soutenance de thèse de martial millet 26 février 2002 1 Étude théorique de processus cohérents...
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Soutenance de thèse de Martial Millet 26 Février 2002 1
Étude théorique de processus cohérents dans les
alcalino-terreux
1
Motivation : contrôle cohérent des produits d’ionisation
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Plan de l’exposé
• Description MQDT de la structure atomique• Contrôle cohérent de l’ionisation par excitation
cohérente de 2 états liés intermédiaires dans le baryum
• Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire des photoélectrons dans un paquet d’onde autoionisant dans le calcium
• Méthodologie : étude théorique de l’excitation de résonances par des impulsions laser brèves et intenses
• Conclusion
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• 2 électrons de valence – corrélations électroniques – plusieurs seuils d’ionisation – états autoionisants
Alcalino-Terreux
: fonction de voie
• Voies de collision (en couplage jj) – description collisionnelle :
– Voie : états liés et continuums
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Description collisionnelle
• r r0 : potentiel coulombien (MQDT)
N voies couplées (traitées de façon identiques)
• r r0 : corrélations électroniques (matrice R)
– Résolution variationnelle de
• Raccord en r = r0 :
Paramètres MQDT à courte portée variant lentement en E
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MQDT (en représentation )
• Matrice de réactance complexe (voies fermées) :
• Poids des voies fermées dans les états de diffusion
: fonction de coulomb exponentiellement décroissante • Matrice de diffusion physique (voies ouvertes)
: couplage voies fermées voies ouvertes
• Fonctions d’onde physiques : et Pb d’ionisation
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Ionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires
• Produits :– ions Ba+ dans les états ioniques :
6s1/2 , 5d3/2 et 5d5/2.
• Contrôle cohérent des taux
ioniques – intensités des laser I1, I2
– polarisations linéaires des deux laser : // ou – désaccord 1 de la transition :
6s2 6s6p – désaccord 2 de la transition :
6s2 6s7p
F. Wang, C. Chen et D.S. Elliott, PRL 77 (1996), PRA 56 (1997), Purdue (Indiana)
Impulsions laser nanosecondes (15 ns), Ii ~ MW.cm-2 non-perturbatif
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Nombre d’ions par seuil Rapports de branchement
//
• Interprétation de l’équipe d’Elliott « asymétrie et contrôle spectaculaire» attribués à de « très fortes interférences entre les deux chemins d’ionisation »
Résultats expérimentaux 2 = -3,2 cm-1
= proportions relatives
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– Couplages dynamiques (Rabi, ionisation,…) :
– Excitation du continuum :
échelle de variation en (atomique)
échelle de variation en liée à I1 et I2 (atome et champ)
( j k )
Approximation de Weisskopf-Wigner
• Échelles caractéristiques de variation
Ionisation loin des états autoionisants 6p7p
échelle de variation en (champ)
• Approximation de Weisskopf-Wigner
Élimination des contributions explicites des continuums dans l’évolution des états discrets , et .
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Évolution
: Déplacement lumineux N.R. : Pulsation de Rabi
: Taux d’ionisation {Re = couplage Raman N.R.Im = interférence
:
• Évolution de la population totale du continuum ( j k )
• Évolution des 3 états discrets , et
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– 3 états adiabatiques , et
• Diagonalisation de l’hamiltonien effectif :
valeurs propres complexes
• Approximation adiabatique de l’évolution :
– Variation temporelle suffisamment lente de
Couplage entre états adiabatiques
Écart énergétique entre les états adiabatiques.
on suit l’état adiabatique
Approximation adiabatique de la dynamique
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Théorie :Expérience : Nombre d’ionspar seuil
Ionisation partielle vers Ba+
6s1/2 , 5d3/2
et 5d5/2 en
polarisation
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• Couplage Raman et taux d’ionisation
• Pulsations de Rabi
5 cm-1
en polarisation
et 10-2à 10-3 cm-1
Ordre de grandeur des paramètres :
5,6 cm-1
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réel
•
Explication de l’asymétrie
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Ionisation
complexe
Faible ionisation ~ Forte ionisation ~
perturbations,•
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• Conditions expérimentales
Populationsfinales
descontinuums
Ps ()
Effet des interférences
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Effet des interférences (2)
• Couplage fort
Contributionsdes
interférencespour leseuil
6s1/2Ps ()
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• Interprétation quantitative correcte en polarisation – asymétrie et variation des rapports de branchement dynamique
– peu d’interférences
• Amélioration du modèle en polarisation // – émission spontanée des états excités
– des laser – structure hyperfine
• Possibilités de contrôle de ce schéma – schéma indépendant de la phase relative des laser
– impose et
– sommation incohérente sur les continuums associés à un seuil
Conclusion
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R. van Leeuwen, M.L. Bajema et R.R. Jones , PRL 82 (1999), Charlottesville (Virginia)
Impulsions laser subpicosecondes et peu intenses
• Méthode de Ramsey optique : – excitation du cœur isolé
(ICE) 4s 4p3/2
– 2 impulsions 400 fs
identiques, décalées de
– interférences entre paquets
d’onde autoionisants
• Nombre total de
photoélectrons par seuil,
direction
Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire dans un paquet d’onde autoionisant
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• La différence de phase entre les oscillations à la période optique des signaux associés aux électrons lents et rapides favorise le contrôle
Électrons à 0°
Résultats expérimentaux
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( voies ouvertes
• Champ instantané et sa TF
Expérience de Ramsey optique
• Nombre d’électrons associés au seuil s dans la direction en fonction du retard
• 1er ordre de la théorie des perturbations (Champ faible)
MQDT dépendant du temps
Flux instantané d’électrons :
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Sections efficaces différentielles partielles
facteur angulaire
État final :
résonances dégénérées
Largeurs desrésonances
Spectre del’impulsion
~
0°
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Accord quantitatif théorie expérience
Comparaison théorie expérience
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Contribution significative de la phase aux possibilités de contrôle des rapports de branchement angulaires.
• Rapport de branchement
rapporté à celui obtenu avec une seule impulsion (40% à 0o et 31% à 90o)
–
Contrôle ?
paramètre d’asymétrie –
et distributions angulaires
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Conclusion
• Description globale de la dynamique
• Description ~ quantitative
• Flux radial instantané d’électrons (étude en fonction de t)
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• Spectre : Matrice R + MQDT– description performante de la structure atomique.
• Dynamique d’ionisation :
– Ba : champ fort, loin des résonances WW et Heff
– Ca : champ perturbatif et TDMQDT
Peut-on conserver cette description performante de la structure atomique pour le traitement théorique de l’excitation de résonances étroites par des impulsions brèves et intenses ?
Méthodologie : Étude en champ intense ?
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Méthodologie (2)
• Pour étudier la dynamique il faut – caractériser la base discrète
– déterminer Heff – déterminer l’évolution des continuums ;
• TDSE avec la base pour les continuums :
MQDTéquations intégro-différentielles couplées Pas d’hamiltonien effectif !
résonances états discrets couplés à des continuums
• Pour introduire Heff sur une base discrète :
Description des résonances Fano
directement à partir de la description MQDT
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pour les états diagonalisation
base énergie complexe &
Approximation deWeisskopf-Wigner
Loin des seuils :
~ constant • Matrice de diffusion (avec la base )
RésiduPôle à l’énergie ~ constant
Équation de Lippmann-Schwinger
( états de diffusion )États propres de Hat
Spectroscopie modèle découplé
D(t)
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Approximation Weisskopf-Wigner
que l’on écrit dans la base ,
• Pour les continuums :
et
• Pour les états discrets :
Dynamique : modèle découplé
Pôle à l’énergie
Résidu
– Opérateur déplacement lumineux (avec la base )
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Paramètres du modèle découplé
Énergie complexe pôles de la matrice S
Couplage dipolaire discrets pôles
Couplage continuums pôles
• Pour étudier la dynamique il faut déterminer :
directement à partir de la description MQDT
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Matrice de diffusion
Opérateur déplacement lumineux
– Poids des voies fermées dans les continuums à l’énergie E
– Dans la base
Densité d’états discrets– Poids des états discrets dans les continuums à l’énergie E
Modèle découplé ~ MQDT
pôles en avec un résidu quel que soit
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Détermination des paramètres :
matrice qui se factorise :
position du pôle
sélection des contours
nombre de pôles dans le contour
– Intégration numérique sur un contour
Cette factorisation donne celle des résidus de S et
et
– Prolongement analytique des quantités MQDT
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Évolution en champ intense( Convergence de la méthode )
– 18 pôles entre 73 730 et 74 095 cm-1
–
– laser centré à 73 913,5 cm-1
– largeur spectrale 40 cm-1
–
• Nombre fini de pôles :
Convergence lente en fonction du nombre de pôles
ICE de l’état 4s14s
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Prise en compte des contributions de tous les pôles• Pôles exclus du calcul suivent adiabatiquement
– terme d’énergie complexe
supplémentaire dans
– terme ~ ionisation directe
dans l’ionisation
Il est nécessaire de prendre en compte les contributions des pôles lointains
Modification de l’évolution :
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2 possibilités
~ MQDT dépendant du temps
• Avec les contributions adiabatiques des pôles exclus
DML : Développement de Mittag-Leffler
Méthode des pôles en champ faible
• Analyse des contributions des pôles :
Contributionsdirectes des pôles
Interférencesentre pôles
• Sans contributions adiabatiques des pôles exclus
DP : Développement sur les pôles
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dans les voies fermées
identification des résonances
Pôles de la matrice S États de Siegert
donne le poids des voies fermées dans la fonction d’onde
de l’état de Siegert d’énergie
Fonction d’onde associée à un pôle
• Solution de l’équation de Schrödinger à l’énergie
avec
dans les voies ouvertes
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Structure de la résonance complexe dans Ca(ICEà partir de 4s14s )
Ionisation majoritaire à 90o
Ionisation majoritaire à 0o
Ionisation majoritaire à 0o
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Interférogrammes avec 3 pôles
• Même en champ faible il est nécessaire de prendre en compte les contributions adiabatiques des pôles lointains
• Caractéristiques essentielles de l’interférogramme avec 3 pôles
Enveloppe
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• 3 résonances excitées de façon similaire :
Interprétation du minimum et du déphasage de dans l’interférogramme de Ramsey
Pôle fin pour grand–
Pôles larges pour petit Contribution majoritaire du pôle fin : interférence avec les pôles larges
–
Interférences destructives à 0°–
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• Méthode des pôles : (impulsions laser brèves et intenses)– Spectroscopie :
– Position des pôles de la matrice S ;– identification des résonances fonction d’onde des états de Siegert.
– Paramètres de la dynamique :– Heff pour les états discrets et les pôles : , ;– évolution des continuums : .
– Description détaillée de la dynamique : (excitation d’une résonance complexe)– Convergence de la méthode : Calculs non-perturbatifs.
• Expérience d’Elliott (méthode Heff et évolution adiabatique)– asymétrie = dynamique ;– peu d’interférence.
• Expérience de Jones (MQDT dépendant du temps) – interférogrammes de Ramsey et flux radial ;– contrôle limité.
Conclusion
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• Couplage Raman
• Excitation depuis un état profond
• MQDT Généralisée
Perspectives
• Calcul direct des états de Siegert par matrice R
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Battement entre deux résonances
Schéma d’excitation – Niveau de départ :
état de Rydberg 4s20s
– Laser : l=396.39 nm– État final :
résonances isolés
4p1/220s et 4p1/221s
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Ionisation des états 1 et 2
6s6p
6s7p
J=1 J=2
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Populations des pôles
6 87
4s à 0°
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Description semiclassique
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Flux radial (TK/2)
r petit r grand
Excitation
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Flux radial (TK/2)
r petit r grand
Excitation
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Flux radial (TK)
r petit r grand
Excitation