Ghaib Widodo ISSN 0216 - 3128 125

PEMUNGUTAN U3Sh DALAM GAGALAN PELAT ELEMENDAKAR DISPERSIU3Sh - Al SECARA PEMANGGANGAN

Ghaib WidodoPusat Pengembangan Teknologi Bahall Bakar Nuklir dan Daur Ulang BATAN. Serpollg

ABSTRAK

PEMUNGUTAN UjSi2 DARI GAGALAN PELAT ELEMEN BAKAR D1SPERSI U3Si:-AI SECARA

PEMANGGANGAN. Telah dilakukall percobaan pemllllgutall U3Si2 dari gagalan pelat elemen bakardispersi UjSi:-AI secara pemallggallgan. Dalam percobaall illi potongan gagalall pelat elemen bakarberukuran I x 4 cm dimasukkall dalam krusibel porselin dan dipanggang dalam tungku listrik. Suhu

pemanggangall divariasi yaUI/ 400, 450, 500, 550. 600. dall 65(fC dellgan waktu pallggang ditetapkanselama I jam. Terhadap masillg-masillg hasil pemallggallgall dilarutkall ke dalam pelarlll HN03 dellganvariasi kOllsentrasi pelarut yaitu 1,0; 1.5; 2,0; 2,5; 3,0; dall 3,5 N. Setelah selesai pelamtan, kemudiallresidu dan filtrat dipisahkall. masillg-masillg diallalisis terhadap impuritas dall kOlltamillCljlllya dengan

mellggullakall metode titrasi potellsiometrik. Hasil allalisis mellunjHkkanb.(1~si palillg baik U3Si2berimpurUas 82,25 ppm dall kOlltamiall dalam jiltrat 10,78 ppm pada sullll pallggallg 50(fC dengankonselltrasi pelamt 2,5 N.

ABSTRACT

THE RECOVERY OF UjSi2 FROM THE REJECTED FUEL PLATE DISPERSION TYPE OF U3Si2-Al BY

ROASTING. The recovery of the rejected fuel plate dispersioll of U3Si2-AI by the roastillg has been dOlle. Inthe experiment each offragment ofjilel plate dispersioll of 1 x 4 cm size was pl/t ill the all/milia crucible alld

roasted at 400. 450. 500, 550. 600, and 65(fC for I hour. Each of the roasted product was dissolved in thevarious solutioll mentioned with cOllcentratioll of 1 to 3,5 N. After dissolvillg process. each of the solutionwas jiltered and the impuraties contellt in the residu alld the contamillallt contellt in were the jiltrateobtained analyzed by redox reactions usillg potentiometric analyzer. The allalysis resl/lt show that most

UjSi2 by impurities 82,25 ppm alld the cOlltamillallt ill the jiltrate 10,78 ppm recovered at the roastingtemperature 50(fC alld with lIitrit acid solutioll cOllcentration 2.5 N

PENDAHULUAN

Teknologi produksi bahan bakar nuklir yang adadi Pusat Pengembangan Teknologi BahanBakar Nuklir dan Daur Ulang (P2TBDU) antaralainuntuk melakukan penelitian dan pengembanganbahan bakar reaktor riset jenis U3Si2• Salah satuhasil produksi andalannya adalah bakan bakarbentuk logam jenis U3Si2• Paduan U3Si2 denganmatriks berperan sebagai meat dalam bahan bakartersebut. Hingga kini hasil produksinya telahdipasarkan dalam batas memenuhi lingkunganBATAN sendiri yaitu untuk kebutuhan bahan bakar

Reaktor Serba Guna (RSG - GA Siwabessy)Serpong oleh PT Batan Teknologi.

Produk U3Si2 yang berupa PEB/IEB (pelatelemen bakar/inti elemen bakar) dilaksanakandalam tungku busur listrik bertekanan < 1 atmdengan cara melebur logam U 92,5% dan Si 7,5%.Hingga saat ini telah mencapai angka muat 2,96gr/cc(l]. Sementara untuk angka muat diatasnyamasih dalam penelitian yang pada akhimya jugaakan diaplikasikan kepada produksi dan pemasaran.

Dalam memproduksi PEB maupun IEBU3Si2 yang baik banyak parameter dan pengujian

yang. harus dipenuhi. Oleh karena itu persyaratanyang harus dilalui oleh setiap bahan bakar bentuk,mengakibatkan terjadinya banyak kegagalan produkbaik produk inti maupun pelat elemen bakar, yangpasti tak dapat dielakkan lagi. Melihat kandunganU yang masih cukup tinggi dalam bahan bakar danmahalnya harga U dipasaran di Dunia,mengharuskan kandungan U yang berada padasetiap gagalan di dalam IEB/PEB cukup ekonomisuntuk dilaksanakan pemungutan kembali.Pemungutan kembali uranium tersebut biasanyadilakukan melalui proses olah-ulang secara dinginagar persyaratan lain yaitu segi "safe guarde" dankeselamatan tetap dapat terpenuhi.

Di Serpong PT. Batan Teknologi memilikifasilitas pungut gagalan yang berfungsi untukmengantisipasi apabila gaga Ian produksi terjadi.Saat ini fasilitas terse but telah dioperasikan denganbaik untuk memungut U dari bahan bakar bentukserbuk (U308). Diharapkan gagalan produksi bahanbakar bentuk logam U3Si2 dapat dipungutmenggunakan fasilitas yang tersedia seperti yangdilakukan terhadap pemungutan gagalan prod uksebelumnya.

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 8 Juli 2003

126 ISSN 0216 - 3128 Ghaib Widodo

TEOR!

Teknologi Jennan yang digunakan keIndonesia yaitu BATAN yang kini milik PT. BatanTeknologi telah dilaksanakan dengan baik yaitumengolah gagalan IEB/PEB berisi dispersi U3Si2

yang dilarutkan ke dalam soda, NaOH. Matriks dankelongsongnya larut membentuk NaAl02 sebagaifiltrat, sementara U3Si2 berimpuritas akanmengenap dan dengan mudah dapat disaring.Residu U3Si2 dianalisis kemurniannya dengan caramemanggang U3Si2 hingga berubah ujud menjadibentuk oksida U30S yang sangat mudah larut dalamasam nitratI2 ..1,41. Reaksi pemungutan IEB/PEBdispersi berisi U3Si2 sebagai berikut :

U.,Si2,AI + NaOH ~ U3Si2 + NaAI02 + 3/2 H2 (I)

U3Si2 + 6 O2 . ~ U30g + 2 Si02 (2)

U.,Og+ 8 HN03 ~ U02(N03h + 2 N02 + 4 H20 (3)

Hasil dari teknologi Illl belummengembirakan karena masih ban yak kendala salahsatunya adalah kadar Si yang diperoleh masih diatas batas ambang, pada hal kadar Si harus lebihrendah < 100 ppm[4.5.6J• Apabila kadarnya beradadiatasnya maka akan mengganggu prosespemurnian, karena menyumbat trace pada kolomekstraksi/.\·trippillgI4J. Selain itu untuk memperolehkembali ke bahan bakar U3Si2 tentunya memerlukanproses yang sangat panjang, karena harusdikonversikan ke bentuk oksida terlebih dahulu,baru kemudian diubah ke bentuk logam danterakhir proses peleburan dengan logam Si.

Teknologi Amerika di Savannah RiverLaboratory mengembangkan teknologi pelarutangagalan IEB/PEB menggunakan pelarutan asamnitrat (HN03) pekat panas berkatalisator merkurinitrat, Hg(N03h- Keseluruhan penyusun IEB/PEBberupa meat, matriks, dan kelongsong larutkarenanya. Reaksi yang terjadi selama pelarutandiperlihatkan pada reaksi (4) dan (5)[4.7.SI.

Untuk menjembatani kedua teknologitersebut, sebagai alternatif proses pemungutanmengadopsi teknologi daur ulang bahan bakarbekas yaitu bahan bakar bekas dipanggang padasuhu tinggi 950 - llOO°C[s.9J, sehingga menjadibahan yang mudah larut dalam asam, yangdisebabkan oleh karena terjadi korosi intraganulardan mengalami disintegrasi dengan adanyapemanggangan yang dikenal orang dengan namakarburisasi yang hasilnya mudah dilarutkan dalamasam nitrat[91. Oleh karena itu gagalan PEBdipanggang agar dapat menyerupi proses daurulang tersebut. Pada penelitian ini akan dilakukanpemungutan ulang U3Sh dari gagalan PEB denganmenggunakan metode di atas. Langkah adopsiuntuk proses pemungutan U3Si2 dari gaga Ian PEBdiperlihatkan pada Gambar 1.

Analisis impuritas Analisis Kadar U

Gambar 1. Bagan Proses Pemungutan UJSiJ dariPEB

TAT A KERJA

Bahan yang digunakan

Gagalan PEB berisi U3Si2• asam nitrat(HN03) dan air bebas mineral

Ilg(NO;hAI + (, IINO.\ ~ AI(NO,). + 3 NO, + 3 H,O (4)

M asam »

Hg(NO;hU;Si, + 32 IINO; ~

M asam »02(NO;h + 26 NO, + 1611,0

+ 2 SiO, (5)

Alat yang digunakan

Tungku dapur listrik, krus porselin, bekergelas, corong/pengaduk, pemanas listrik (hot plate),kertas saring, kaca arloji, pengering, alat po tongplat dan potensiomctrik

Ilasil yang dipcroleh bcrllpa U02(N03)2

yang harus dimllrnikan mclallii proscsekstraksi/.I'tripping. Kendala tcknologi ini samadcngan tcknologi Jerman eli- tambah ba!m'a mcrkuriyang katalisator tidak ramah lingkungan.

Cara Ke/ja

I. Gagalan l'clat clcmcn bakar dispcrsi jenis U3Si2

bagian daging dipotong kccil lIkllran I x 4 cm,kemudian dilctakan dalam krus porselin

2. Bahan tcrscbllt dipanggang dalam tllngku dapurlistrik dan disct pada waktll tetap yaitll I jam

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 8 Juli 2003

Ghaib Widodo ISSN 0216 - 3128 127

60

9'

Gambar 1. Hubungan suhu panggang terhadapimpuritas

89

~ 87

i85E

352.5

Konsetrasi HNQ3, N

'.581

05

83

dengan dibuat variasi suhu mulai 400, 450, 500,550 hingga 600, dan 650°C.

3. Setiap percobaan masing-masing didiamkandalam tungku dapur listrik hingga suhu menurunmengikuti diagram program suhu yang dipasangpada tungku.

4. Satu persatu percobaan hasil panggangdilakukan pelarutan dalam beker gelas yangtelah berisi asam nitrat yang divariasi mulai dari1; 1,5; 2; 2,5; 3, hingga 3,5 N, kemudiandipanaskan di atas hot plate.

5. Hasil pelarutan disaring dan dilakukan analisisterhadap filtrat kadar kontaminannya dan padaresidu dinalisis impuritas yang menyertainyadengan menggunakan alat analisisPotensiometrik.

50

HASIL DAN PEMBAHASAN

Data hasil analisis percobaan pemangganganpelat elemen bakar U3Si2 dispersi jenis uraniumsilisida dapat diperlihatkan pada Tabel 1 dan 2yaitu korelasi suhu dengan konsentrasi pelarut.Dari kedua Tabel tersebut dapat dimengerti bahwakadar impuritas yang ikut dalam residu hasiluranium silisida pada variasi suhu dan konsentrasipelarut, semakin suhu bertambah tinggi dankonsentrasi pelarut semakin pekat, makaimpuritasnya semakin menurun. Hal ini berartibahwa semakin banyak Al baik sebagai matrikmaupun kelongsong serta impuritas lain semakinbanyak terlarut dalam asam pecerna, HN03 atauhasil U3Si2 semakin baik. Dr sini lain, semakin suhubertambah tinggi dan konsentrasi semakin pekat,kontaminasi dalarn filtrat semakin banyak, karenasemakin banyak U3Si2 yang ikut larut dalam asamnitrat, menyebabkan efluen (limbah cair)berkandungan uranium semakin tinggi. Maksimalsuhu panggang dan konsentrasi pelarut gagalanPEB dispersi jenis U3Si2 dapat dicapai pada suhu500°C dan konsentrasi pelarut 2,5N. Setelahdilakukan analisis impuritas dan kontaminanterhadap PEB jenis U3Si2 pada suhu dankonsentrasi pelarut maksimal, dengan hasil masing­masing adalah 82,25 ppm dan 10,78 ppm.

10

o

350 400 450 500 550 600 650 700

Suhu Panggang, oC

Gambar 2. Hubungan suhu panggang terhadapkontaminan

Tabel 2. Data analisis proses pemungutan PEBberisi UJSi2 pada suhu panggang 500"Cdan waktu panggang f jam

KonsentrasiU3Si2dari Gagalan PES

HN03, N

Residu, U3Si2Filtrat, Al(N03h

impuritas, ppm

kontaminan, ppm1,0

90,126,851,5

86,377,992,0

84,139,282,5

82,2510,783,0

82,2730,223,5

82,2935,46

Tabel 1. Data analisis proses pemll1lgutan PEBjenis UJSi2 pada konsentrasi pelarut 2,5N dan waktu panggang f jam

Suhu

UJSiz dari Gagalan PEB

Penggang, DC

Residu, UJSizFiltrat, AI(NOJh

impuritas, ppm

kontaminan, ppm400

93,238,21450

87,449,50500

82,2510,78550

82,2835,20600

82,2642,51650

82,2749,14

941

9290888684 .

~~ , :350 400 450 500 550 600 650 700

Suhu panggang, oC

Gambar 3. Hubungan konsentrasi HNOJ terha­clap impuritas

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah Penelltian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 8 Juli 2003

118 ISSN 0216 - 3128

DAFT AR ACUAN

Ghaib Widodo

Gambar 4. Hubungan konsentrasi HNOJ terha­dap kontaminan

Hasil yang diperoleh percobaan pemungutanU3Si2 dari gagalan pelat elemen bakar jenis U3Si2

sesuai dengan penjelasan sebelumnya[7·9] yangmenyatakan bahwa, apabila bahan bakardipanggang pada suhu tinggi (950 - 1100°C) akanmenjadi bahan yang mudah larut dalam asamkarena terjadi korosi intragranular dan mengalamidisintegrasi. Hal ini menunjukkan bahwa, akibatnyapada percobaan suhu panggang yang digunakandalam percobaan di atas telah tepat, karena sudahmulai menunjukkan bahwa, U3Si2 maupun Alsebagai matrikslkelongsong serta penyerta lainyalarut dalam asam nitrat sesuai dengan persamaanreaksi 4 dan 5. Penjelasan pus taka 4, 5, dan 6bahwa, apabila U3Si2 dipanggang maka akanberubah menjadi oksida U308 yang sangat mudahlarut dalam as am nitrat menjadi U02(N03h sepertidiperlihatkan dalam persamaan reaksi 2 dan 3.

40

35

30

25

20

15

10

505 15 25 3 3.5

Konsentrasi HN03. N

1. HROVAT, M.F. and HASSEL, H.W.,"RecentStatus and Future Aspect of Plate Type FuelElement Technology with High UraniumDensity at Nukem", Proceeding of TestReactor Core Conversions from HEV to LEV

Fuels, ANL/RERTR/TM - 4, Conf - 821155,Arogone, Illinois, November (1982)

2. BENEDICT, M., PIGFORD, T.H., and levi,H.W.,"Nuciear Chemical Engineering",Second Edition, Mc Grwa-Hill BookCompany. New York (1981 )

3. FOSTER, D.L.,"Nuciear Reactor FuelDissolution", Proceeding of InternationalConference on Peaceful uses of Atomic

Energy, Vol 9, Geneva, (1956)

4. RODRIGUES, G.c. and GOUGE,A.P.,"Reprocessing RERTR Silicide Fuel", DP- 1675, E.I. du Pont de Nemours & SavannahRiver Laboratory, Aiken, South Caroline,(1983 )

5. WIDODO. G. and FATHURRACHMAN,"Pemungutan Uranium dari Gagalan SerbukUranium Silisida (U3Si2) melalui Prosesemanggangan", Prosiding Seminar sains danTeknologi Nuklir 16 - 18 Februari 1993,Bandung (1993)

6. GROH, H.J.,"Removal of Silicide fromSolution of Nuclear E.I. du Pont de Nemours

Fue1s", DP-293, Separation Chemistry Division& Co Laboratory

KESIMPULAN

Percobaan pemanggangan untuk memungutU3Si2 dari gagalan pelat elemen bakar dispersiberisi uranium silisida dapat disimpulkan :

I. variasi suhu panggang dan konsentrasi pelarutHN03 maksimal tercapai pada suhu 500°C danwaktu panggang 2 jam

2. hasil analisis kadar impuritas dalam residu hasilU3Si2 dan kadar kon-taminan dalam filtrat padavariasi suhu panggang dan konsentrasi pelarutmasing-masing 82,25 ppm dan 10,78 ppm

SA RAN

I'ercobaan il11 mesti diperbanyak lagivariasinya, agar kelak apabila diaplikasikan kepadaproses pemungutan gaga Ian pelat elemen bakardispersi berisi uranium silisida yang sebenarnyadiperoleh hasil yang lebih baik dan mantap.

7. HYDER, M.L., PERKINS, W.C.,THOMPSON, M.C., BURNEY, G.A.,RUSSEL, E.R., HOLMOMB, H.P., andLANDON, L.F.,"Processing of IrradiatedEnriched Uranium Fuel at Savannah RiverPlant", DP - 1500, E.I. du Pont de Nemours &

Co Laboratory, Aiken, South Caroline, (1983)

8. PAIGE, RE., GIBSON, G.W., and ROHDE,K.L.,"Reprocessing of Aluminium AlloyReactor Fuels", U.I. Atomic EnergyConmlission Research and DevelompmentIssued under Contract (10 - I) - 1230, IdahoNuclear Corporation, National Reactor TestingStation, Idaho, (1968)

9. RO\iODIRDJO, S.,"l'roses Ulang ElemenBakar Bekas", I'endididkan dan LatihanTeknologi Industri Bahan Bakar Nuklir,PUSDlKLA T, Serpong (1988)

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologl NuklirP3TM-BATANYogyakarta, 8 Juli 2003

Ghaib Widodo ISSN 0216 - 3128 129

TANYAJAWAB

Budi Sulistyo

Pertimbangan apa untuk pemanasan 1 jam

Pertimbangan apa tidak dilakukan konsentrasiHN03 diatas 4 N

Ghaib Widodo

Pemilihan waktu J jam yaitu padapenelitian sebelumnya waktu 3 jam UjSi]hasi/ justru teroksidasi menjadi UjOS danSiO] padahal yang dikehendaki hasi/UjSi]

Konsentrasi diatas 4 N tidak

menguntungkan untuk prosesekstrajksi/stripping karena yang palingbaik proses ekstraksi/stripping padakeasaman 3 N.

Prosiding Pertemuan dan Presentasi IImiah Penelitian Dasar IImu Pengetahuan dan Teknologi NuklirP3TM-BATAN Yogyakarta, 8 Juli 2003