLIDA KOBAL T [Co~+] DALAM BATUAN TUFAAN DARi

CALON TAPAK PENYIMPANAN LlMBAH LEMAHABANG SEMENANJUNG MURIA. Telahdilakukan penelitian migrasi radionuklida dalam bailer alami tufaan dari Galan tapakpenyimpanan limbah Lemahabang Semenanjung Muria. Tujuan penelitian ini adalah untukmempelajari migrasi radionuklida Co2+ (kobalt) dalam batuan tufaan dari cajon tapakpenyimpanan limbah Lemahabang. Penelitian ini dilakukan dengan cara melakukan kontakiadionuklida dalam larutan dan padatan dengan pengocokan. Koefisien distribusi, Kd, kemudiandihitung dengan mengukur konsentrasi unsur dalam larutan sebelum dan sesudah pengocokan.Pengukuran dilakukan dengan Spektrometri Sera~an Atom (SSA). Hasil peneiitianmenunjukkan bahwa konsentrasi kobalt tersorpsi, [Co +]5' dalam batuan tufaan naik secaraprogresif sebagai fungsi konsentrasi dalam larutan, [Co2+Jr, hingga dicapai suatu batasmaksimum. Adanya karbonat dalam fase larutan dapat meningkatkan koefisien distribusisehingga meningkatkan retardasi migrasi radionuklida.

ABSTRACTMIGRA TION COBAL T RADIONUCLIDE [C02+] IN ROCK TUFAAN FROM

CANDIDA TE DEPOSITORY TREAD WASTE LEMAHABANG OF PENINSULA MURIA. Havebeen done research migration of radionuclide in natural barier tufaan from candidate ofdepository tread waste of LemahDbang of Peninsula Muria. Target of this Research is to learnmigration of radionuclide cobalt in rock tufaan from candidate of depository tread wasteLemahabang. This Research is done by contact of radionuclide in condensation and solid byagitation. Distribution coefficient, Kd, is counted with measuring concentration of element incondensation before and hereafter agitation. Measurement conducted with Spectrometry ofAtom Absorption (SSA). Result of research indicate that concentration of cobalt sorption,[C02+1s, in rock of tufaan go up progressively as function of concentration in condensation,[C02+1L, till maximum boundary. existence of Carbonate in phase of condensatior) can improvecoefficient of distribution so that improve retardation of radionuclide migration.

PENDAHULUANMigrasi radionuklida dalam berbagai barrier alami dan barrier rekayasa

sistem penyimpanan limbah radioaktif untuk menunjang litbang sistempenyimpanan akhir limbah teknik tanah dangkal. Dalam sistem penyimpanaoakhir limbah dengan teknik tanah dangkal menganut sistem penghalangberlapis (multi barrier system) I yang meliputi sistem penghalang buatan(engineering barrier system) dan penghalang alami (natural barrier). Aplikasidari sistem ini dimaksudkan untuk menjaga agar paket-paket limbah yang adadi dalam fasilitas penyimpanan tak terjangkau oleh aliran air tanah yangmungkin menyusup ke dalam tempat penyimpanan. Seandainya paket-paketlimbah tersebut dapat terjangkau oleh aliran air tanah, maka diharapkan sistem

Hasil Penelitian P2PLR Tahun 2002

penghalang berlapis ini mampu menyerap radionuklida yang ikut hanyutbersama aliran air.Teknik penyimpanan tanah dangkal merupakan pilihan umum yang banyakdilakukan di beberapa negara seperti Amerika, Finlandia dan dikhususkanuntuk limbah dengan aktivitas rendah dan sedang tanpa mengandungradionuklida berumur panjang.

Tujuan penyimpanan limbah tersebut ialah mengisolasi radionuklidadalam limbah, sebagai perlindungan bagi 11ngkungan hidup dari kontaminasidan bahaya radiasi, pada generasi saat ini dan yang akan datang. Dalam hal iniresiko potensial yang banyak dibicarakan, ialah berkaitan dengan skenariosecara normal penyebaran radionuklida ke biosfir. setelah suatu periodepengungkungan. Hipotesis terjadinya kerusakan penghalang rekayasa tersebutialah akibat intrusi air tanah yang menembus bahan penyangga dan barlgunanfasilitas, korosi wadah limbah dan pelarutan isinya, diikuti pelepasanradionukklida ke geosfir, yaitu di lingkungan fasilitas. Sepanjang jalurmigrasinya, dua fenomerla yang mengontrol penyebaran radionuklida tersebutialah hidrodinamika air tanah, dan interaksi radionuklida terlarut dalam air tanahdengan komponen batuan yang dilaluinya secara sorpsi. Langsung atau tidaklangsung proses sorpsi akan memberikan kontribusi bagi retardasi migrasiradionuklida, karena itu formasi batuan sekitar tapak penyimpanan limbah akanmerupakan barier fundamental bagi penyebaran radionuklida.

Langmuir mengembangkan sebuah model kuantitatif yang telah secaraluas diterapkan untuk menjelaskan data sorpsi secara eksperimental danLangmuir menganggap bahwa permukaan padatan terdiri-dari atas ruang-ruangelementer yang masing-masing hanya dapat mensorpsi 1 spesi (homogen).jumlah spesi yang tersorpsi maksimum sesuai dengan jumlah tempat yangtersedia, serta tidak ada interaksi antara spesi tersorps:. .

Untuk sorpsi suatu spesi di dalam larutan diperol.eh persamaan sebagaiberikut

K.Ca.[Rn 1[Rn]s = 1- K[Rn ]i

Untuk mengetahui berlakunya terhadap data eksperimen, persamaan inidijabarkan menjadi bentuk persamaan garjs )urus.

M=[Rn ]5

1K.Ca

-Ca

Grafik [Rn 1 sebagai fungsi Ca dapat digunakan untuk menghitung konstanta K

dan [Rn]s.

Isoterm sorpsi Freundlich merupakan persamaan yang menghubungkanjumlah spesi yang tersorpsi di dalam padatan dengan konsentrasi spesi yangada di dalam larutan. Hal ini dapat diturunkan dari hubungan Langmuir dengananggapan energi be bas sorpsi merupakan fungsi logaritmik, yang dirumuskandengan persamaan :

32

Hasil Penelitian P2PLR Tahun 2002

(3)

dengan [Rn]s adalah jumlah gram spesi yang tersorpsi per gram padatan,[Rn]1 adalah konsentrasi larutan pada kesetimbangan, sedangkan K dan nadalah tetapan. Jika padatan yang digunakan mempunyai permukaan yangheterogen maka, harga n < 1 sedangkan apabila permukaannya homogen n=1.Perhitungan K dan n dapat diperoleh dengan mengubah persamaan di atas kedalam bentuk logaritmik.

Log [Rn]5 = Log K + n Log [Rn](4)

Dengan me.~gukur [Rn]s sebagai fungsi [Rn]1 maka grafik log [RI'1]s terhadap[Rn]11 log K intersep dan n slope.

Penelitian ini difokuskan untuk mempelajari sifat transport radionuklidakobalt yang dievaluasi dalam kuantifikasi sbrpsi dengan mengukur koefisiendistribusi. Koefisien distribusi didefinisikan sebagai ratio konsentrasiradionuklida pada padatan dan dalam larutan, pada kesetimbangan.

Kd = [Co]s

"[COT (5)

dalam kaitan ini Kd ialah koefisien distribusi, [Co]s dan [Colt masing2 ialahkonsentrasi kobalt pad a padatan dar, dalam larutan, pada kesetimbangan. NilaiKd tertentu untuk suatLl radionuklida dan akan berbeda-beda untuk setiapjenis media penyimpanan .Semakin besar nilai Kd suatu radionuklida makasemakin banyak radionuklida tersebut terserap oleh media tersebut. Jadidengan mempelajari dan mengetahui nilai Kd maka dapat diperkirakanpotensialitas suatu radionuklida yang dapat terlepas ke lingkungan.

TATA KERJA

Bahan.Sam pel batuan tufaan ukuran 60-90 mesh, CO(NO3)2, NaHCO3, asam

nitrat pekat, larutan kobalt 0,1 N, dan larutan bikarbonat 0,03 N.

MetodeSampel batuan tufaan diambil dari Lemahabang Semenanjung Muria,

yang setelah dikeringkan pada suhu 100 DC, selama 2 jam. digerus secaraperlahan, lalu diayak dan diambil fraksi ukuran 60-90 mesh kemud!5n ditimbang0,1 gram dan dimasukkan ke dalam botol polietilen.

Untuk percobaan isoterm sorpsi, larutan yang mengandung Co2+ditambahkan dalam jumlah yang bervariasi, yang dengan penambahan airhingga vo1ume 15 ml, diperoleh konsentrasi 10 -3000 ppm. Dengan cara yang

33

Hasil Penelitian P2PLR Tahun 2002

sarna, untuk ~engaruh karbonat ditambahkan larutan NaHCO3 pad akonsentrasi Co + 100 ppm, hingga diperoleh konsentrasi karbonat dalam

larutan bervariasi 0 -0,02 N. Pengocokan dilakukan dengan bantuan aiat rollingshaker pad a 276 rpm, selama 6 hari. Lalu pemisahan fasa padatan dan fasa

cairan dilakukan dengan bantuan syringe micro-filter 0,45 11m. Ke dalam filtrat,pada volume 10 ml, ditambahkan HNO3pekat, kemudian diukur konsentrasinyadengan bantuan SSA.

HASIL DAN PEMBAHASANProses retardasi (penghambatan) transpor (migrasi) radionuklida melalui

interaksi dengan fase padatan komponen batuan dikenal dengan sebutansorpsi. Percobaan isoterm sorpsi ini dilakukan uniuk mempelajari pengaruhkonsentrasi kobalt terhadap sorpsi pad a batuan tufaan dengan konsentrasikobalt awal 10-3000 ppm. Kontak antara larutan yang mengandung kobaltdengan sampel dilakukan selama seminggu, yaitu waktu yang umumnya telahdicapai kesetimbangan. Pad a Gambar 1. diperlihatkan konsentrasi kobalttersorpsi [Co2+ ]s pada batuan tufaan naik secara progres!f sebagai fungsikonsentrasi dalam larutan [Co2+], hingga dicapai batas maksimum yangterdefinisi sebagai' dataran, dan diadopsi sebagai kapasitas sorpsi,Ca = 2.261 ek/kg.

Gambar 1. Kurva isoterm sorpsi Kobalt pad a tufaan,konsentrasi kobalt pada padatan tufaan [ Co 2+]5 ,sebagai fungsi konsentrasi kobalt dalamlarutan[Co 2+]1

Penyajian dalam bentuk logaritmik, pad a Gambar 2, memperlihatkanbentuk linier, yang menyatakan isoterm sorpsi mengikuti suatu aturanFreundlich. Hal tersebut dapat diintepretasikan afinitas sorpsi kobalt pada tanahterjadi pada site sorpsi beraneka. Secara matematis aturan Freundlich dapat

34

Hasil Penelitian P2PLR Tahun 2002

ditulis sebagai [Co]s = Ca.(K.[Co1)" atau dalam bentuk logaritmik

log[Co]s =logCa +n.logK+n.log[Co1.Oalam kaitan ini Ca dan K masing-masing ialah kapasitas sorpsi dan

kesetimbangan sorpsi. Oari pengukuran kemiringan diperoleh n = 0,77.Penentuan intercept pada sumbu asal, serta menggunakan nilai Ca diatas,diperoleh tetapan kesetimbangan K = 1,60 I/eq. Selanjutnya, dari perhitungan

menggunakan persamaan (3), untuk konsentrasi kobalt dalam larutan yangrendah [CO]I = 10-6 ek/l, diperoleh koefisien distribusi Kd = 1000 I/kg.

Harga-harga tersebut merupakan konstanta empiris, karena mekanisme sorpsikemungkinan terjadi secara pertukaran ion antara ion kobalt dalam larutan danion-ion yang dapat dipertukarkan pad a mineral-mineral penyusun batuan tuffan

yang dipelajari.

Gambar 2. Koefisien distribusi, Kd, sabagai fungsikonsentrasi kobalt dalam fasa larutan Co 2+]1

Percobaaan pengaruh karbonat ,dilakukan untuk pendekatan terhadapkomposisi air tanah untuk sorpsi kobalt lJada tufaan .Karbonat dipilih karenaterdapat dihampir semua air tanah mengandung karbonat dibandingkankomponen lainnya seperti CI , 804= atau lainnya. Gambar 3 nilai Kd mendatarpada konsentrasi karbonat hingga 0.005 N, kemudian terjadi peningkatan nilaiKd , dengan faktor sekitar 20 , pada konsentrasi 0.01 N hal ini mungkindisebabkan adanya pembentuk'an kompleks antara kation dan tufaan , yanglarut dalam rasa cair, dengan meninggalkan site sorpsi dan kemudian ditempatioleh ion kobalt.

Tentang kebenaran hasil yang diperoleh, idealnya dilakukanperbandingan terhadap standar, Namun standar untuk penelitian ini sangatjarang diperoleh. Biasanya perbandingan dilakukan terhadap hasil antarlaboratorium. Walaupun masih akan dijumpai beberapa kesulitan karenaperbedaan karateristik data, kondisi percobaan, penggunaan satuan yangdiyunakan, dll.

35

Hasi/ Penelitian P2PLR Tahun 2002

Gambar 3. Pengaruh Karbonat terhadap sorpsi Kobalt padaTufaan, Koeff. Distribusi ( Kd),Sebagai fL1ngsikonsentrasi karbonat, HCO31

Untuk dapat diaplikasikan dalam model migrasi, data yang diperolehdengan metode ini perlu dibandingkan dengan hasi: metode lain, diantaranyametode dinamik laboratoriumJ studi-studi lapangan maupun analog natural,yaitu dengan maksud akan diperoleh hasil yang lebih komprehensif.

Mekanisme migrasi radionuklida dalam larutan Dada media kurangpermeabel rnenghasilkan kombinasi berbagai fenomena fi~ika yang berkaitandengan aliran air tanah. Adanya bahan-bahan terlarut dalam air tanah dapatmempengaruhi kelakuan suatu radionuklida dalam sistem hidrosfer -geosfer.Kelakuan suatu unsur dalam larutan banyak dipengaruhi peran berbagai bahanteriarut dan komposisinya. Dalam sistem hidrosfer -geosfer peran tersebutmenonjol, karena langsung ataupun tidak, akan berpengaruh bagi penyebaranradionuklida ke biosfer dari kungkungannya di tapak penyimpanan limbahradioaktif.

KESIMPULANMigrasi radionuklida kobalt pada barier alami batuan tufaan dari calon

tapak penyimpanan limbah daerah Lemahabang yang terletak di Desa BalongKecamatan Bangsri, Kabupaten Jepara dengan afinitas sorpsi sebesar Ca=2,261 ek/L dan Koeffesien Oistribusi Kd = 1010 I/kg. Adanya karbonat dalamlarutan ternyata meningkatkan koefisien distribusi yang meningkatkan retardasimigrasi radionuklida. Hal ini menunjukkan barier alami batuan tufaan dari cajontapak penyimpanan limbah radioaktif ini mempunyai kemampuan sorpsi kobaltyang cukup baik sehingga akan menghambat ii-.igrasinya.

36

HasilPenelitlan P2PLR Tahun 2002

DAFTAR PUSTAKA1. IAEA, "Radioactive Waste Management, An IAEA S.ource Book", Vienna

(1992).2. IAEA, "Review of Available Option for Low Level Radioactive Waste

Disposal", IAEA TECDOC-661, Vienna, July 1992.3. IAEA, "Classification of Radioactive Waste", Safety Series No 11-G-1.1,

Vienna, 1994.4. 8.5. Jensen, "Migration phenomena of rarJionuclide irlto the geosphere",

HaM'aod Acad. Publ. Chur.(1982).5. I.G. McKinley, J. Hadermann: "Radionuclide sorption data base for Swiss

safet)' assessment", NAGRA-CEDRA, TR 8.i-40, Wurenlingen-Switcherland(1985). .

6. M.D. Mecherri, P. Budiman Sastrowardoyo, JC. Rouchaud, M. Fedoroff,"Study of Neodymium Sorption on Orthos~ and Calcite for RadionuclideMigration Modeling in Groundwater", Radiocllim. Acta 50,169 (1990).

7. AHB. Martin, Sotyan Yatim, P. Budiman Sastrowardoyo, "Sorpsi Cesiumpada Tanah sekitar Cajon Tapak Penyimpanan Limbah Radioaktif SystemTanah Dangkal Kawasan Serpong", Prosid:ng Pertemuan dan PresentasiIlmiah' Penelitian Dasar dan Teknologi Nu:<lir, PPNY BATAN Yogyakarta

(1993).8. Dewi Susilowati, Marwoto, AHB. Martin, ~,). Budiman Sastrowardoyo,

"Sorpsi Cesium Pada Lempung Sayati, Prcsiding Seminar Teknologi danKeselamatan Reaktor, serta Fasilitas Ni.iklir, PRSG/PPTKR BATAN -Serpong (1994). .

9. P. 8udiman Sastrowardoyo, "Pengaruh Karbonat dan EDTA terhadapSorpsi Neodimium Kalsit", Prosiding Semin~r Sains dan Teknologi Nuklir,PPTN BATAN -Bandung (1994).

10.AHB. Martin, P. 8udiman Sastrowardoyo, M. ilham Pratopo, HeniSuseno, "Pengaruh Karbonat dan EDTA Terhadap Sorpsi Cesium pad aTanah Serpong", Prosiding Seminar Teknologi can Keselamatan Reaktor,serta Fasilitas Nuklir, PRSG/PPTKR BATAN -Serpong (1994).

11. 8.M.W. TRAPNELL, M.A., Phd., "Chemisorption", Butterworths Scientific

Publ.(1955).

37