studi proses pembuatan serbuk umo sebagai bahan …

Supardjo ISSN 0216 - 3128 217

STUDI PROSES PEMBUATAN SERBUK UMo SEBAGAIBAHAN BAKAR DISPERSI UMo-AI UNTUK REAKTORRISET

SupardjoPusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir - BATAN

ABSTRAK

STUDI PROSES PEMBUATAN SERBUK UMo SEBAGAI BAHAN BAKAR DISPERSI UMo-AI UNTUK

REAKTOR RISET. Pengembangan bahan bakar dispersi UMo-AI menggunakan uranium pengayaan rendah«20%U-235) dipilih karena UMo memiliki berat jenis tinggi (±16,4g1cmJ),rentang fasa y relatif luas danolah ulang mudah. Dengan menggunakan paduan UMo sebagai bahan bakar, muatan uranium dapatditingkatkan hingga 9.0 glcmJ, lebih tinggi dari pada bahan bakar UJSirAI yang hanya mampu maksimum6.0 glcmJ. Disebabkan keuletan paduan UMo, maka metode pembuatan serbuk yang tepat sangatdiperlukan. Beberapa metode pembuatan serbuk meliputi mechanical crushing (milling, grinding, etc),cryogenic mechanical crushing, atomization, dan hydride-dehydride. Metode mechanical crushing dancryogenic mechanical crushing prosesnya sulit, perlu waktu lama dan impuritas tinggi. Sedangkan metodeato17ditiiTOiidan hydride-dehydride prosesnya mudah, cepat dan impuritas rendah. Serbuk hasil prosesatomisasi berbentuk bola dan seragam, sedangkan proses lainnya tidak beraturan. Hasil evaluasi beberapametode tersebut menunjukkan bahwa proses hydride-dehydride dan atomization lebih cocok untukmemproduksi serbuk UMo dibanding dengan metode-metode lainnya.

ABSTRACT

THE UMo POWDER PRODUCTION PROSSES OF UMo-AI DISPERSION FUEL FOR RESEARCH

REACTOR HAS BEEN STUDIED. Development of UMo-AI dispersion fuel with low enrichment uranium«20%U-235) is chosen because UMo has high density (± 16.4 glcmJ), a relatively large range ofy phaseand easily reprocessed. Using UMo alloy as nuclear fuel, uranium density can be increased until 9.0glcmJ, is higher than that of UJSirAI fuel that has only maximum Uranium density 6.0 glcmJ. Because ofductility of UMo alloy, thus exact and economic powder production method is needed. Some powderproduction methods are mechanical crushing(milling, grinding, etc), cryogenic mechanical crushing,atomization, and Hydride-Dehydride. The mechanical crushing and cryogenic mechanical crushing methodsare difficult to be performed, time consuming and have high impurity products. However, atomization danhydride-dehydride methods are performed easily, fast and have low impurity products. The product ofatomization procces is spherical and uniform shape, but, another procceses have irregular shape. Theevaluation result of some methods showed that hydride-dehydride and atomization methods are moresuitable for producing UMo powder than that of another methods.

PENDAHULUAN

Konversi penggunaan uranium dari pengkayaantinggi (>90% U-235) ke pengkayaan rendah«20% U-235) merupakan program pengembanganbahan bakar reaktor riset di dunia. Sebagaikompensasi penggunaan bahan bakar denganpengkayaan rendah (pada unit volume tetap)diperlukan peningkatan jumlah uranium agar unjukkerja di dalam reaktor dapat dipertahankan minimalsama seperti penggunaan bahan bakar pengkayaantinggi. Bahan bakar U3SirAI tingkat muat uranium4,80g/cm3 yang merupakan produk pengembanganbahan bakar dengan uranium pengkayaan rendahmendapatkan lisensi pada tahun 1986 dan telahdigunakan sebagai bahan bakar reaktor riset. Unjukkerja bahan bakar U3Siz-AI cukup baik, sangat stabilselama proses iradiasi namun untuk muatan

uranium > 6g/cm3 fabrikasinya sulit karena pada

proses pengerolan selalu terjadi penumpukan bahanbakar diujung PEB membentuk dog bone.Terbentuknya dog bone berakibat distribusi bahanbakar di dalam meat tidak homogen dan padadaerah tersebut kelongsong menjadi tipis.

Sebagian besar reaktor riset dapat beroperasi

dengan unjuk kerja memuaskan apabila bahan bakaruranium pengkayaan rendah yang digunakanmemiliki muatan uranium an tara 8-9 g/cm3• Untukmemenuhi hal tersebut pengembangan bahan bakar

baru terus dilakukan, dan sebagai alternatifmenggunakan paduan uranium yang memiliki beratjenis tinggi. Selain berat jenisnya tinggi, paduanuranium yang cocok untuk dipromosikan sebagaibahan bakar dispersi adalah yang mampumempertahankan struktur kristal y-U selama proses

Prosiding PPI - PDIPTN 2007Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Juli 2007

218 ISSN 0216 - 3128 Supardjo

irradiasi. Dengan struktur kristal yoU, stabilitasbahan bakar di dalam reaktor dapat dipertahankanpula. Paduan uranium yang memiliki kecenderunganmembentuk fasa yoU antara lain : U-Cr, U-Mo, UNb, U-Re, U-Ru, U-Ti, U-V dan U-Zr. Diantarapaduan tersebut yang memiliki rentang fasa y relatifluas adalah U-Mo sehingga paduan tersebut dipilihsebagai bahan bakar dimasa datang(l).

TEORI

Paduan UMo

Paduan UMo adalah sistem biner dengandiagram fasa seperti ditunjukkan Gambar I. PadaGambar 1 dapat dilihat bahwa paduan membentukreaksi peritektik pada suhu 1280°C dengan fasa ymaksimum pada komposisi 40% Mo. Pada suhuyang lebih rendah « 648°C) terjadi keseimbanganreaksi eutektik antara fasa P (1,4% atom Momenjadi a. (0,1% atom Mo) dan fasa 02 (8% atomMo). Sedangkan keseimbangan antara fasa y

(21,5% atom) dengan a. «0,1% atom) dan 02terjadipada suhu 572°C(3).Untuk mengubah campuran fasaa.-U dan fasa 0 (U2Mo) menjadi fasa y yang stabildapat dilakukan melalui proses quenching(4).Prosesquenching dimulai dengan memanaskan paduanpada suhu fasa y dan ditahan beberapa waktukemudian di dinginkan cepat ke dalam mediapendingin. Dengan pendinginan cepat, maka unsurMo tidak sempat lepas daTi kisi-kisi U sehinggatetap berada dalam fasa y.

h

oo

jenis ±16,4 g/cm3 (nilai berat jenis tergantung% Mo). Berat jenis tersebut lebih tinggi daTi beratjenis paduan U3Si2 sebesarl2,20 g/cm3 yang telahdigunakan sebagai bahan bakar dispersi dengantingkat muat uranium 4,80 g/cm3• Denganmenggunakan paduan U-Mo sebagai bahan bakar,tingkat muat uranium dapat ditingkatkan hingga 9g/cm3 dan proses olah ulang mudah dilakukan(5).Selain itu Mo memiliki tampang lintang serapannetron relatif rendah. Jika fasa metastable y dapatdipertahankan selama proses produksi bahan bakardan iradiasi serta memiliki kompatibilitas termalbaik dengan matriks AI, maka paduan UMo cocokuntuk digunakan sebagai bahan bakar reaktor riset.

Dari kelebihan yang dimiliki, sifat uletpaduan menjadi pertimbangan yang perludiperhatikan, karena bahan bakar dispersidiproduksi melalui proses metalurgi serbuk, makaproses pembuatan serbuk yang mudah dengankualitas produk sesuai persyaratan bahan bakarmenjadi pertimbangan.

Pembuatan serbuk VMo

Beberapa metode proses pembuatan serbukUMo diantaranya: mechanical crushing (milling,grinding) atau dengan menambahkan unsur pemaduuntuk meningkatkan kerapuhan, cryogenicmechanical crushing, hydride-dehydride (HD) danproses atomisasi(2). Pemilihan masing-masingmetode disesuaikan dengan tujuan penggunaanserbuk dan persyaratan/ kapasitas yang diperlukan.

Proses mechanical Crushing

Teknik mechanical crushing menghasilkanserbuk yang pipih, pengerjaan sulit, impuritas tinggisedangkan cryogenic mechanical crushingpengerjaan dilakukan pada suhu sangat rendah(media argon cair) sehingga selain sulitpengerjaannya juga impuritas di dalam serbuktinggi. Skema proses pembuatan serbuk denganteknik mechanical crushing dan cryogenicmechanical crushing ditunjukkan pada Gambar 2dan 3.

Gambar 1. Diagram Fasa Paduan V-Mo(3)

Sifat paduan UMo adalah ulet dan memilikistruktur kristal bcc fasa y, tampang lintang serapannetron Mo rendah, tahan terhadap korosi dan berat

lO • '00

oJil Mo

Proses hydride-dehydride

Proses HD dimulai dari ingot UMo dengankomposisi U dan Mo secara proporsional yangdibuat dengan peleburan di dalam tungku induksiltungku busur listrik. Ingot hasil peleburan memilikifasa y yang stabil dengan struktur kristal BCe.Sebelum proses HO, paduan dikenai perlakuanpanas sehingga fasa y yang stabil terdekomposisimenjadi dua fasa yaitu a.-U dan 0 U2Mo. Kedua fasatersebut setelah proses dehydride di-quenching,maka paduan kembali ke fasa fasa y seperti ingot




hasil peleburan. Skema proses pembuatan serbukUMo dengan proses HD ditunjukkan padaGambar 4 (2).

Proses Atomisasi

Logam U

P eleburan

Logam Mo

Gambar 2. Skema proses pembuatan serbuk

UMo dengan mechanical

Crushing

Gambar 3. Skema proses pembuatan serbuk

Prinsip proses atomisasi adalah paduan UModilelehkan, kemudian disemprotkan menggunakannozzle pada permukaan piringan yang berputar.Butiran lelehan yang terlempar dari piringan didinginkan menggunakan campuran gas argon danhelium. Ukuran butiran serbuk UMo ditentukanoleh parameter antara lain: kecepatan putar piringan,tegangan permukaan dan berat jenis lelehan paduanberbeda, kecepatan umpan lelehan serta diameterpiringan. Hubungan antara ukuran butiran serbuk(d) dan parameter atomisasi di tunjukkan padapersamaan 1, dapat dilihat bahwa ukuran butirmenurun dengan kecepatan putar, diameter piringandan temperatur lelehan paduan, tetapi naik dengankecepatan umpan lelehan(7).

1 r QO.12_ nI'> __ (_ ) 0.43 ( __ )

d -3,65.1(/ ([)0.96 P DO•64 (1)

Keterangan :OJ : kecepatan putar piringany : tegangan permukaan lelehan paduanp : berat jenisQ : kecepatan umpan lelehan paduan melalui

nozzle pada piringanD : diameter piring putar

Ukuran butir serbuk dapat diatur denganmengubah parameter kecepatan putar, sedangparameter lainnya tetap, tetapi pada umumnya suhupaduan dan ukuran nozzle berubah dari waktu kewaktu. Skema proses pembuatan serbuk UModengan proses atomisasi ditunjukkan padaGambar 5.

Produk serb uk UMo dari masing-masingdievaluasi terhadap kualitas berdasar persyaratanbahan bakar, prosesnya mudah, cepat, beaya murahdan memenuhi syarat dengan kaidah keselamatannuklir.

Log.un U

Logam U

+

LOga~MOI

pete;""an I.,.

Ingo: UMoI

Serbuk UMo

Logam. Mo"

Gambar 4. Skema proses pembuatan serbukUMo dengan "D(2)




mechanical croslzin'iS)

LogamU r I LogamMo• f

Peleburandanatomis asi

I Ayak I

I a"b~ qM' I

Gambar 5. Skema proses pembuatan serb ukUMo dengan Atomisasi (7)

METODOLOGI

Serbuk UMo mempakan bahan baku didalam proses pembuatan bahan bakar dispersi UMoAI. Sebagai bahan baku, karakteristik serbuk hamsmemenuhi persyaratan sebagai bahan bakar dispersiyang meliputi antara lain, fasa, mampu alir, diameterbutir dan impuritas maksimum yang diijinkan.Paduan UMo adalah ulet, oleh karena itu perludipilih metode proses produksi yang tepat. Beberapametode proses pembuatan serbuk UMo antara lain :mechanical crushing, cryogenic mechanicalcrushing, hydride-dehydride dan atomisasi. Prosesmechanical crushing, cryogenic mechanicalcrushing dan hydride-dehydride pada dasamyadimulai dari pembuatan ingot UMo kemudiandilakukan penggilingan, sedangkan prosesatomisasi dengan cara menyemprotkan lelehanpaduan UMo melalui nozzle pada permukaan piringberputar. Lelehan UMo yang terdispersi oleh piringputar langsung di dinginkan menggunakancampuran gas Ar dan He. Produk serbuk UMo yangdihasilkan dari masing-masing proses dievaluasiterhadap kualitas serbuk UMo sesuai persyaratanserbuk bahan bakar dispersi yang ditetapkan.

PEMBAHASAN

homogen. Ingot bagian pinggir yang bersinggungandengan dinding pendingin terbentuk dendrit,sedangkan butiran berbentuk bola dan seragamterdapat pada bagian tengah. Hal ini disebabkan,pada saat peleburan ingot yang bersinggungandinding, pendinginannya lebih cepat sehinggapembentukan inti lebih cepat pula dibandingkandengan pertumbuhan butir. Pada bagian tengahingot terjadi sebaliknya yaitu kecepatan pendinginanrendah sehingga pembentukan inti lambat danpertumbuhan butirnya dominan membentuk butiranyang lebih besar dan seragam seperti ditunjukkanGambar 6.

Metode Mechanical Milling

Ingot UMo sangat ulet dan pembuatan serbukdengan mechanical milling dihasilkan serbukberbentuk pipih. Dengan metode tersebutpengerjaan diperlukan waktu lama dankemungkinan impuritas di dalam serbuk cukuptinggi akibat interaksi mekanik antara alat giling daningot UMo. DifTaksi Sinar-X serbuk UMo yangditunjukkan pada Gambar 7 terlihat bahwa denganmembandingkan data JPDS (Joint Committee ofPowder Diffraction Standards) puncak-puncakdifTaksi adalah fasa y UMo.

Gambar 6. Strukturmikro paduan U-7%Mo(9)

Paduan/ ingot UMo

Proses pembuatan serbuk UMo, padaumumnya dimulai dari pembuatan ingot, kecualiproses atomisasi. Komposisi logam U dan Mo untukbahan bakar tipe dispersi yang telah dicoba dandilakukan oleh para peneliti berkisar antara 7-10 %Mo. Sebagai contoh paduan UMo (U+7%Mo) yangdibuat dengan cara peleburan di dalam tungku busurlistrik (bermedia gas inert) dengan 4-5 kalipengulangan peleburan diperoleh ingot cukup

Gambar 7. Difraksi Sinar X serbuk U-7%Mo

hasil mechanical Crushing(9)




Gambar 8. Photo serbuk UMo hasil prosescryogenik mechanical crushing(8)

Metode HD

Proses HD dilakukan dengan mereaksikanpaduan UMo dengan gas hidrogen di dalam reaktoryang terbuat dari gelas silika. Semula reaktor yangtelah berisi paduan UMo dipanaskan pada suhu±700°C dan divakum hingga tekanan 10-8 torr,selanjutnya gas hidrogen dimasukkan ke dalamnyahingga tekanan atmosferis. Suhu diturunkanperlahan lahan, sehingga terjadi reaksi antara UModan gas hidrogen membentuk UMoHx sepertiditunjukkan pada Gambar 9. Hidrogen yangbereaksi dengan paduan UMo ditandai olehpenurunan tekanan di dalam reaktor selama reaksiberlangsung dan jumlahnya dihitung denganpersamaan gas ideal berdasarkan perubahantekanannya.

Paduan UMoHx bersifat pyroporik, rapuh,kekerasan <300 YHN, berwama abu-abu gelap danbila teroksidasi menjadi coklat gelap. Sifatpyrophoric sangat mudah terbakar, makapenanganan paduan UMoHx sedapat mungkinhindari goncangan dan gesekan baik dengan bendalain maupun diantara paduan itu sendiri. Olehkarena itu pembuatan serbuk UMoHx harusdilakukan di dalam ruangan tertutup berrnedia gasinert. Sebagai contoh paduan U-7Mo pada kondisistoichiometri paduan berbentuk MH" dimana Madalah paduan U-7Mo dan x>2,8. Paduan MHxmemiliki berat jenis 10,39 glem3 lebih rendah dariberat jenis U-7Mo sebesar 17,5g1em3• Karenaperbedaan berat jenis cukup tinggi, maka terjadieraks dan peeah, paralel dengan difusi permukaandan membentuk perrnukaan baru.

Gambar 9. Bentuk paduan UMo hydride(IO)

Dalam kondisi vakum, hidrogen di dalamUMoHx mulai terdisosiasi menjadi UMo dan Hzpada suhu 125°C, dan semua hidrogen terlepas padasuhu 700°C selama I jam. Gambar 10 merupakanphoto serbuk UMo dengan ukuran partikel butir>44llm, sedangkan komposisi fasa didominasi fasa 'Y

UMo yang stabil seperti ditunjukkan pada GambarII. Adanya impuritas UOz kemungkinan padaproses pembuatan serbuk UMoHx terjadipenyerapan uap air, sehingga pada proses dehydrideterjadi reaksi antara Oz dan uranium.

Gambar 10. Photo serbuk UMo rasa.., hasildehydride(IO.lI )




Campuran logam U dan Mo di lelehkan padasuhu >1200°C, kemudian lelehan disemprotkanpada piringan putar dalam media pendingincampuran gas argon dan helium. Pending inanbutiran lelehan dilakukan secara mendadak

menggunakan media campuran gas argon danhelium, sehingga unsur Mo tidak sempat lepas darikisi-kisi U dan fasa y dapat dipertahankan di dalamserbuk. Difraksi SinarX serbuk UMo pada Gambar12 nampak bahwa puncak difraksi adalah fasa yUMo dan tidak terdapat fasa lain. Inimengindikasikan bahwa kemumian serbuk UMosangat tinggi. Photo butiran serbuk hasil ScanningElectron Microscope (SEM) pada Gambar 13,

Gambar 11. Difraksi Sinar-X serbuk UMo fa sa "(hasil dehydride(IO.II)

Metode Atomisasi.

terlihat berbentuk bola dan seragam. Besar butiranserbuk dapat diatur dengan mengubah parameterproses seperti persamaan 1(1,11).

Butiran berbetuk bola cocok untuk

digunakan sebagai bahan bakar dispersi karenamudah dihomogenisasi dengan serbuk matriks.Namun demikian, dengan perbedaan berat jenisantara bahan bakar UMo dan matriks AI cukuptinggi (masing-masing sebesar ±16,4 glcm3 dan 2,7glcm\ maka penanganan campuran serbuk hamsdilakukan hati-hati karena berpotensi segregasiakibat pengaruh grafitasi.

0.2 . (b) • ; 1"'0(I)

0.0 I•ri IV

0.1~UJr:::.!

oW•.E

20

4050801~

Sudut Difraksi, 2eGambar 12.

Difraksi Sinar-X pattern serbukUMo hasil proses atomisasi.(I)

Gambar 13. Photo serbuk paduan UMo hasil proses Atomisasi (100 xiI)

KESIMPULAN

Dari studi pembuatan serbuk UMo sebagaicalon bahan bakar dispersi untuk reaktor riset dapatdisimpulkan sbb:

I. Peleburan campuran logam U dan Modiperoleh paduan/ingot UMo yang bersifatulet.

2. Proses mechanical grinding dan cryogenicmechanical grinding pengerjaannya suiit,butuh waktu lama dan impuritas yangterikut di dalam serbuk cukup tinggi.


Yogyakarta. 10 Juli 2007


3. Proses hydride-dehydride mudah dan cepatdilakukan, bentuk butiran serbuk tidakberaturan, impuritas rendah serta dapatditingkatkan ke skala produksi.

4. Proses atomisasi mudah dan cepatdilakukan dengan serbuk berbentuk boladan seragam, impuritas rendah dan dapatditingkatkan ke skala produksi.

SARAN

Untuk pembuatan serbuk bahan bakar daribahan/paduan lunak sebaiknya menggunakan teknikhydride-de hydride dan atau atomisasi karena:prosesnya mudah, cepat dan serbuk yang dihasilkanmemenuhi syarat untuk digunakan sebagai bahanbakar dispersi.

DAFTAR PUSTAKA

]. KI HWAN K]M et.al, "Development of HighLoading Alloy Fuel by CentrifugalAtomization", RERTR, Korea ]996

2. M.I. SOLON]N et.al, "Development of theMethod of High Density Fuel Comminution byHydride-Dehydride Processing", InternationalRERTR Meeting Program, Las Vegas, Nevada,October] -6, 2000

3. IVANOV et.al, "Phase Diagram of Uraniumalloys", Amerind Publishing Co PVT.LTD,New Delhi, ]983.

4. lONG-MAN PARK et.al, "Fabrication andcharacterization of atomizet UMo PowderDispersed Fuel Compacts For The RERTR-3Irradiation Test", RERTR, Budapest, Hungary,October 3-8,]999.

5. lM.HAMY et.al,"Status as of March 2002 ofThe UMo Development Program", 6thInternational Topical meeting on ResearchReactor Fuel Management, Belgium, March ]7to 20,2002.

6. S.BALART et.al,"U-Mo Alloy PowderObtainet by a Hydride-Dehydride Process",International RERTR Meeting Program, LasVegas; Nevada, October 1-6,2000

7. KUK,IL-HIUN, "Atomization of U3Sh/U3SiFor Research Reactors Fuel" RERTR,Proceedings of the XVIII InternationalMeeting, Paris, I7-21 September, 1995

8. C.R. CLARK et.al, "Fuel Powder ProductionFrom Ductile Uranium Alloys", InternationalMeeting on RERTR, Sao Paulo, Brazil,October 18-23, 1998

9. H.VACELET, et.al,"lrradiation of Fuel SizeUMo Plates 22nd RERTR in Budapest 3'd_SthOctober 1999", Proceedings of the 1999International Meeting on RERTR, Budapest,Hungary, October 3-8, ]999.

10. E.E. PASQUALINI et.al, "Powder Productionof U-Mo Alloy, HMD Process (HydridingMilling-Dehydriding)", 6th InternationalTopical meeting on Research Reactor FuelManagement, Belgium, March] 7 to 20,2002.

] 1. P.ADELFANG, et.al,"Advances andHighlights of the CNEA Qualification Programas High Density Fuel Manufacturer forResearch Reactor", 6th International Topicalmeeting on Research Reactor FuelManagement, Belgium, March] 7 to 20,2002.

Proslding PPI - PDIPTN 2007Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

Yogyakarta, 10 Jull 2007

studi proses pembuatan serbuk umo sebagai bahan …

Documents