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UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO NORTE CENTRO DE CIÊNCIAS DA SAÚDE PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM NUTRIÇÃO DENISE MARIA DE LIMA E SILVA AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO VEGETAL ORIUNDO DA EXTRAÇÃO DE ASTAXANTINA A PARTIR DA FARINHA E DO RESÍDUO DE CAMARÃO (LITOPENAEUS VANNAMEI) NATAL/RN 2016

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UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO NORTE CENTRO DE CIÊNCIAS DA SAÚDE

PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM NUTRIÇÃO

DENISE MARIA DE LIMA E SILVA

AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO VEGETAL ORIUNDO

DA EXTRAÇÃO DE ASTAXANTINA A PARTIR DA FARINHA E DO RESÍDUO DE

CAMARÃO (LITOPENAEUS VANNAMEI)

NATAL/RN

2016

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DENISE MARIA DE LIMA E SILVA

AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO VEGETAL ORIUNDO

DA EXTRAÇÃO DE ASTAXANTINA A PARTIR DA FARINHA E DO RESÍDUO DE

CAMARÃO (LITOPENAEUS VANNAMEI)

Dissertação de Mestrado apresentada ao programa de Pós-Graduação em Nutrição, da Universidade Federal do Rio Grande do Norte, como requisito parcial à obtenção do título de Mestre em Nutrição. Orientadora: Profª. Drª. Cristiane Fernandes de Assis

NATAL/RN

2016

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Serviços técnicos

Catalogação de Publicação na Fonte. UFRN - Biblioteca Central Zila Mamede

Lima e Silva, Denise Maria de.

Avaliação da capacidade antioxidante do óleo vegetal oriundo

da extração de astaxantina a partir da farinha e do resíduo de

camarão (Litopenaeus Vannamei) / Denise Maria de Lima e Silva. -

2017.

70f.: il.

Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do Rio Grande do

Norte, Centro de Ciências da Saúde, Programa de Pós-Graduação em

Nutrição. Natal, RN, 2017.

Orientadora: Profa. Dra. Cristiane Fernandes de Assis.

1. Óleo natural - Dissertação. 2. Astaxantina - Dissertação.

3. Carotenoide - Dissertação. 4. Antioxidante - Dissertação. 5.

Óleo pigmentado - Qualidade - Dissertação. 6. Cefalotórax

(Camarão) - Dissertação. I. Assis, Cristiane Fernandes de. II.

Título.

RN/UF/BCZM CDU 665.219:613.268

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DENISE MARIA DE LIMA E SILVA

AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO VEGETAL ORIUNDO

DA EXTRAÇÃO DE ASTAXANTINA A PARTIR DA FARINHA E DO RESÍDUO DE

CAMARÃO (LITOPENAEUS VANNAMEI)

Dissertação de Mestrado apresentada ao programa de Pós-Graduação em Nutrição, da Universidade Federal do Rio Grande do Norte, como requisito parcial à obtenção do título de Mestre em Nutrição.

APROVADA EM ___ de _________________ de ______

Profª. Drª. Lúcia de Fátima Campos Pedrosa

Coordenadora do Programa de Pós-graduação em Nutrição

Universidade Federal do Rio Grande do Norte - UFRN

BANCA EXAMINADORA

Profª. Drª. Cristiane Fernandes de Assis Universidade Federal do Rio Grande do Norte - UFRN

Orientadora

Profª. Drª. Thaís Souza Passos Universidade Federal do Rio Grande do Norte - UFRN

Membro Externo

Profª. Drª. Samara Alvachian Cardoso Andrade Universidade Federal de Pernambuco - UFPE

Membro Externo

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Dedico esse trabalho a Deus, a meus

pais Antônio Bondade e Maria de

Fátima e a meu noivo Felipe Galvão.

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AGRADECIMENTOS

A Deus, pois sem ele a realização desse sonho não seria possível.

Aos meus pais Antônio Bondade e Maria de Fátima, que sempre me

incentivaram a lutar pelos meus sonhos e por todo amor e carinho durante todos esses

anos.

Ao meu noivo Felipe Galvão, por me apoiar durante essa jornada e por ser

meu porto seguro em todos os momentos.

A minha tia Antônia Lima (Dida), que me recebeu em sua casa como uma

filha e que sempre acreditou no meu crescimento profissional e pessoal.

Aos meus familiares, que de forma direta e indireta me ajudaram na

construção desse trabalho, assim como acreditaram no meu sucesso.

Aos meus amigos, em especial a Fabiana Coimbra, Penha Cabral e

Séphora Louyse, por todo carinho e ajuda que me deram durante esse tempo e pela

certeza que essa amizade se perpetuará por muitos anos.

Aos professores do PPGNUT, que brilhantemente se dedicam a passar o

conhecimento a seus alunos de forma simples e natural.

Ao PPGNUT, em especial a professora Lúcia Pedrosa, por toda dedicação

aos alunos do programa, assim como por todo auxílio e incentivo.

A minha orientadora Cristiane Assis, por ter sido uma companheira na

construção desse trabalho, assim como por todo apoio quanto educadora e amiga.

A professora Karla Suzanne, que é mais que uma colaboradora nesse

trabalho, por todo carinho dedicado e por ser esse exemplo de profissional, amiga e

mãe.

As professoras Thaís Souza, Kátia Gomes e Roberta Targino pela

disponibilidade e ajuda que foram fundamentais para o incremento desse trabalho.

A turma nota 100, por todos os momentos compartilhados e pela torcida do

sucesso um do outro.

As alunas de iniciação científica Ana Paula, Helen Francisca, Lídia

Rodrigues, Mariana Mesquita e Nathália Oliveira, por toda ajuda e dedicação na

construção desse trabalho.

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“A maior recompensa para o trabalho do homem não é o que ele ganha com isso, mas o

que ele se torna com isso”. John Ruskin

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RESUMO

A astaxantina é encontrada naturalmente em resíduos de camarão e pode ser extraída

de diversas formas, dentre elas tem-se a extração com óleo vegetal, o qual contribui

para a estabilidade, retardando a oxidação. O óleo de soja por sua vez apresenta

como vantagens a excelente otimização de extração e o baixo custo. Objetivou-se

com esse estudo, avaliar as características físicas e físico-químicas e a capacidade

antioxidante de óleos vegetais pigmentados, oriundos da extração da astaxantina a

partir do resíduo de camarão (Litopenaeus vannamei). Os óleos pigmentados do

resíduo de camarão (OR) e da farinha do resíduo de camarão (OF) obtidos foram

avaliados quanto ao teor de astaxantina, características físicas e físico-químicas e

capacidade antioxidante. As amostras de OR e OF apresentaram um teor de

astaxantina respectivamente de 70,9 e 264,7 µg/g, sendo a desidratação a

responsável por esse aumento de 3,7 vezes. Do mesmo modo, seu poder antioxidante

está diretamente associado com o teor de astaxantina. No teste da Capacidade de

Absorção de Radicais de Oxigênio (ORAC), OR e OF exibiram uma atividade

antioxidante de 0,4957 e 0,4840 µmol eq trolox/g, respectivamente. Entretanto,

algumas caraterísticas físicas e físico-químicas de OF apresentaram alterações.

Diante do exposto, os óleos pigmentados oriundo dos resíduos de camarão

apresentam um significativo potencial para uso em alimentos como um antioxidante

natural devido ao poder antioxidante, e ao baixo custo de obtenção.

Palavras-Chaves: Cefalotórax, pigmento natural, carotenoide, bioatividade e

qualidade de óleo.

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ABSTRACT

Astaxanthin is found naturally in shrimp residues and can be extracted in varying ways.

The extraction with vegetable oil contributes to stability from this carotenoid, retarding

its oxidation. The advantages of the soybean oil are excellent extraction optimization

and low cost.The objective of this study was to evaluate the physical and physical-

chemical characteristics and the antioxidant capacity of the pigmented oils obtained

from the extraction of astaxanthin from the shrimp waste (litopenaeus vannamei). The

obtained pigmented oils of the shrimp waste (OW) and of the shrimp waste flour (OF)

were evaluated for astaxanthin content, physical and physico-chemical characteristics

and antioxidant capacity. The samples of OW and OF showed an astaxanthin content

of 70.9 and 264.7 μg / g, respectively, where the decrease in moisture was responsible

for this increase of 3.7 times. Likewise, its antioxidant power is directly associated with

the astaxanthin contente. In the Oxygen Radical Absorption Capacity (ORAC) test,

OW and OF exhibited an antioxidant activity of 0.4957 and 0.4840 μmol eq trolox / g,

respectively. However, some physical and physico-chemical characteristics of OF

presented changes. Therefore, the pigmented oils from shrimp waste present a

significant potential for the use in food as a natural antioxidant due to its antioxidant

power, as well as the low price to obtain it.

Key words: Cephalothorax, natural pigment, carotenoids, bioactivity, oil quality.

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LISTA DE ILUSTRAÇÕES

Figura 1. Fluxograma do beneficiamento de camarão........................................ 20

Figura 2. Estrutura química da astaxantina......................................................... 21

Figura 3. Fluxograma de obtenção das amostras............................................... 29

Figura 4. A: Resíduo de camarão triturado. B: Farinha do resíduo de

camarão...............................................................................................................

30

Figura 5. A: Óleo pigmentado do resíduo de camarão (OR). B: Óleo pigmentado

da farinha do resíduo de camarão (OF) ...............................................................

31

Figura 6. Fluxograma de obtenção dos extratos.................................................. 33

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LISTA DE TABELAS

Table 1. Physical and physico-chemical characteristics of pigmented oils with

astaxanthin (OW and OF) and soybean oil (SO) as analyzed by different

methods...............................................................................................................

58

Table 2. Antioxidant activity of pigmented oils with astaxanthin (OW and OF)

and soybean oil (SO) as analyzed by the different antioxidant tests……………...

59

Table 3. Antioxidant activity of methanolic layer of pigmented oils with

astaxanthin (OWML and OFML) and soybean oil (SOML) as analyzed by different

antioxidant tests...................................................................................................

60

Table 4. Antioxidant activity of the lipid layer of pigmented oils with astaxanthin

(OWLL and OFLL) and soybean oil (SOLL) as analyzed by different antioxidant

tests.....................................................................................................................

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LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS

=O Carbonila

AAPH Dicloreto de 2,2’-azobis (2-amidinopropano)

ANOVA Análise de variância

BHA 2,3-terc-butil-4-hidroxianisol

BHT 2,6-diterc-butil-p-creso

CAPES Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior

CL Camada lipídica

CM Camada metanólica

CNPq Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico

CO2 Dióxido de carbono

D Fator de diluição

DPPH 2,2-difenil-1-picril-hidrazil

E Coeficiente de extinção

Fe2+ Ferrocianeto

Fe3+ Ferricianeto

G Grama

HAT Transferência de Átomo de Hidrogênio

Kg/ha/ano Quilo por habitante por ano

Kg Quilo

mg Miligrama

mL Mililitro

mM Milimolar

mPa Milipascal

NBT Nitrozul de tetrazólio

nm Nanômetro

nM Nanomolar

º C Graus celsius

O2 Oxigênio

OF Óleo pigmentado da farinha do resíduo de camarão

OF-CL Camada lipídica do óleo pigmentado da farinha do resíduo de camarão

OF-CM Camada metanólica do óleo pigmentado da farinha do resíduo de

camarão

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OH Hidroxil

OR Óleo pigmentado do resíduo de camarão

ORAC Capacidade de Absorção de Radicais de Oxigênio

OR-CL Camada lipídica do óleo pigmentado do resíduo de camarão

OR-CM Camada metanólica do óleo pigmentado do resíduo de camarão

OS Óleo de soja

OS-CL Camada lipídica do óleo de soja

OS-CM Camada metanólica do óleo de soja

RMCD metil-β-ciclodextrina metilada randomizada

RN Rio Grande do Norte

SET Transferência de um Elétron

TCA Ácido tricloroacético

TCA Avaliação da Capacidade Antioxidante Total

Trolox Ácido 6-hidroxi-2,5,7,8-tetrametilcroman-2-carboxílico

V Volume de óleo pigmentado recuperado

Vit. C / g Vitamina C por grama

W Peso em gramas de resíduos

λmax Comprimento de onda máxima

μL Microlitro

μmol Micromol

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SUMÁRIO

1 INTRODUÇÃO ................................................................................................................................ 15

2 CARACTERIZAÇÃO DO PROBLEMA ....................................................................................... 17

3 OBJETIVOS ..................................................................................................................................... 18

3.1 OBJETIVO GERAL ...................................................................................................................... 18

3.2 OBJETIVOS ESPECÍFICOS ...................................................................................................... 18

4 REVISÃO BIBLIOGRÁFICA ......................................................................................................... 19

4.1 CARCINICULTURA ..................................................................................................................... 19

4.1.1 Importância econômica e panorama da produção no estado do RN ....................... 19

4.1.2 Beneficiamento de camarão e produção de resíduos .................................................. 19

4.2 CAROTENOIDES PRESENTES NOS RESÍDUOS DE CAMARÃO ................................... 21

4.2.1 Astaxantina .............................................................................................................................. 21

4.2.1.1 Propriedades físico-químicas .............................................................................................. 21

4.2.1.2 Função Biológica: bioatividade antioxidante ..................................................................... 22

4.2.1.3 Formas de obtenção da astaxantina a partir de resíduos de camarão ........................ 22

4.3 ÓLEOS .......................................................................................................................................... 23

4.3.1 Caracterização física e físico-química .............................................................................. 23

4.3.2 Determinação da capacidade antioxidante ..................................................................... 25

5 METODOLOGIA ............................................................................................................................. 29

5.1 MATÉRIA-PRIMA ........................................................................................................................ 29

5.2 OBTENÇÃO DOS ÓLEOS PIGMENTADOS ........................................................................... 30

5.3 QUANTIFICAÇÃO DA ASTAXANTINA NO ÓLEO PIGMENTADO ..................................... 31

5.4 CARACTERIZAÇÃO FÍSICA E FÍSICO-QUÍMICA DO ÓLEO PIGMENTADO .................. 32

5.5 CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO PIGMENTADO ................................................ 32

5.5.1 Obtenção dos extratos.......................................................................................................... 32

5.5.2 Avaliação da Capacidade Antioxidante total (TCA) ...................................................... 33

5.5.3 Teste do Poder Redutor ........................................................................................................ 33

5.5.4 Sequestro do Radical hidroxil (OH) ................................................................................... 34

5.5.5 Atividade Antioxidante utilizando DPPH· ........................................................................ 34

5.5.6 Capacidade de Absorção de Radicais de Oxigênio (ORAC) ...................................... 35

5.6 ANÁLISE ESTATÍSTICA ............................................................................................................ 35

6 ARTIGO ............................................................................................................................................ 36

7 CONSIDERAÇÕES FINAIS .......................................................................................................... 61

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REFERÊNCIAS .................................................................................................................................. 63

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1 INTRODUÇÃO

O camarão ocupa um lugar de destaque na economia pesqueira mundial,

devido seu volume de produção (cerca de 20% no mercado mundial) e a ampla

distribuição geográfica1. Dados da FAO mostram que em 2013 a produção mundial

alcançou 3,314,447 toneladas.2

A espécie de camarão Litopenaeus vannamei, também chamado de

camarão branco do Pacífico, é responsável por 90% da produção mundial. Na

carcinicultura brasileira é o mais utilizado (95%) devido entre outros fatores a sua

acelerada taxa de crescimento em altas densidades e a sua elevada capacidade de

se adaptar às condições climáticas das diversas regiões do país.3

Os resíduos de camarão gerados pelo processamento industrial são

geralmente eliminados sem nenhum tipo de beneficiamento, o que pode levar a perda

de compostos valiosos, tais como proteínas, lipídeos, quitina, carotenoides, minerais

e compostos aromáticos, assim como podem gerar problemas ambientais devido à

sua decomposição.4 Diante disso, tem-se aumentado consideravelmente o interesse

em pesquisas que visam a recuperação desses compostos.5

O principal carotenoide encontrado nos resíduos de camarão é a

astaxantina (3,3’- diidroxi-β,β-caroteno-4,4’-diona), um pigmento oxicarotenoide de

cor vermelho-alaranjado presente no meio marinho, sendo produzido por algas

(Haematococcus pluvialis) e leveduras (Phaffi rhodozyma). Estes organismos iniciam

uma cadeia alimentar, seguido por outros animais que são incapazes de sintetizar

esse carotenoide, como zooplâncton, insetos e crustáceos, e por fim os peixes, que

através de sua alimentação adquirem esse pigmento.6

A astaxantina não apresenta atividade pró-vitamina A como alguns

carotenoides. Entretanto possui inúmeras propriedades farmacológicas importantes

devido sua função antioxidante, que podem estar envolvidas na prevenção ou no

tratamento de várias doenças relacionadas com danos oxidativo, como câncer,

diabetes, hipertensão, obesidade, doenças de pele, aterosclerose, catarata, e no

processo de envelhecimento. Por outro lado, ainda é muito limitado o número de

pesquisas sobre os efeitos adversos da alta ingestão de astaxantina, sendo

necessárias, portanto, investigações adicionais sobre o assunto.7

Esse efeito protetor da astaxantina contra enfermidades relacionado ao seu

elevado potencial antioxidante, o qual previne não só a oxidação lipídica relacionada

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ao estresse oxidativo como também exerce um papel na expressão gênica e na

indução da comunicação entre células. Foi encontrado, ainda, que sua capacidade

em sequestrar radicais livres é o dobro do β-caroteno e 80 vezes maior que a do α-

tocoferol.8

Diante do exposto, visando o aproveitamento de resíduos gerados pela

indústria de camarão, se faz necessário estudos que se propõem a extrair a

astaxantina com óleo vegetal a partir da farinha e do resíduo de camarão (óleo

pigmentado) gerando assim, um produto de valor agregado livre de resíduos de

solventes orgânicos, comumente utilizados na extração de carotenoides e que pode

ser utilizado em alimentos e/ou preparações, com possíveis efeitos benéficos ao

organismo humano.

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2 CARACTERIZAÇÃO DO PROBLEMA

A carcinicultura é a atividade de maior crescimento entre os setores de

produção animal, entretanto, um dos problemas causados por essa atividade é o

descarte dos resíduos de forma indiscriminada no meio ambiente, acumulando assim

milhares de toneladas por ano.5 Dentre os componentes presentes nesses resíduos

de camarão têm-se a astaxantina, um pigmento da classe dos carotenoides que

possui diversas funções biológicas.9

Dessa forma, levando-se em consideração o desperdício de toneladas de

resíduos de camarão de grande potencial econômico, devido aos altos teores de

nutrientes como, por exemplo, os pigmentos carotenoides (astaxantina), buscam-se

alternativas tanto para diminuir o impacto ambiental dessa prática como também para

a sua utilização na indústria. Dentro dessa perspectiva, o aproveitamento desse

resíduo com utilização da astaxantina pela indústria de alimentos poderia melhorar e

proteger a qualidade dos óleos vegetais, assim como prolongar a vida de prateleira

dos mesmos.

Existe na literatura estudos que abordam a extração da astaxantina com

óleo vegetal a partir de resíduos de camarão, porém são escassos os que utilizam

especificamente os resíduos de camarão da espécie Litopenaeus vannamei, espécie

esta que é a mais criada e comercializada Brasil. Além disso, a atividade antioxidante

dos resíduos de camarão já foi investigada, contudo, não há pesquisas que avaliam a

capacidade antioxidante do óleo pigmentado, rico em astaxantina, a partir de resíduos

de camarão da espécie Litopenaeus vannamei.

Dessa forma, o presente estudo apresenta como hipótese que o óleo

pigmentado com astaxantina, extraída de resíduo de camarão (Litopenaeus

vannamei), possui atividade antioxidante e que o método de extração do pigmento

carotenoide não altera as características físicas e físico-química do óleo extrator.

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3 OBJETIVOS

3.1 OBJETIVO GERAL

Avaliar as propriedades físicas, físico-químicas e antioxidantes do óleo

vegetal pigmentado com astaxantina, obtido a partir do resíduo de camarão

(Litopenaeus vannamei).

3.2 OBJETIVOS ESPECÍFICOS

• Obter um óleo pigmentado a partir da extração de astaxantina presente nos

resíduos de camarão e na farinha dos resíduos de camarão;

• Quantificar o carotenoide, astaxantina, existente nos óleos pigmentados;

• Caracterizar os métodos físicos e físico-químicos dos óleos pigmentados;

• Avaliar a capacidade antioxidante dos óleos pigmentados e de suas

frações.

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4 REVISÃO BIBLIOGRÁFICA

4.1 CARCINICULTURA

4.1.1 Importância econômica e panorama da produção no estado do RN

A partir dos anos setenta o Brasil apresentou um aumento significativo na

produção de camarão como resultado do início do cultivo de camarão da espécie

Macrobrachium amazonicum, sendo logo seguido pelas espécies nativas

Farfantepenaeus brasiliensis e Macrobrachium japonicus. Entretanto foi em 1984, com

a criação da Associação Brasileira de Criadores de Camarão (ABCC) e a inserção da

espécie Litopenaeus vannamei, que a carcinicultura no Brasil voltou a crescer, devido

principalmente a boa adaptação da espécie para esta atividade.1

Em 2006, a região Nordeste apresentou 97,5% de produção e 97,0% de

venda de camarão, e isso se deve ao maior número de estabelecimentos aquícolas

que produzem camarões. Assim como devido a suas extensas áreas costeiras

apropriadas para o cultivo, tecnologia própria, regularidade da oferta e preferência do

mercado externo pelo camarão cultivado. Gerando 50 mil empregos diretos e indiretos

em áreas carentes de oportunidades nessa região.10

A produção de camarão marinho no Brasil em 2011 foi de 69.571 toneladas,

com uma produtividade média, de 3.505 Kg/ha/ano. Com destaque para a região

Nordeste que representou 98,8% da produção brasileira. Sendo o estado do Rio

Grande do Norte (RN) o segundo maior produtor nacional (17,825 toneladas) segundo

a Associação Brasileira de Criadores de Camarão.11

4.1.2 Beneficiamento de camarão e produção de resíduos

O beneficiamento do camarão se dá pela eliminação das impurezas

provenientes dos viveiros, classificação por faixa de tamanho, seguido da embalagem

e congelamento. Quando não vendidos inteiros, os camarões são encaminhados para

as linhas de produção de camarões descabeçados (sem cefalotórax, porém com

exoesqueleto) e a de camarões descascados por completo (filé)12 (Figura 1).

Os resíduos gerados por esse beneficiamento podem corresponder até

65% do peso inicial do camarão e, quando descartados de forma inadequada podem

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contribuir significativamente para problemas ambientais. Além disso, a eliminação

desses resíduos gera custos adicionais às empresas e, consequentemente, reduz a

margem de lucro do sistema de produção.4

Figura 1: Fluxograma do beneficiamento de camarão.

Entretanto esses resíduos contêm diversos compostos bioativos como

proteínas, quitinas, minerais e carotenoide que apresentam elevado potencial quando

recuperados.13 Ao mesmo tempo, os resíduos de camarão se caracterizam como a

matéria-prima mais barata para a recuperação de carotenoides e, consequentimente,

poderia ser uma melhor alternativa aos carotenoides sintéticos e outros corantes

artificiais de cor amarelo-alaranjado.14

Por ser considerado um material altamente perecível, devido à

contaminação bacteriana, os resíduos de camarão devem ser rapidamente

processados para evitar as alterações bioquímicas, as quais interferem na

estabilidade dos carotenoides.15 Estes resíduos podem ser aproveitados de diversas

maneiras, como para a fabricação de farinha16, produção de ração para peixes17,

elaboração de silagem15, fabricação de embalagens ativas de alimentos9 e extração

de pigmentos carotenoides (astaxantina) utilizando óleo vegetal14 e solventes

orgânicos.18

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4.2 CAROTENOIDES PRESENTES NOS RESÍDUOS DE CAMARÃO

4.2.1 Astaxantina

4.2.1.1 Propriedades físico-químicas

Os carotenoides são compostos poliisoprenóides que são divididos em

duas classes, dependendo do tipo de elemento químico que contém, sendo elas,

xantofilas (oxigênio) e carotenos (hidrocarbonetos). Nas xantofilas, o oxigênio pode

estar presente como grupos hidroxilas, grupos carbonilas ou como uma combinação

de ambos.6 Nos crustáceos, os carotenoides são encontrados na forma de

carotenoproteínas, que são complexos estáveis de carotenoides ligado a uma

lipoproteína de alta densidade.19

A astaxantina é o principal pigmento carotenoide encontrado naturalmente

em crustáceos marinhos, sendo responsável pela típica coloração alaranjada dos

mesmos. Na espécie de camarão Litopenaeus vannamei, a astaxantina se apresenta

aproximadamente 50, 30 e 20% na forma de diéster, monoéster e livre,

respectivamente.20

A estrutura química da astaxantina é caracterizada por uma longa cadeia

hidrocarbonada, com duplas ligações conjugadas (cadeia poliénica) com um anel

aromático benzénico em cada extremidade da cadeia contendo um grupo hidroxilo

(OH) e um grupo carbonilo/cetónico (=O) (Figura 2).21

Figura 2. Estrutura química da astaxantina.

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22

4.2.1.2 Função Biológica: bioatividade antioxidante

A capacidade antioxidante da astaxantina é atribuída a sua estrutura

química, que apresenta a habilidade de sequestrar oxigênio atômico,

efotossensibilizantes e eliminar radicais livres. Além disso, estudos mostram que a

atividade antioxidante da astaxantina é 10 vezes maior que a da zeaxantina, luteina,

cantaxantina e β-caroteno.21

A astaxantina possui inúmeras propriedades, as quais se destacam a

atividade antioxidante, antiinflamatória, imunomoduladora, anticâncer, antidiabetes,

prevenção de doenças cardiovasculares, prevenção de catarata e na bioatividade

contra Helicobacter pylori.7 Vale ressaltar, portanto, que essa potente atividade

antioxidante relacionada à astaxantina, tem sido mostrada tanto em animais quanto

em ensaios clínicos e, tem aplicações promissoras para a saúde humana e nutrição.6

Devido suas propriedades antioxidantes, tem-se aumentando o número de

estudos na área da biotecnologia, com o intuito de se obter a astaxantina a partir de

fontes naturais. Uma vez que, esse composto é utilizado em várias aplicações

comerciais como em nutracêuticos, fármacos, alimentos e rações animais sob a forma

de cápsula, gel, comprimido, pó, biomassa, creme, bebida energética, óleo e extrato.7

Além disso, há indícios de um potencial de mercado para carotenoides naturais

aplicados a refrigerantes, sorvetes, sobremesas, doces, produtos cárneos e

alimentação para animais de estimação e de aquicultura.22

4.2.1.3 Formas de obtenção da astaxantina a partir de resíduos de camarão

Com o objetivo de se obter a astaxantina a partir dos resíduos de camarão,

tem-se utilizado vários métodos para extrair esse carotenoide, como o processo de

hidrólise enzimática23, ensilagem fermentativa24, fluido supercrítico (CO2)1, extração

com solventes orgânicos18, e óleos vegetais.14

O método de hidrólise enzimática tem como objetivo a recuperação de três

componentes principais: quitina, proteínas e pigmentos carotenoides por meio da

utilização de enzimas proteolíticas, que quebram as ligações entre as proteínas e os

carotenóides (carotenoproteínas), que são complexos estáveis. Entretanto, alguns

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fatores podem interferir na eficiência desse processo, como a concentração de

substrato, pH, temperatura e a duração da hidrólise.23

Na ensilagem fermentativa, utiliza-se bactérias produtoras de ácido láctico

que estabilizam os carotenoides e melhoram sua recuperação. Assim durante o

processo de fermentação, as proteínas se liquefazem obtendo-se um licor rico em

proteínas e carotenoides. Vale ressaltar ainda, que este processo depende de vários

fatores como a escolha e a concentração dos hidrocarbonetos, pH, temperatura,

tempo e condições aeróbias ou anaeróbias.24

A extração utilizando dióxido de carbono supercrítico apresenta como

vantagem o processamento de materiais a uma temperatura baixa, o qual evita a

degradação dos compostos, assim como a fácil separação do solvente por

aquecimento ou diminuição da pressão. Por outro lado, ressalta-se que devido sua

baixa solubilidade em compostos apolares tem-se adotado a adição de um co-

solvente para intensificar a extração.1

Sendo um composto lipofílico, a astaxantina pode ser solubilizada em

diclorometano, clorofórmio, acetona e metanol, uma vez que apresenta uma parte

solúvel em solventes polares e outra em solventes apolares.21 Diante disso, o método

de extração por solvente orgânico proposto por Sachindra et al.18, utiliza uma mistura

de solventes polar e não-polar (isopropanol e hexano). Uma vez que estes podem ser

utilizados nas indústrias de alimentos como transportador ou solventes de extração.

No que se diz respeito a extração da astaxantina em óleo vegetal, este

apresenta como vantagem o fato de não ser necessária à eliminação do solvente, o

que poderia acarretar na degradação térmica do pigmento, uma vez que o produto é

obtido de uma mistura entre o óleo vegetal e o extrato rico em astaxantina. Além disso,

o óleo obtido pode ser utilizado na alimentação com o duplo objetivo de transportar

pigmentos carotenoides, bem como fonte de energia e lipídios.14

4.3 ÓLEOS

4.3.1 Caracterização física e físico-química

Nos últimos anos têm surgido inúmeras razões para impulsionar os estudos

sobre as características físicas e químicas de óleos comestíveis. Visto que estes são

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frequentemente utilizados em cozinhas domésticas e industriais, assim como na

indústria de alimentos, cosméticos e materiais farmacêuticos e lubrificantes.25

A qualidade dos óleos vegetais pode ser investigada por meio da análise

seu estado de oxidação, o qual pode ser avaliado por diversas técnicas analíticas,

dependendo da complexidade das reações químicas envolvidas na oxidação e do tipo

de compostos produzidos. O método analítico é o mais utilizado e abrange tanto a

análise instrumental, quanto os testes indiretos. Este, estuda a quantidade e

composição dos compostos primários, como hidroperóxidos e dienos conjugados,

assim como dos secundários de oxidação, como aldeídos, cetonas, álcoois e

hidrocarbonetos. As demais técnicas avaliam a perda de ácidos graxos insaturados,

vitaminas e antioxidantes normalmente presentes nos óleos.26

A densidade de um lipídeo é definida como a massa requerida para ocupar

um volume específico, a qual pode ser modificada quando ocorre mudança na

concentração dos ácidos graxos.27,28 Quanto menor a densidade, menor o peso

molecular e mais alto o grau de insaturação dos ácidos graxos.29 Este método é

utilizado para identificar adulterações e determinar o conteúdo de óleo em produtos

oleosos.30

A determinação da viscosidade dos óleos vegetais é outro parâmetro

utilizado. Esta aumenta com o tamanho da cadeia dos ácidos graxos e diminui com o

aumento da temperatura e do grau de insaturação.31,32 Além disso, a maioria dos óleos

apresenta viscosidade intermediária, geralmente entre 30-60 mPa, à temperatura

ambiente, e um comportamento newtoniano, ou seja, viscosidade constante a

qualquer valor de taxa de cisalhamento (variação de velocidade com variação de

altura – distância da superfície que provoca o cisalhamento).28,33

O índice de refração afere o desvio da luz dos óleos a temperatura

específica (25ºC para óleos) e está relacionado com o grau de insaturação, com os

compostos de oxidação e o tratamento térmico.27,34 Além disso, correlaciona-se

diretamente com o índice de iodo, podendo ser usado como um procedimento

alternativo para o controle do processo de hidrogenação de óleos insaturados.32 Na

caracterização de óleos vegetais o referido método é utilizado como critério de

qualidade e identidade, o qual se eleva com o aumento da cadeia e com o grau de

insaturação dos ácidos graxos e decresce com o aumento da temperatura.30

O índice de acidez identifica o estado de conservação dos óleos por meio

da mensuração da hidrólise dos triglicerídeos em glicerol e ácidos graxos.27,30 Essa

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decomposição é acelerada pelo aquecimento, luz e racidez hidrolítica, podendo estar

relacionada intimamente com a natureza e a qualidade da matéria prima, com a

qualidade e grau de pureza do óleo, com o processamento, e principalmente, com as

condições de conservação do óleo.29

O índice de peróxido é um indicador sensível do grau de oxidação inicial do

óleo, advertindo sobre a deterioração do sabor e odor.29 Além disso, este está

relacionado diretamente com a rancidez oxidativa, a qual ocorre em ácidos graxos

insaturados na presença de oxigênio.27

O índice de saponificação mede indiretamente o peso molecular dos ácidos

graxos uma vez que este é inversamente proporcional ao peso molecular dos ácidos

graxos.32,35 Essa determinação é útil na identificação de amostras desconhecidas e

na tentativa de identificar adulterações por outras gorduras com índices de

saponificação bem diferentes como os óleos de coco (255), dendê (247), manteiga

(225) ou por adição de parafina, que tem um índice mínimo.30

O índice de iodo mensura o grau de insaturação dos óleos, uma vez que

as duplas ligações dos ácidos graxos têm o poder de fixar iodo.27 Quanto maior o

índice de iodo, maior a capacidade de absorção de iodo e consequentemente maior o

número de insaturações, o que aumenta a possibilidade de rancidez por oxidação.30

Por outro lado, sua redução é indicativo de quebra das duplas ligações resultantes de

reações de polimerização, ciclização e oxidação, associada a um aumento do ponto

de fusão e, principalmente a incorporação de gorduras saturadas ao óleo.29 Vale

ressaltar que a determinação do índice de iodo é importante para a classificação de

óleos e gorduras e para o controle de alguns processamentos.30

4.3.2 Determinação da capacidade antioxidante

Radicais livres são moléculas ou átomos produzidos continuamente

durante os processos metabólicos e atuam como mediadores na transferência de

elétrons em várias reações bioquímicas. A oxidação, por sua vez é definida como

sendo a conversão de uma substância química em um derivado com menor número

de elétrons.36 Os antioxidantes, são substâncias que presentes em baixas

concentrações conseguem atrasar ou inibir a oxidação de radicais livres de maneira

eficaz, podendo ser encontrados naturalmente em alimentos.37

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Os antioxidantes presentes em óleos vegetais, tais como os tocóis (α-, β-,

γ- e δ-tocoferol e tocotrienol), carotenoides, compostos fenólicos e esteróis,

apresentam potencial efeito na prevenção de doenças crônicas, uma vez que são

capazes de proteger sistemas biológicos contra a ação de espécies reativas de

oxigênio e nitrogênio. Assim como protegem os óleos vegetais contra a ação de

radicais livres que desencadeiam a peroxidação lipídica, principal forma de

degradação dos óleos vegetais. Por isso, existe um crescente interesse por métodos

capazes de avaliar a ação de compostos antioxidantes presentes nos óleos vegetais.38

Nos últimos anos tem-se aumentado significativamente o número de

estudos sobre os radicais livres e o desenvolvimento de novos ensaios para avaliação

da capacidade antioxidante de diversos compostos. Uma vez que, estes radicais livres

estão associados diretamente ao efeito deletério sobre as células e sua relação com

surgimento de inúmeras doenças, agindo como causador ou agravante.39

Existem dois tipos de mecanismo de reação que são utilizados nos ensaios

analíticos que determinam a capacidade antioxidante de um composto, que são a

Transferência de Átomo de Hidrogênio (HAT – Hydrogen Atom Transfer) e

Transferência de um Elétron (SET - Single Electron Transfer). Ambos têm como

objetivo determinar o efeito protetor da amostra contra os radicais livres, entretanto

eles se diferenciam quanto ao radical iniciador, à cinética da reação e às reações

laterais.38

Para a análise da atividade antioxidante de óleos vegetais, preconiza-se a

utilização de duas ou mais técnicas para a determinação da capacidade antioxidante

de um composto, uma vez que existem diversos tipos de radicais livres e diferentes

sítios de ação. Assim, tornando-se difícil que apenas um único método seja capaz de

representar de forma segura e precisa a verdadeira capacidade antioxidante de uma

substância.40 Além disso, a determinação da capacidade antioxidante dos óleos

vegetais é considerada um desafio analítico, uma vez que a maioria dos ensaios foi

desenvolvido para a compostos hidrofílicos. E deste modo, são necessárias

adaptações nos ensaios de capacidade antioxidante de óleos vegetais.38

A análise da Avaliação da Capacidade Antioxidante Total (TCA) é um

método colorimétrico que consiste na redução do fosfato de molibdênio, que passa de

uma coloração amarela para verde, com pico de absorção máxima em 695 nm. O

referido método possui como vantagem a de avaliar a capacidade antioxidante tanto

de componentes lipofílicos quanto de hidrofílicos.41

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No teste do poder redutor, o ferricianeto de potássio (Fe3+) é reduzido a

ferrocianeto de potássio (Fe2+) à uma temperatura de 50 ºC, que na presença do

cloreto de ferro forma uma coloração azul-esverdeada conhecida como azul da

Prússia, que pode ser lida espectrofotometricamente a 700 nm. 42

No método do sequestro do radical hidroxil (OH), o radical O2•− produzido

reduz o nitrozul de tetrazólio (NBT) em pH 7,4 e temperatura ambiente, levando a

geração do formazan, acompanhada por uma mudança de coloração de amarelo

pálido do NBT para uma coloração púrpura do formazan, sendo lida

espectrofotometricamente em 560 nm. Deste modo, as moléculas que atuam como

antioxidante reagem com O2•− inibindo a produção do formazan.43

No ensaio para avaliar a atividade sequestrante do radical 2,2-difenil-1-

picril-hidrazil (DPPH) os compostos antioxidantes agem como doador de átomos de

hidrogênio, sequestrando o radical DPPH e o reduzindo a hidrazina. A substância

formada produz um decréscimo da absorbância a 515 nm e muda a coloração de

violeta a amarelo pálido.39

No método da capacidade de absorção de radicais de oxigênio (ORAC -

Oxygen Radical Absorbance Capacity) o radical, gerado pela reação do dicloreto de

2,2’-azobis (2-amidinopropano) (AAPH) com oxigênio atmosférico, reage com o

indicador fluorescente formando um produto não fluorescente, que pode ser medido

por espectrofotometria com máxima emissão de fluorescência em 575 nm e 578 nm.

Este ensaio avalia a atividade antioxidante por meio da inibição da oxidação, induzida

pelo radical peroxil, por transferência de átomos de hidrogênio (HAT). A atividade

antioxidante é determinada, portanto, pela diferença entre a área da amostra subtraída

pela área do branco, medida pelo decaimento da fluorescência com a adição da

substância antioxidante no decorrer do tempo, sendo os resultados expressos em

unidade de ORAC ou equivalentes de Trolox.40

Os óleos vegetais são hidrofóbicos e não se misturam ao meio aquoso,

peculiar aos ensaios de capacidade antioxidante. Dessa forma, são necessárias

adaptações nos ensaios de capacidade antioxidante para amostras cujos

componentes majoritários sejam lipídeos, como o uso de diferentes solventes, adoção

de diferentes pontos-finais da reação e maneiras de expressar os resultados.38

O ensaio da ORAC tem sido utilizado para a determinação da capacidade

antioxidante da fração polar de óleos vegetais ricos em compostos fenólicos.

Entretanto, esse ensaio pode ser adaptado para estimar a capacidade antioxidante de

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ambas as frações dos óleos vegetais, utilizando o mesmo gerador de radicais e sonda

molecular, introduzindo apenas o uso da β-ciclodextrina aleatoriamente metilada

como meio de dispersão para os antioxidantes lipofílicos na solução aquosa do

ensaio. Dessa forma, por ser uma molécula anfipática, a β-ciclodextrina metilada

tornar os óleos vegetais mais compatíveis com os ensaios que utilizam solventes

polares, uma vez que aumenta a solubilidade dos compostos lipossolúveis em

água.38,40

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5 METODOLOGIA

Essa pesquisa trata-se de um estudo descritivo de caráter transversal.

5.1 MATÉRIA-PRIMA

Os resíduos (cefalotórax) de camarão Litopenaeus vannamei utilizados

para a obtenção das amostras de óleo pigmentado foram obtidos de uma empresa de

beneficiamento de camarão no estado do Rio Grande do Norte (RN), Brasil. Foram

acondicionados em caixas isotérmicas e encaminhados diretamente ao Laboratório

de Análise de Alimentos do Departamento de Nutrição da Universidade Federal do

Rio Grande do Norte – UFRN.

Para a obtenção dos óleos pigmentados do resíduo de camarão (OR) e da

farinha do resíduo de camarão (OF), 3 Kg da amostra foram divididos em duas

porções iguais. A primeira foi triturada usando um processador doméstico (Philips

Walita, Mod. 6000W) e armazenada a -20 ºC até o momento da sua utilização. E a

segunda passou por um processo de secagem a 70 ºC em estufa ventilada (TECNAL,

Mod. TE-394/1) por 8 horas e a seguir triturada para a obtenção da farinha de resíduo

de camarão, segundo Damasceno (2007), e foi armazenada a 10 ºC até o momento

da obtenção do óleo pigmentado com astaxantina (Figuras 3 e 4).

Figura 3. Fluxograma de obtenção das amostras.

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Figura 4. A: Resíduo de camarão triturado. B: Farinha do resíduo de

camarão.

5.2 OBTENÇÃO DOS ÓLEOS PIGMENTADOS

A obtenção dos óleos pigmentados a partir do resíduo de camarão (OR) e

da farinha do resíduo de camarão (OF) foi realizada de acordo com método de

Sachindra e Mahendrakar.14

Para OR, 10 g do resíduo de camarão foram homogeneizados com 20 mL

de óleo de soja com posterior aquecimento sem agitação (Marconi, Dubinoff, Mod.

MA-093/1) a 70°C por 2 horas. Em seguida foram filtrados utilizando uma gaze e

centrifugados (FANEM, Excelsa 4, Mod. 280R) a 3000 G por 10 minutos a 25 ºC. Por

fim, a camada de óleo pigmentado, sobrenadante, foi separada com o auxílio de uma

pipeta (Figura 5).

E para OF, 10 g da farinha do resíduo de camarão foram homogeneizados

com 40 mL de óleo de soja, devido à baixa umidade da amostra, e estes foram

submetido a aquecimento sem agitação (Marconi, Dubinoff, Mod. MA-093/1) a 70 °C

por 2 horas. Em seguida, foram filtrados utilizando uma gaze e centrifugados (FANEM,

Excelsa 4, Mod. 280R) a 3000 g por 10 minutos a 25ºC. A camada de óleo

pigmentado, sobrenadante, foi separada com o auxílio de uma pipeta (Figura 5).

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Figura 5. A: Óleo pigmentado do resíduo de camarão (OR). B: Óleo

pigmentado da farinha do resíduo de camarão (OF).

Para os testes físicos, físico-químicos e capacidade antioxidante os óleos

pigmentados foram extraídos em maiores quantidades e armazenados a -20 ºC até o

momento das análises.

Destaca-se que, apesar do óleo de soja comercial apresentar antioxidantes

sintéticos, este foi escolhido para extrair a astaxantina devido, principalmente, à sua

boa otimização de extração14 e seu baixo custo.

5.3 QUANTIFICAÇÃO DA ASTAXANTINA NO ÓLEO PIGMENTADO

O teor de astaxantina dos óleos pigmentados (OR e OF) foi determinado

segundo o método proposto por Chen e Meyers.44 O conteúdo de carotenoides das

amostras foi medido espectrofotometricamente (HACH, Mod. DR-500) em λmax

(500nm), utilizando o óleo de soja como branco, e o teor de astaxantina foi expresso

como carotenoides totais em astaxantina usando a equação: Carotenóides (μg/g) = A

x V x D x 106/ 100 x W x E. Onde: A= absorvância na λmax, V= volume de óleo

pigmentado recuperado, D= fator de diluição, W= peso em gramas de resíduos e E=

coeficiente de extinção.

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A astaxantina padrão (Sigma-Aldrich, EUA) foi dissolvida no óleo de soja e

utilizada para determinar o coeficiente de extinção (E) da astaxantina em λmax,

medida espectrofotometricamente à 500nm.

5.4 CARACTERIZAÇÃO FÍSICA E FÍSICO-QUÍMICA DO ÓLEO PIGMENTADO

Para a caracterização física dos óleos pigmentados foram realizadas as

análises de densidade, a qual foi estimada com o auxílio de um densímetro (Anton

Paar, Mod. DMA 4500M) a 25ºC; de viscosidade absoluta, determinado com o auxílio

de um viscosímetro (Brookfield, Mod. R/S Rheometer) a 25ºC; e índice de refração45

em triplicata. E para a caracterização físico-química dos mesmos foram realizadas as

análises de teor de acidez, índice de peróxido, índice de saponificação45 e índice de

iodo46 em triplicata.

Ressalta-se que o óleo de soja (OS) também foi analisado, a fim de se

conhecer suas características iniciais, além de funcionar como um controle ao

processo de extração da astaxantina.

5.5 CAPACIDADE ANTIOXIDANTE DO ÓLEO PIGMENTADO

5.5.1 Obtenção dos extratos

Os extratos dos óleos pigmentados do resíduo de camarão (OR) e da

farinha do resíduo de camarão (OF), assim como do óleo de soja (OS), utilizado como

controle, foram obtidos de acordo com o método proposto por Espı´n et al.,47 Mesurou-

se 5 mL de cada óleo e estes foram misturados a 5 mL de metanol sob agitação

vigorosa (ACB Labor, Mod. AC-045) durante 20 minutos e centrifugado (FANEM,

Excelsa 4, Mod. 280R) a 3000 G durante 10 minutos a 25 ºC. Em seguida, recuperou-

se a camada metanólica (CM 1), sobrenadante, com o auxílio de uma pipeta e

reservada. A camada lipídica (CL), precipitado, adicionou-se mais 5 mL de metanol e

repetiu-se os mesmos procedimentos. A camada metanólica (CM 2) foi retirada e

misturada com CM 1, formando um extrato metanólico. Foram obtidos dois extratos

de cada óleo (CM e CL), os quais foram armazenados a -20 ºC (Figura 6).

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Vale ressaltar que em todos os testes para analisar a capacidade

antioxidante foram analisados tanto os óleos (OR, OF, OS), quanto suas frações

(ORCM, ORCL, OFCM, OFCL, OSCM, OSCL).

Figura 6. Fluxograma de obtenção dos extratos.

5.5.2 Avaliação da Capacidade Antioxidante total (TCA)

Para a avaliação da capacidade antioxidante total utilizou-se o método

proposto por Prieto et al.41 Foram adicionados 100 μL da solução estoque de

molibidato de amônio-ácido sulfúrico, 100 μL da solução estoque de fosfato de sódio,

100 μL do extrato metanólico, camada lipídica ou óleo pigmentado e 700 μL de água

destilada em um tubo de ensaio. Os tubos foram agitados e incubados em banho-

maria (QUIMIS, Mod. Q334M-28) a 90º C por 90 minutos e medido

espectrofotometricamente (Bioespectro, Mod. SP-220) a 695 nm, em triplicata. Foi

preparado um branco nas mesmas condições. Foi construída uma curva padrão com

diferentes concentrações de ácido ascórbico, e os resultados foram expressos em mg

de vit. C / g de amostra.

5.5.3 Teste do Poder Redutor

O teste do poder redutor foi realizado segundo a metodologia de Wang.42

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Foram adicionados 100 μL da solução de ferricianeto de potássio e 200 μL do extrato

metanólico, camada lipídica ou óleo pigmentado em um tubo de ensaio. Os tubos

foram agitados e incubados em banho-maria (QUIMIS, Mod. Q334M-28) a 50º C por

20 minutos. Em seguida, foram adicionados 180 μL da solução de ácido tricloroacético

(TCA) 10%, 20 μL da solução de cloreto de ferro e 1,5 mL de tampão fosfato 200 mM

(pH 6,6) aos tubos. Agitou-se os tubos e suas absorbâncias foram medidas

(Bioespectro, Mod. SP-220), em triplicata, a 700 nm. Para o branco adicionou-se 200

μL de tampão fosfato 200 mM pH 6,6 no lugar do extrato (ou óleo). Foi construída uma

curva padrão com diferentes concentrações de ácido ascórbico, e os resultados foram

expressos em mg de vit. C / g de amostra.

5.5.4 Sequestro do Radical hidroxil (OH)

O sequestro do radical hidroxil foi avaliado de acordo com a metodologia

proposta por Smirnoff e Cumbes.43 Foram adicionados 750 μL do reagente em todos

os tubos, inclusive no branco e no controle, e 50 μL do extrato metanólico, camada

lipídica ou óleo pigmentado, para o branco e o controle foram adicionados 50 μL de

tampão fosfato 150 mM (pH 7,4). Nos tubos teste e controle foram adicionados 200

μL de peróxido de hidrogênio 30% e no branco foram adicionados 200 μL de tampão

fosfato. Os tubos foram agitados e incubados em banho-maria (QUIMIS, Mod. Q334M-

28) a 37º C por 60 minutos e suas absorbâncias medidas a 510 nm, em triplicata. Os

resultados foram expressos em % de inibição.

5.5.5 Atividade Antioxidante utilizando DPPH·

A atividade antioxidante foi determinada de acordo com método proposto

por Brand-Wiliams et al.48 As amostras OR, OF, OS, ORCL, OFCL e OSCL foram diluídos

em hexano na proporção de 2:1 para a obtenção da solução estoque, enquanto os

extratos metanólicos foram diluídos diretamente no metanol. Em uma placa de 96

poços, adicionou-se 40 µL da solução estoque em octoplicata e 200 µL da solução de

2,2-difenil-1-picril-hidrazil (DPPH) (24 mg de DPPH em 100 mL de metanol),

aguardou-se 25 minutos no escuro e a absorbância foi lida no espectrofotómetro

(ASYS, Mod. UVM-340), em triplicata, a 510 nm. Foi construída uma curva padrão

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com diferentes concentrações de Trolox (ácido 6-hidroxi-2,5,7,8-tetrametilcroman-2-

carboxílico), e os resultados foram expressos em µM Trolox eq. / g de amostra.

5.5.6 Capacidade de Absorção de Radicais de Oxigênio (ORAC)

A determinação da atividade antioxidante pelo método ORAC foi realizado

de acordo com Ganske e Dell.49 As amostras OR, OF, OS, ORCL, OFCL e OSCL foram

diluídos em metil-β-ciclodextrina metilada randomizada em acetona/água 1:1 v/v a 7%

(RMCD) na proporção de 1:1 para a obtenção da solução estoque, enquanto os

extratos metanólicos foram diluídos diretamente no tampão de fosfato de potássio 10

mM (pH 7,4). Em uma microplaca de poliestireno de 96 poços, específica para reações

de fluorescência, foram adicionados a cada poço 20 μL do padrão Trolox ou das

amostras previamente diluídos, 120 μL de fluoresceína dissódica 10 nM e 60 μL de

dicloreto de 2,2’-azobis (2-amidinopropano) (AAPH) 240 mM. Para o branco, foram

adicionados a cada poço 20 μL de tampão de fosfato de potássio 10 mM (pH 7,4)

(branco) e 120 μL de fluoresceína dissódica 10 nM.

A intensidade da fluorescência foi monitorada a 37 °C logo após a adição

do AAPH a cada ciclo de 90 segundos, por 120 ciclos através de leitor de microplacas

(FLUOstar OPTIMA, Mod. BMG LABTECH), em triplicata, com os seguintes filtros:

excitação 485 nm e emissão a 520 nm. Os resultados foram obtidos com base na área

sob a curva de decaimento da fluoresceína ao longo do tempo e da área útil sendo

expressos em μmol de equivalentes de Trolox por g de amostra.

5.6 ANÁLISE ESTATÍSTICA

Os dados foram analisados pela análise de variância (ANOVA) utilizando o

teste de Tukey para comparação entre as médias ao nível de significância de 5% com

o auxílio do software Assistat 7.7 beta.

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6 ARTIGO

O artigo intitulado “Physical and physical-chemical characterization and

evaluation of antioxidant capacity of the pigmented oils obtained from the extraction of

astaxanthin from the shrimp (Litopenaeus vannamei) waste” foi submetido para

publicação no periódico “ Food Chemistry” que possui fator de impacto 3.391 e Qualis

A2 da CAPES para a área de nutrição.

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PHYSICAL AND PHYSICAL-CHEMICAL CHARACTERIZATION AND EVALUATION 1

OF ANTIOXIDANT CAPACITY OF THE PIGMENTED OILS OBTAINED FROM THE 2

EXTRACTION OF ASTAXANTHIN FROM THE SHRIMP (LITOPENAEUS 3

VANNAMEI) WASTE 4

5

Denise Maria de Lima e Silva*a, Penha Patrícia Cabral Ribeirob, Karla Suzanne 6

Florentino da Silva Chaves Damascenoc, Cristiane Fernandes de Assisd 7

8

a Student of Postgraduate Degree in Nutrition, Department of Nutrition. Federal 9

University of Rio Grande do Norte - UFRN, Natal, Rio Grande do Norte, Brazil. Email 10

address: [email protected] 11

b Student of Postgraduate Degree in Nutrition, Department of Nutrition. Federal 12

University of Rio Grande do Norte - UFRN, Natal, Rio Grande do Norte, Brazil. Email 13

address: [email protected] 14

c Professor of Postgraduate Degree in Nutrition, Department of Nutrition. Federal 15

University of Rio Grande do Norte - UFRN, Natal, Rio Grande do Norte, Brazil. Email 16

address: [email protected] 17

d Professor of Postgraduate Degree in Nutrition, Department of Nutrition. Federal 18

University of Rio Grande do Norte - UFRN, Natal, Rio Grande do Norte, Brazil. Email 19

address: [email protected] 20

21

Abstract 22

The objective of this study was to evaluate the physical and physical-chemical 23

characteristics and the antioxidant capacity of the pigmented oils, obtained from the 24

extraction of astaxanthin from the shrimp waste (Litopenaeus vannamei). The obtained 25

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pigmented oils of the shrimp waste (OW) and of the shrimp waste flour (OF) were 26

evaluated for astaxanthin content, physical and physico-chemical characteristics and 27

antioxidant capacity. The samples of OW and OF showed an astaxanthin content of 28

70.9 and 264.7 μg / g, respectively, where the decrease in moisture was responsible 29

for this increase of 3.7 times. In the Oxygen Radical Absorption Capacity (ORAC) test, 30

OW and OF exhibited an antioxidant activity of 0.4957 and 0.4840 μmol eq trolox / g, 31

respectively. However, some physical and physico-chemical characteristics of OF 32

presented changes. Therefore, the pigmented oils from shrimp waste present a 33

significant potential for the use in food. 34

35

Keywords: Cephalothorax, natural pigment, carotenoids, bioactivity, oil quality. 36

37

Chemical compounds studied in this article: 38

Astaxanthin (PubChem CID: 5281224); DPPH (PubChem CID: 2735032); Trolox 39

(PubChem CID: 6541354); AAPH (PubChem CID: 1969); Fluorescein (PubChem CID: 40

16850); Trichloroacetic Acid (PubChem CID: 6421); Molybdate of Ammonium 41

(PubChem CID: 61578). 42

43

1 Introduction 44

The shrimp processing industry generates large amounts of waste, 45

especially the cephalotorax, which cause environmental problems when improperly 46

disposed in nature (Kandra, Challa, Jyothi & Kalangi, 2012). Nevertheless, these waste 47

have a considerable amount of functional compounds as protein, lipids, chitin and 48

carotenoids pigments (Parjikolaei, El-Houri, Fretteé & Christensen, 2015). Thus, one 49

has increased the numbers of studies which seek the use of industrial waste through 50

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the technology in order to reduce the consequences of its accumulation on the 51

environment and the recovery of valuable compounds, as the astaxanthin (Mezomo, 52

Martínes, Maraschin & Ferreira, 2013). 53

The astaxanthin (3,3-di-hidroxi-β,β-caroteno4,4-diona) is the main 54

carotenoid which is present in the shrimp waste, where it can be found in its free or 55

esterified form (Mezomo, Maestri, Santos, Maraschin & Ferreira, 2011). Because of its 56

substance which is considered a bioactive natural one, the astaxanthin generates 57

numerous scientific and commercial applications, since it can be used in several areas, 58

as in the pharmaceutical industry, used as cell markers and as antioxidant; in the 59

cosmetics industry, used as color agents and antioxidant; and in the food industry, 60

used as supplement and as additives on the feeding of salmonids, shrimp and lobster 61

to intensify the flesh pigmentation (Sanches-Silva et al., 2013), and in the chicken feed 62

to increase the yellow color of egg yolk (Amado, Vázquez, Murado & Gonzáles, 2015). 63

Because of the search for new natural sources of astaxanthin, several 64

methods have been used to extract the astaxanthin from the shrimp waste, such as 65

enzymatic hydrolysis (Holanda & Netto, 2006), fermentation process (Sachindra & 66

Bhaskar, 2008), organic solvents (Sachindra, Bhaskar & Mahendrakar, 2006) and 67

ultrasound (Macias-Sanchez, Mantell, Rodríguez, Martínez, Lubían & Monteiro, 2009). 68

However, these methods are expensive and can trigger a process of structural change 69

leading to a loss of functionality or nutritional deterioration of astaxanthin (Parjikolaei 70

et al., 2015). Therefore stand out a sustainable technique, which use vegetable oils to 71

the extraction of astaxanthin. Since this technique present as advantage due to the 72

fact that the oil used as solvent for the extraction already presents synthetic 73

antioxidants (0,01% de BHA + BHT, 50/50) in its commercial form, which avoid the 74

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38

oxidation of the carotinoids pigments (Franco-Zavaleta, Jim´enez-Pichardo, Tomosini- 75

Campocosi & Guerrero-Legarreta, 2005). 76

The objective of this research was to characterize the properties physical and 77

physic-chemical and to evaluate antioxidant capacity of the pigmented oils obtained in 78

the extraction of the astaxanthin from shrimp waste (Litopenaeus vannamei), with 79

vegetable oil. 80

81

2 Methodology 82

2.1 Raw material 83

The raw material used was waste (cephalotorax) of shrimp Litopenaeus 84

vannamei, obtained from a processing company of shrimp in the State of Rio Grande 85

do Norte (RN), Brazil. The shrimp waste were packed in cool boxes and sent to 86

Laboratory of Food Analysis of nutrition department at the Federal University of Rio 87

Grande do Norte (UFRN). For the obtention of pigmented oils from shrimp waste (OW) 88

and from the shrimp waste flour (OF), 3 Kg of the sample were divided into two Equal 89

portions. The first one was grinded and crushed in a blender (Philips Walita, Mod. 90

6000W) and stored at a -20 ºC until the time of its using. And the second went portion 91

was dried at at 70 ºC in ventilated oven (TECNAL, Mod. TE-394/1) per 8 hours and 92

then it was crushed to obtain the OF, according to Damasceno (2007), and it was 93

stored at 10 ºC until the time of the obttention of pigmented oil with astaxanthin. 94

95

2.2 The obtention of pigmented oils 96

The obtention of pigmented oils from shrimp waste (OW) and from the 97

shrimp waste flour (OF) was conducted according to the method by Sachindra and 98

Mahendrakar (2005). 99

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39

To OW, 10 g of the shrimp waste were homogenized with 20 mL of soybean 100

oil with heating without shaking (Marconi, Dubinoff, Mod. MA-093/1) at 70 °C per 2 101

hours. Then they were filtrated using lint and centrifuged (FANEM, Excelsa 4, Mod. 102

280R) at 3,000 xg of 10 minutes at 25 ºC. Finally, the pigmented oil, supernatant, was 103

separated with a pipette. 104

To obtain OF, 10 g from the shrimp waste flour were homogenized with 40 105

mL of soybean oil, because of low humidity of the sample. And these were heaed 106

without shaking (Marconi, Dubinoff, Mod. MA-093/1) at 70 °C per 2 hours. Then they 107

were filtrated using lint and centrifuged (FANEM, Excelsa 4, Mod. 280R) at 3,000 xg 108

for 10 minutes at 25 ºC. Finally, the pigmented oil, supernatant, was separated with a 109

pipette. 110

For the physical, physical-chemical and antioxidant tests the pigmented oils 111

were extracted in larger quantities and stored at -20 ºC until the analysis. 112

It shows that, despite the commercial soybean oil presenting synthetic 113

antioxidants, it was selected to extract the astaxanthin, especially, because of its good 114

optimization of extraction (Sachindra & Mahendrakar, 2005), its very low cost and the 115

not to generation residue of organic solvents that would need to be evaporated. 116

117

2.3 Quantification of astaxanthin of the pigmented oil 118

The content of astaxanthin on pigmented oils (OW and OF) was determined 119

according to the proposed method by Chen and Meyers (1984). The content of 120

carotenoids from the samples were measured spectrophotometrically (HACH, Mod. 121

DR-500) in λmax (500nm), using the soybean oil as control, and the contents of 122

astaxanthin was expressed as total carotenoids in astaxanthin using the equation: 123

carotenoids (μg/g) = A x V x D x 106/ 100 x W x E. Where: A= Absorbance on λmax, 124

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V= volume of pigmented oil recovered, D= dilution factor, W= weight in grams of waste 125

and E= extinction coefficient. 126

The standard astaxanthin (Sigma-Aldrich, EUA) was dissolved on soybean 127

oil and used to determine the extinction coefficient (E) from astaxanthin in λmax, 128

measured spectrophotometrically at 500 nm. 129

130

2.4 Physical and physico-chemical characterization of the pigmented oil 131

To the physical characterization of the pigmented oils was performed the 132

analyses of density, using a densimeter (Anton Paar, Mod. DMA 4500M) at 25 ºC; of 133

viscosity, determined with absolute viscometer (Brookfield, Mod. R/S Rheometer) at 134

25 ºC; and refractive value (AOCS, 1990) in triplicate. To their physico-chemical 135

characterization were performed the analyses of acidity level, peroxide, saponification 136

(AOCS, 1990) and iodine values (AOCS, 1995), in triplicate. 137

The soybean oil (SO) was analyzed too, in order to know their baseline 138

characteristics, in addition to work as a processing control of extraction of the 139

astaxanthin. 140

141

2.5 Antioxidant capacity of the pigmented oil 142

2.5.1 To obtain the extracts 143

The pigmented oil extracts from the shrimp waste (OW) and from the shrimp 144

waste flour (OF), as and the soybean oil (SO), used as control, were obtained 145

according to the proposed method by Espín, Soler-Rivas and Wichers (2000). One 146

measured 5 mL of each oil and they were mixed with 5 mL of methanol under vigorous 147

shaking (ACB Labor, Mod. AC-045) during 20 minutes and centrifuged (FANEM, 148

Excelsa 4, Mod. 280R) at 3,000 xg for 10 minutes at 25 ºC, and then, one recovered 149

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the methanolic layer (ML 1), supernatant, with a pipette and other one. To the lipid 150

layer (LL), precipitated, one added more 5 mL of methanol and the procedure was 151

repeated. The methanolic layer (ML 2) was removed and mixed with ML 1, forming a 152

methanolic extract. Two extracts of each oil were obtained (ML and LL), which were 153

stored at -20 ºC (Figure 1). 154

It is important to note that antioxidant capacity tests analyzed the oil (OW, 155

OF, SO) and their factions (OWML, OWLL, OFML, OFLL, SOML, SOLL). 156

157

2.5.2 Determination of Total Capacity Antioxidant (TCA) 158

To evaluate the total antioxidant capacity was used the proposed method 159

by Prieto, Pineda and Aguilar (1999). Were added 100 μL of 4 mM ammonium 160

molybdate/0.6 M sulfuric acid and 100 μL of 28 mM sodium phosphate, 100 μL of 161

methanolic extract, lipid layer or pigmented oil and 700 μL of distilled water in a test 162

tube. The tubes were mixed and incubated in water bath (QUIMIS, Mod. Q334M-28) 163

at 90 ºC for 90 minutes and the absorbance was measured at 695 nm using a 164

spectrophotometer (Bioespectro, Mod. SP-220), in triplicate. A white one was 165

prepared under the same conditions. Was built a standard curve with different 166

concentrations of ascorbic acid, and the results were expressed as mg of vit. C / g 167

sample. 168

169

2.5.3 Reducing power assay 170

Its was conducted according to procedure basead on Wang et al. (2007). 171

Were added 100 μL of the potassium ferricyanide solution and 200 μL of the 172

methanolic extract, lipid layer or pigmented oil into a test tube. The tubes were mixed 173

and incubated in water bath (QUIMIS, Mod. Q334M-28) at 50 ºC for 20 minutes. Then, 174

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42

were added to the tubes 180 μl of the 10 % trichloroacetic acid solution (TCA), 20 μL 175

ferric chloride solution and 1.5 mL of 200 mM phosphate buffer pH 6.6. The tubes were 176

mixed and their absorbances were measured (Biospectro, Mod. SP-220) in triplicate 177

at 700 nm. To the control was added 200 μl of 200 mM phosphate buffer pH 6.6 in the 178

place of the extract (or oil). The antioxidant capacity was expressed as ascorbic acid 179

equivalent. 180

181

2.5.4 Hydroxyl radical scavenging 182

The Hydroxyl radical scavenging was evaluated according to the 183

methodology proposed by Smirnoff and Cumbes (1989). 750 μl of the reagent was 184

added to all tubes, including on the white and on the control. And 50 μl of the 185

methanolic extract, lipid layer or pigmented oil, was added to the white and the control 186

50 μl of 150 mM phosphate buffer pH 7.4. In the test tubes and control were added 187

200 μL of hydrogen peroxide 30 % and was added in the control 200 μL of phosphate 188

buffer. The tubes were mixed and incubated in a water bath (QUIMIS, Mod. Q334M-189

28) at 37 °C for 60 minutes and their absorbances measured at 510 nm in triplicate. 190

The results were expressed as % of inhibition. 191

192

2.5.5 Inhibition activity radical DPPH· 193

The antioxidant activity was determined according to the proposed method 194

by Brand-Wiliams, Cuvelier and Berset (1995). To obtain the stock solution, the 195

nonpolar samples (OW, OF, SO, OWLL, OFLL and SOLL) were diluted in hexane on the 196

proportion of 2:1, and the polar samples (OWML, OFML and SOML) were diluted in 197

methanol P.A., while the methanolic extracts were diluted directly in methanol. Was 198

added in 96-well microplates, 40 μL of the stock solution in octoplicate and 200 μL of 199

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the solution 2,2-difenil-1-picril-hidrazil (DPPH) (24 mg of DPPH in 100 mL methanol), 200

one waited 25 minutes on the dark and the absorbance was read in the 201

spectrophotometer (ASYS, Mod. UVM-340) in triplicate at 510 nm. A standard curve 202

was built with different concentrations of acid 6-hydroxy-2,5,7,8-tetramethylchroman-203

2-carboxylic (Trolox), and the results were expressed in μmol Trolox eq. / g of sample. 204

205

2.5.6 Oxygen radical absorbance capacity (ORAC) 206

The determination of the antioxidant activity through the ORAC method was 207

developed according to Ganske and Dell (2006). The nonpolar samples (OW, OF, SO, 208

OWLL, OFLL and SOLL) were diluted in randomly methylated β-cyclodextrin solution 7% 209

(w/v) in acetone:water (1:1) (RMCD) at the ratio of 1:1 to the stock solution, and the 210

polar samples (OWML, OFML and SOML) were diluted in potassium phosphate buffer 10 211

mM (pH 7.4). In a 96-well polystyrene microplate specifically for fluorescence 212

reactions, were added to each well 20 μL of the trolox standard or from the previously 213

diluted samples, 120 μl of 10 nM disodium fluorescein and 60 μl of 2,2'-azobis (2-214

amidinopropane) dihydrochloride (AAPH) 240 mM. Were added to each well 20 μL of 215

potassium phosphate buffer 10 mM (pH 7,4) (control) to the and 120 μL of disodium 216

fluorescein 10 nM. 217

The fluorescence intensity (485 nm excitation and 528 nm emission) was 218

monitored at 37 °C shortly after the addition of AAPH to each cycle of 90 seconds, for 219

120 cycles through the microplate readers (FLUOstar OPTIMA, Mod. BMG 220

LABTECH), in triplicate by dilution. The results were obtained based on the area under 221

the decay curve of fluorescein over time and the usable area being expressed in μmol 222

of Trolox equivalents per g of sample. 223

224

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44

2.6 Statistical analysis 225

The results were organized in tables and submitted to descriptive statistics 226

using the software Assistat 7.7 beta. To verify if there was a significant difference 227

between the three oils analyzed, was performed analysis of variance (ANOVA) with 228

averages analysis using the Tukey test at a significance level of 5 %. 229

230

3 Results and discussion 231

3.1 Quantification of astaxanthin in pigmented oil 232

The astaxanthin content found in OW and OF was respectively 70.9 and 233

264.7 μg / g sample, that is, the dehydration of waste led to an increase of 3.7 times 234

of astaxanthin. The significant difference (p <0.05) in the carotenoid content among 235

the samples was mainly due to the thermal treatment used to obtain the flour, which in 236

addition to concentrating the astaxanthin due to the decrease in moisture, also it makes 237

more accessible due to the breaking of their bonds with the proteins. The increase of 238

temperature leads to an irreversible denaturation of the carotenoproteins, developing 239

a more intense orange color and that shows about 1.6 times more astaxanthin content 240

than the samples that did not undergo this process (Sanches-Silva et al., 2013). 241

This difference in the concentration of astaxanthin in the samples can also 242

be observed in studies with extraction through organic solvents (hexane and 243

isopropanol). Seabra, Damasceno, Silva, Gomes and Pedrosa (2014) found a 244

carotenoids concentration on the shrimp waste fresh and on the shrimp waste flour 245

(Litopenaeus vannamei), of 42.74 e 98.51 μg/g, respectively. 246

Other authors also extracted the astaxanthin of shrimp waste from several 247

species in different types of oils and they obtained different results: 4.8 mg/ 100g-1 on 248

the in natura waste. In linseed oil (Pu, Bechtel & Sathivel, 2010); 24.8 μg/g on the in 249

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natura waste (Penaeus indicus) in soybean oil (Sachindra et al., 2005); 131.7 μg/g on 250

the dehydrated waste (Panaeus monodon) in palm oil (Handayani, Dewi, Indraswati & 251

Ismadji, 2008). 252

Thus, when comparing the values found with other studies which use the 253

same extraction method, it is possible to see that OF presented the highest content in 254

relation to other one. This evidence shows that the shrimp waste of the specie 255

Litopenaeus vannamei presents a higher amount of astaxanthin compared to the other 256

species. 257

Several factors are related to a variation on the astaxanthin content, such 258

as, the extraction method, type of solvent used (its polarity and solubility in 259

astaxanthin), the size of the waste particles, proportion of the wastes and oil and 260

shrimp species used (Parykolaei et al., 2015). 261

The extraction of astaxanthin using vegetable oils contributes to its stability 262

since it provides a protective barrier to oxygen, however delaying the oxidation 263

processes. In addition, the extraction oil serves as an excellent carotenoids 264

transporter; lipid and energy source when it is applied in foods supplements and 265

salmonidae diets (Pu et al., 2010; Mezzomo et al., 2011). 266

The shrimp waste are already used in several industry sectors as sources 267

of carotenoids with different functions (Sanches-Silva et al., 2013), however there are 268

no reports in the literature of the pigmented oils use with this carotenoid. So, before 269

the high astaxanthin content on the pigmented oils, it presents a significant potential 270

for use in human food, in foods or preparations as a natural antioxidant. 271

272

3.2 Physical and physic-chemical characterization of pigmented oils 273

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46

In the case of physical parameters, the density varied significantly (p <0.05) 274

among the samples and the viscosity was significantly higher in OF (Table 1). In 275

addition, OW and OF showed a significant difference in the refractive index in relation 276

to SO. The changes in physical characteristics of oils can be associated with the 277

carotenoids isomerization process. According to Zeb and Murkovic (2011), due to high 278

levels of unsaturation, the carotenoids are susceptible to degradation during their 279

heating process, being one of the first observed changes. 280

In the case of quality characteristics, the acid content of both pigmented oil 281

samples (OW and OF) were significantly higher (p <0.05) than the control sample (SO). 282

And the OF acidity was higher (p <0.05) than the OW (Table 1). This fact can be 283

attributed to the time used to obtain the flour from the waste, as well as the exposure 284

to high temperature for a certain time, which lead to the triggering of hydrolytic 285

reactions that produce free fatty acids and diglycerides (Crosa et al., 2014). This finding 286

corroborates the viscosity results, where no change is observed in relation to the 287

control oil (SO). Unlike the present study, some authors did not find change in acidity 288

on samples of edible oils incorporated with astaxanthin obtained from algae 289

(Haematococcus pluvialis) and submitted to 70 and 90 ºC (Rao, Sarada & Gokare, 290

2007) and added linseed oil of astaxanthin from shrimp waste (L. setiferus) and 291

submitted to 70 °C (Pu et al., 2010). 292

Though, there was no significant change in the peroxide value (Table 1), 293

which suggests that the extraction process of astaxanthin did not change the degree 294

of peroxidation from the pigmented oils. This effect is due to the protective action of 295

natural antioxidants, such as astaxanthin against the formation of peroxides and 296

therefore the oxidative rancidity (Rao et al., 2007). This finding corroborates the study 297

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47

by Pu et. al (2010), which evaluated the stability of linseed oil added of astaxanthin 298

and did not find changes in the peroxide value. 299

In the case of identity characteristics, OF showed a significantly higher 300

saponification value (p <0.05) than the other oils (Table 1), mainly due to the thermal 301

process to obtain the shrimp waste flour. This temperature increase triggered the 302

release of short-chain fatty acids, which was also evidenced by acidity value analysis. 303

There was no significant change in the iodine value (Table 1), thus showing 304

that there was no change in the degree of unsaturation of the oils. The iodine value 305

tends to decrease when the oil undergoes an oxidation process due to the decrease 306

of the polyunsaturated fatty acids. However, this process is slowed by the presence of 307

astaxanthin due to its natural antioxidant properties (Núñez-Gastélum et al., 2011). 308

309

3.3 Antioxidant capacity of pigmented oil 310

The samples of OF and its fractions, OFLL and OFML, obtained the best 311

antioxidant capacity (p <0.05) (Table 2, 3 and 4) in most performed tests. The presence 312

of antioxidant activity on these samples is probably due to the high content of 313

astaxanthin (264.7 μg/g of sample), obtained through the applied thermal processing 314

to the waste. This heating was enough to make astaxanthin more available in the food 315

matrix and consequently optimizing its extraction. 316

The exposure to heat of the shrimp waste, through the cooking and drying 317

processes, subsequently improves the recovery of astaxanthin by different solvents 318

(Amado et al., 2015). Thus, researchers choose to lyophilize (Sachindra et al., 2008) 319

or to cook (Cheung, Cheung, & Li-Chan, 2012) the samples before the obtaining the 320

extracts for best results. 321

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48

The OW, OWLL and OWML samples, despite having presented lower 322

astaxanthin content, were statistically higher than OF, OFLL and OFML samples only in 323

the analysis of the antioxidant activity using DPPH (Table 2, 3 and 4). Despite being 324

well-established, this method can be influenced by the absorption spectra of the 325

analyzed carotenoids, since they overlap the DPPH radical (Prior, Wu & Schaich, 326

2005). Therefore, one can infer that the data interpretation becomes complex, since 327

this interference may underestimate the antioxidant activity of the pigmented oils. 328

In general, it is possible deduce that the methanolic extract (polar fraction) 329

of all oils obtained the highest values of antioxidant activity (Table 3). This is due to the 330

polar paradox, where lipophilic antioxidants are more efficient in polar means 331

(methanol); however, more studies are needed to prove this effect (Perez-Jiménez et 332

al., 2008). In addition, the astaxanthin presents itself as a water soluble molecule, since 333

it has O2 and OH groups in its chemical structure (xanthophyll) (Franco-Zavaleta et al., 334

2010) and probably a part was extracted with methanol. 335

The found results are similar to other studies which also evaluated the 336

antioxidant capacity of astaxanthin. Sowmya and Sachindra (2012) observed that the 337

extract of shrimp waste (Penaeus indicus) and their respective fractions, particularly 338

the astaxanthin rich fraction, and they showed strong antioxidant activity, detected in 339

different tests. Sachindra et al. (2008) studied the antioxidant activity of carotenoids in 340

lyophilized protein isolates from shrimp waste (Penaeus mondon), and they found a 341

strong antioxidant power. 342

It is noteworthy that there are few studies concerning the evaluation on the 343

antioxidant capacity of astaxanthin in vegetable oil. The current literature only refers to 344

the determination of the antioxidant activity of the shrimp muscle (Litopenaues 345

vannamei) (Silva et al., 2015), or shrimp by-products (Pandalopsis dispar) cooked and 346

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49

enzymatically hydrolysed (Cheung et al., 2012), for Instance. Thus, it can be observed 347

that, regardless of the extraction way, the shrimp waste present a natural antioxidant 348

potential. 349

The shrimp waste has other antioxidants, such as phenolics and 350

tocopherols that influence the antioxidant potential of carotenoids, since antioxidants 351

are known to have synergistic action, and these may also be responsible for the 352

elimination of free radicals (Sowmya et al. 2012). However, as the main carotenoid 353

found in the shrimp waste is astaxanthin and the pigment oil presented high contents 354

of carotenoids, it is possible deduce that the expressive antioxidant activity found is 355

mainly due to astaxanthin. 356

The results of the antioxidant capacity identified that, in general, OF 357

presented higher antioxidant activity concerning the other oils and it is possibly due to 358

the higher concentration of astaxanthin. This antioxidant capacity of astaxanthin is 359

attributed to its chemical structure, which is characterized by a long hydrocarbon chain 360

with coupled double bonds (polyene chain) with an aromatic benzene ring at each 361

chain end point containing a hydroxyl (OH) group and a Carbonyl / ketonic (= O) 362

(Franco-Zavaleta et al., 2010). 363

From this perspective, has been increasing in recent years the number of 364

researches focusing on the use of natural antioxidants, such as pure antioxidants or 365

rich extracts in antioxidants (essential oils), in order to protect oils and fats from thermal 366

oxidation (Cavazza, Corti, Mancinelli, Bignardi, & Corradini, 2015). Thus, the 367

astaxanthin could be used as a natural antioxidant in vegetable oils, in order to delay 368

lipid oxidation and increase their shelf life, at the same time would also add functional 369

characteristics beneficial to the human body. 370

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50

On the found results concerning the antioxidant properties and physical and 371

physico-chemical characteristics, one can infer that when compared to soybean oil, 372

the pigmented oils, which is rich in astaxanthin, they present a high viability for 373

domestic use and industrial. 374

Conclusion 375

The method used to extract vegetable oil under heating changed some 376

physical and physico-chemical properties of the oils, mainly OF. OW and OF presented 377

a high content of astaxanthin, where the second oil is much more expressive, and this 378

one is directly related to the highest antioxidant power evidenced on the different 379

methods of in vitro analysis. Thus, it is notable that pigmented oils present a 380

considerable potential for commercialization, since it would delay the process of 381

degradation of vegetable oils. 382

383

Interest Conflicts 384

The authors declare that there is no interest Conflicts. 385

386

Acknowledgements 387

The authors thanks Roberta Targino Pinto Correia of the Bioactive 388

Compounds Laboratory of foods of the Federal University of Rio Grande do Norte and 389

Kátia Gomes de Lima Araújo of the Biotechnology Laboratory of Food of the Federal 390

University Fluminense which made available its laboratories. 391

We also want to express our thanks for the financial support from the Conselho 392

Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) 393

(MCTI/CNPQ/Universal 14/2014) (National Council for Scientific and Technological 394

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51

Development, CNPq in Portuguese) and Improvement Coordination of Higher 395

Education (CAPES) for the scholarship grant. 396

397

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Pink shrimp (P. brasiliensis and P. paulensis) residue: Influence of extraction method 464

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466

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54

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Núñez-Gastélum, J. A., Sánchez-Machado, D. I., López-Cervantes, J. P., Sendón, R., 471

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479

Pérez-Jiménez,J., Arranz, S.,Tabernero, M., Díaz- Rubio M. E., Serrano, J., Goñi, I., 480

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337–341. 488

489

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511

Sanches-Silva, A., Ribeiro, T., Albuquerque, T. G., Paseiro, P., Sendón, R., Bernaldo, 512

Q. A., López-Cervantes, J., Sánchez-Machado, D. I., Soto, V. H., Ângulo, I., 513

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56

determination in shrimp by-products and active food packaging. Biomedical 515

Chromatography, 27, 757–764. 516

517

Seabra, L. M. J., Damasceno, K. S. F. S. C., Silva, C. R., Gomes, C. C., & Pedrosa, L. 518

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521

Silva, F. O., Tramonte, V. C.G., Parisenti, J., Lima-Garciac, J. F., Maraschin, M., & 522

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Acomparison of antioxidante activity and in vitro protective effects against lipid 524

peroxidation. Food Bioscience, 9, 12 – 19. 525

526

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529

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extract from shrimp processing byproducts by in vitro assays and in membrane model 531

system. Food Chemistry, 134, 308–314. 532

533

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537

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57

540

Figure 1. Flowchart for extracting extracts 541

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58

Table 1. Physical and physico-chemical characteristics of pigmented oils with 542

astaxanthin (OW and OF) and soybean oil (SO) as analyzed by different methods. 543

ANALYSIS OW OF SO

Density

(Kg/m³)

916.2000b+0.0000 918.0000a+0.0000 916.1000c+0.0000

Viscosity

(Pas)

0.0464b+0.0001 0.0490a+0.0001 0.0463b+0.0001

Refraction

value

1.4665b+0.0006 1.4671b+ 0.0000 1.4648a+0.0006

Acidity level

(mg KOH/g-1)

0.5632b+0.0005 1.9722a+0,0065 0.2816c+0.0006

Peroxide value

(mEq/1000g) 0.5460 a+ 0.0294 0.5899 a+ 0.0987 0.5412a+ 0.0702

Saponification

value

(mg KOH/g-1)

219.1690b+ 1.9285 227.2205a+ 1.3154 216.7492b+ 1.1070

Iodine value

(g de I2/100g)

121.3675a+6.2682 122.4546a+1.9392 122.9232a+4.8741

Caption: abc. The values are shown as means ± standard deviation in triplicates. Averages at the same 544

row, followed by distinctive letters differ significantly (p <0.005) according to the Tukey test (0.05). SO 545

= Soybean oil; OW = Pigmented oil of shrimp waste; OF = Pigmented oil of the shrimp waste flour. 546

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59

Table 2. Antioxidant activity of pigmented oils with astaxanthin (OW and OF) and 547

soybean oil (SO) as analyzed by the different antioxidant tests. 548

ANALYSIS OW OF SO

TCA

(mg eq Vit. C/g)

0.0278c+0.0012 0.0729a+0.0023 0.0545b+0.0020

Reducing power

(mg eq Vit. C/g)

0.1468c+0.0069 1.3350a+0.0144 0.1778b+0.0044

Hydroxyl radical

(% of inhibition)

1.9365a+0.3171 2.2381a+0.0825 2.1538a+0.2277

DPPH

(µmol eq trolox/g)

0.0387a+0.0001 0.0381b+0.0000 0.0376c+0.0002

ORAC

(µmol eq trolox/g)

0.4957a+0.0835 0.4840a+0.0643 0.2644b+0.0512

Caption: abc. The values are shown as means ± standard deviation in triplicates. Averages at the same 549

row, followed by distinctive letters differ significantly (p <0.005) according to the Tukey test (0.05). SO 550

= Soybean oil; OW = Pigmented oil of shrimp waste; OF = Pigmented oil of shrimp waste flour. TCA = 551

Total Capacity Antioxidant; DPPH = Inhibition activity radical 2,2-Diphenyl-1-picrylhydrazyl ; ORAC = 552

Oxygen Radical Absorbance Capacity. 553

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Table 3. Antioxidant activity of methanolic layer of pigmented oils with astaxanthin 554

(OWML and OFML) and soybean oil (SOML) as analyzed by different antioxidant tests. 555

ANALYSIS OWML OFML SOML

TCA

(mg eq Vit. C/g)

0.0453c+0.0277 0.2242a+ 0.0423 0.0949b+0.0700

Reducing power

(mg eq Vit. C/g)

1.3988b+0.5515 2.9566a+0.2314 1.1513c+0.0967

Hydroxyl radical

(% of inhibition)

30.7302b+0.9002 52.7460a+3.7451 3.8410c+0.5827

DPPH

(µmol eq trolox/g)

0.0393a+0.0000 0.0384b+0.0001 0.0371c+0.0001

ORAC

(µmol eq trolox/g)

0.8185a+0.1044 0.7865a+0.0885 0.2637b+0.0345

Caption: abc. The values are shown as means ± standard deviation in triplicates. Averages at the same 556

row, followed by distinctive letters differ significantly (p <0.005) according to the Tukey test (0.05). SOML: 557

Methanolic layer of soybean oil; OWML: Methanolic layer of the pigmented oil of the shrimp waste flour; 558

OFML: Methanolic layer of the pigmented oil of the shrimp residue flour. TCA = Total Capacity 559

Antioxidant; DPPH = Inhibition activity radical 2,2-Diphenyl-1-picrylhydrazyl ; ORAC = Oxygen Radical 560

Absorbance Capacity. 561

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Table 4. Antioxidant activity of the lipid layer of pigmented oils with astaxanthin (OWLL 562

and OFLL) and soybean oil (SOLL) as analyzed by different antioxidant tests. 563

ANALYSIS OWLL OFLL SOLL

TCA

(mg eq Vit. C/g)

0.0210b+0.0021 0.0547a+0.0051 0.0262b+0.0000

Reducing power

(mg eq Vit. C/g)

0.0900b+0.0076 0.1550a+0.0107 0.0971b+0.0001

Hydroxyl radical

(% of inhibition)

1.0000c+0.1429 2.7931a+0.5641 1.9026b+0.0927

DPPH

(µmol eq trolox/g)

0.0349a+0.0004 0.0336b+0.0001 0.0321c+0.0003

ORAC

(µmol eq trolox/g)

0.2792b+0.0548 0.3804a+0.0756 0.2555+0.0457

Caption: abc. The values are shown as means ± standard deviation in triplicates. Averages at the same 564

row, followed by distinctive letters differ significantly (p <0.005) according to the Tukey test (0.05). SOLL: 565

Lipid layer of soybean oil; OWLL: Lipid layer of the pigmented oil of the shrimp waste; OFLL: Lipid layer 566

of the pigmented oil of the shrimp waste flour. TCA = Total Capacity Antioxidant; DPPH = Inhibition 567

activity radical 2,2-Diphenyl-1-picrylhydrazyl ; ORAC = Oxygen Radical Absorbance Capacity. 568

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7 CONSIDERAÇÕES FINAIS

As perspectivas de continuidade e/ou ampliação do estudo estão voltadas

para a elaboração de algum produto a base de pescado (linguiça ou hambúrguer) que

utilize o óleo vegetal pigmentado com astaxantina em sua composição, com posterior

análise físico-química, microbiológica, sensorial e composição centesimal.

O estudo apresentou como limitação a não viabilidade tecnológica na

elaboração dos nuggets de peixe voador adicionados de óleo vegetal pigmentado com

astaxantina, sendo necessário portanto, mais testes para a inserção desse óleo em

preparações alimentares.

No que se diz respeito as produções relacionadas à dissertação, o trabalho

intitulado “Caracterização físico-química do óleo vegetal pigmentado obtido a partir do

resíduo de camarão” foi apresentado no Congresso Nacional da Sociedade Brasileira

de Alimentação e Nutrição-SBAN na qualidade de pôster.

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