la qualità del dato ambientale -...
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La qualità del dato ambientale:
Variabilità della misura di IPA in funzione dei protocolli di campionamento
www.iia.cnr.it
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1
2 Engineering
and Research
Angelo Cecinato1, Catia Balducci1, Mattia Perilli1, Silvana Iacobellis2, Carmela Tortorella2,
UCE – MC8, 9 novembre, Sala Monitoring & Control (pad.D3)
Gli idrocarburi policiclici aromatici (IPA) sono contaminanti ri-lasciati nell’atmosfera in seguito alla combustione incompleta
di materiale organico.
Gli IPA sono riconosciuti cancerogeni e mutageni, inducono effetti nocivi a breve termine e fenomeni di sensibilizzazione.
Strutture di IPA contenuti nelle polveri sospese
Composti riconosciuti certi, probabili o possi-bili cancerogeni in ros-so, benzo[a]pirene in azzurro
Gli IPA sono ubiquitari: contaminano acque superficiali e profonde, cibi, emissioni, suoli e superfici, atmosfera.
3
BaP a Milano
0
0.3
0.6
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A
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A
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a
pirene
benz(a)antracene
benzo(a)pirene
IPA nelle case
catrame nicotina IPA BaP
tipo mg/m3
mg/m3
ng/m3
ng/m3
1 15 1.3 5197 43
2 15 1.2 12802 43
3 15 1.3 2270 23
4 15 1.2 2961 49
5 8 0.7 2465 48
6 15 1.2 2471 44
7 17 1.3 3251 66
8 12 1.0 2458 35
9 15 1.0 5353 70
10 15 1.2 5134 42
11 15 1.2 5512 45
12 10 1.0 5955 53
catrame nicotina IPA BaP
tipo mg/m3
mg/m3
ng/m3
ng/m3
1 15 1.3 5197 43
2 15 1.2 12802 43
3 15 1.3 2270 23
4 15 1.2 2961 49
5 8 0.7 2465 48
6 15 1.2 2471 44
7 17 1.3 3251 66
8 12 1.0 2458 35
9 15 1.0 5353 70
10 15 1.2 5134 42
11 15 1.2 5512 45
12 10 1.0 5955 53
catrame nicotina IPA BaP
tipo mg/m3
mg/m3
ng/m3
ng/m3
1 15 1.3 5197 43
2 15 1.2 12802 43
3 15 1.3 2270 23
4 15 1.2 2961 49
5 8 0.7 2465 48
6 15 1.2 2471 44
7 17 1.3 3251 66
8 12 1.0 2458 35
9 15 1.0 5353 70
10 15 1.2 5134 42
11 15 1.2 5512 45
12 10 1.0 5955 53
Le particelle di polvere più pic-cole penetrano fino nella parte più interna dei polmoni e ne esaltano la tos-sicità.
Gli IPA sono in gran parte legati alle frazioni fine e ultra-fine delle polveri atmosferiche.
Il PM10 ne contiene fino a oltre il 90%.
frazione “fine”
(sottile)
frazione “coarse”
(grossolana)
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
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1.2
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18 Rvo
lum
e (fine
/co
ars
e)
coarse fine R(f/g)
Ottobre 1996
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
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Marzo 1998
DIRETTIVA (UE) 2015/1480 DELLA COMMISSIONE che modifica vari allegati della Direttiva 2004/107/CE
DIRETTIVA 2008/50/CE DEL PARLAMENTO EUROPEO E DEL CONSIGLIO relativa alla qualità dell’aria ambiente e per un’aria più pulita in Europa
Il controllo dell’inquinamento atmosferico da IPA è regolato a livello europeo mediante la loro misura nel PM10
DIRETTIVA 2004/107/CE DEL PARLAMENTO EUROPEO E DEL CONSIGLIO concernente gli Idrocarburi Policiclici Aromatici in aria ambiente
Il controllo dell’inquinamento atmosferico da IPA è regolato a livello italiano mediante:
DL 155/2010 - Attuazione della direttiva 2008/50/CE relativa alla qualità dell'aria ambiente e per un'aria più pulita in Europa
D.Lgs. 250/2012. Modifiche ed integrazioni al DL 155/2010, recante attuazione della direttiva 2008/50/CE relativa alla qualità dell'aria ambiente e per un'aria più pulita in Europa.
D.M. 5/5/2015. Metodi di valutazione delle stazioni di misurazione del-la qualità dell’aria di cui all’art. 6 del DL 155/2010. Allegati II e A-E.
Il controllo dell’inquinamento atmosferico da IPA è regolato a livello europeo mediante la loro misura nel PM10
I regolamenti europei stabiliscono:
1. Che il benzo[a]pirene (BaP) è indicatore unico della tossicità dell’aria per quanto concerne l’intero gruppo degli IPA;
2. Che la misura del BaP va effettuata sul materiale particolato sospeso (frazione PM10);
3. Che le procedure da utilizzarsi per la misura del BaP sono quelle indicate nella norma EN 15549:2008;
4. Che altri sei IPA vanno determinati in alcuni siti, allo scopo di verificare la costanza dei rapporti di concentrazione, secondo la norma CEN/TS 16645:2014 - Aria ambiente . Metodo per la determi-
nazione di benz[a]antracene, benzo[b]fluorantene, benzo[j]fluorantene, benzo[k]-fluorantene, dibenz[a,h]antracene, indeno[1,2,3-cd]pirene e benzo[ghi]perilene
Il valore obiettivo fissato per la concentrazione media annuale del BaP è pari a 1.0 ng m-3
Gli altri 6 IPA da misurare per per individuare eventuali variazioni spazio-temporali della composizione del gruppo sono: benz[a]antracene, benzo[b]fluorantene, benzo[j]fluorantene, benzo[k]fluorantene,
dibenz[a,h]antracene e indeno[1,2,3-cd]pirene
ANT PYFA
CHR TRIBaA
BeP
BghiP
BjFBbF BkF
DBahAIPY
PHE
CPP
PIC COR DBaiP
PERBaP
BaA BbF BkF BjF IPy DBahA
ANT PYFA
CHR TRIBaA
BeP
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PIC COR DBaiP
PERBaP
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BeP
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PIC COR DBaiP
PERBaP
ANT PYFA
CHR TRIBaA
BeP
BghiP
BjFBbF BkF
DBahAIPY
PHE
CPP
PIC COR DBaiP
PERBaP
BaP
L’accurata misura delle concentrazioni degli IPA nel particolato atmosferico è indispensabile per:
valutare correttamente l’esposizione della popolazione
individuare e pesare le principali sorgenti d’emissione
sviluppare e porre in essere strategie per il controllo e riduzione dell’inquinamento atmosferico
Il metodo di misura degli IPA prevede la raccolta del PM10 se-condo quanto stabilito dal metodo EN12341:2014:
Aria Ambiente. Metodo standard di misura per la determinazione gravimetrica delle concentrazioni di massa delle frazioni PM10 e PM2,5 del particolato sospeso.
La riproducibilità del metodo dal prelievo fino alla determinazione analitica è necessaria per disporre di dati con alta precisione, capaci di apprezzare differenze <1% tra i valori medi
0.00
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
0.08
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
IPA ng m-3 Hidra 1 line B
Hidra 2 line A
Hidra 2 line B
Hidra 3 line A
δ %
BaA 3.4
CHR 3.4
BbF 2.3
BjF 1.7
BkF 3.5
BeP 1.6
BaP 1.9
PE 10.0
IP 0.8
DBA 5.1
BPE 1.6
Valori medie e deviazioni standard delle concentrazioni di IPA. 4 linee parallele, periodo estivo, campionamenti di 24 h
y = 0.9796x + 0.0009R² = 0.9994
0.00
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07
Hyd
ra 1
lin
e B
Hydra 2 line A
y = 0.9647x - 0.0002R² = 0.9968
0.00
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
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0.07
0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07
Hyd
ra 2
lin
e B
Hydra 3 line A
Esempi di correlazione tra due linee di prelievo operanti per 24 h, prive di O3-scrubber
R2 > 0.99 per gli 11 IPA;
Valori d’intercetta trascu-rabili;
Pendenze prossime a 1.
benz[a]antracene BaA
crisene CHR
benzo[b]fluorantene BbF
benzo[j]fluorantene BjF
benzo[k]fluorantene BkF
benzo[e]pirene BeP
benzo[a]pirene BaP
perilene PE
indeno[1,2,3- c,d]pirene IP
dibenz[a,h]antracene DBA
benzo(ghi)perilene BPE
Riproducibilità complessiva (dal campionamento all’analisi chimica) per gli IPA esaminati
y = 0.9463x + 0.008
R2 = 0.9997
0.0
0.4
0.8
1.2
1.6
2.0
0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 2.0
ng/m3, linea A
DBABaA
CHR
BaP BkF
IP
BeP BPE
BbjF
ng/
m3,
line
a B
L’accurata determinazione degli IPA può essere inficiata da artefatti di campionamento, dovuti principalmente a
VOLATILIZAZIONE
OSSIDAZIONE
Esistono strumenti capaci di raccogliere le polveri sospese dotati di ottime caratteristiche di affidabilità (controllo dei parametri operativi e delle condizioni ambientali); tuttavia
VOLATILIZAZIONE
OSSIDAZIONE
La volatilizzazione è regolata dalla pressione di vapore del composto, dalla sua capacità d’adsorbimento sul PM e dalla caduta di pressione sul filtro di raccolta.
L’ossidazione è dovuta alla reazione con molecole e radicali liberi gassosi (O3, NO2, NO3, N2O5, OH, HNO2); è indotta anche dalla luce visibile od ultravioletta ed è favorita da catalizzatori naturali (fibre, metalli).
La verifica della costanza dei rapporti serve proprio a confermare che il BaP “funzioni” come unico indicatore e che fenomeni d’ossidazione e volatilizzazione non abbiano alterato i valori reali di concentrazione
La stessa norma EN15549:2008 cita la facilità di degradazione del BaP (la volatilità è scarsa anche a temperature ambientali piuttosto elevate):
Tuttavia, non procede a stabilire né fattori di correzione che ne tengano conto numericamente, né sistemi e procedure standard che eliminino gli artefatti (denuder, scrubber)
Stazione di monitoraggio EMEP di Montelibretti (RM)
In collaborazione con ENEL Energia e Ricerca, l’IIA-CNR ha effettuato una serie di sperimentazioni di laboratorio e di campo atta a valutare per i sette «IPA cancerogeni»:
Tipologia: semi-rurale; Posizione: 30 km a NE di Roma
l’effetto della volatilità
l’effetto della reattività con l’ozono
l’efficacia di sistemi d’abbattimento dell’ozono (scrubber)
l’efficacia di protocolli specifici di campionamento del PM
sede della sperimentazione di campo
Sperimentazione in atmosfera artificiale (1): effetto della volatilità degli IPA
Un campione è analizzato per gli IPA, un parallelo è soggetto ad aria di zero (48h, 2.3 m3/h, 19±2 °C) prima dell’analisi
D% di IPA sul filtro causata dal trattamento con aria di zero
-65.00
-55.00
-45.00
-35.00
-25.00
-15.00
-5.00
5.00
BaA CHR Bb+JF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
% LOSSES DUE TO VOLATILIZATION
Sperimentazione in atmosfera artificiale (2): effetto dell’ozono
Un campione è analizzato per gli IPA, un parallelo è sottoposto a trattamento con O3 prima dell’analisi
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
10
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IPY DBA BPE
0.4 ppm*h
0.8 ppm*h
1.2 ppm*h
Dose di ozono 0.4 ppm*h 0.8 ppm*h 1.2 ppm*h
BeP/BaPPrima Dopo Prima Dopo Prima Dopo
1.91 2.58 1.93 2.96 1.96 4.19
D% di IPA sul fil-tro, causata dal trattamento con ozono
0.4, 0.8, 1.2 ppm *h: basso, medio e alto
livello di ozono
scrubber dell’ozono
impattore a basso flusso
Esame di 11 IPA, compresi i “7 cancerogeni”
Valutazione dell’effetto dello scrubber sui valori di concentrazione degli IPA atmosferici
Campioni raccolti secondo la normativa EN 12341
Campagne di misura effettuate in varie condizio-ni meteorologiche
Sperimentazione di campo:
Unica testa di prelievo
PM raccolto contemporaneamente
su due filtri
Programmi di prelievo indipendenti
per le due linee
testa di prelievo
(impattore)
Line Line
2.3 m3 / h 2.3 m3 / h
PA PB
BA
Linea B Linea A
2.3 m3 / h 2.3 m3 / h
PA PB
BA
Sistema di raccolta delle polveri sospese
Hydra 1 Hydra 3Hydra 2
24-hscrubber
12-h24-h 24-h 24-h24-h
1. L’efficienza dello scrubber era verificata in continuo con un O3-monitor
2. Le polveri raccolte erano unite in gruppi settimanali
Schema per la valutazione degli effetti dell’ozono e della durata di prelievo:
Giugno-Agosto 2014 Valori medi sul periodo
max. media min.
P.to di rugiada, C° 19.9 17.5 14.9
Umid. rel., % 94.7 64.0 45.1
Temp., C° 29.2 23.9 19.1
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40
50
60
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0
O3
(pp
b)
tempo
OZONE Emep August 2104
O3 - Agosto 2014: media = 25ppbV
Gentilmente forniti dalla D.ssa Cinzia Perrino, CNR-IIA, respon-sabile della stazione EMEP di Montelibretti
Primavera 2015
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5
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25
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35
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3/2
5/2
015 4
:30
3/2
6/2
015 2
:00
3/2
6/2
015 2
3:3
0
3/2
7/2
015 2
1:0
0
3/2
8/2
015 1
8:3
0
3/2
9/2
015 1
6:0
0
3/3
0/2
015 1
3:3
0
3/3
1/2
015 1
1:0
0
4/1
/2015 8
:30
O3
(p
pb
)
TIME
OZONE Emep March 2015
Concentrazione media di O3 = 22 ppbV
Valori medi sul periodo
max. media min.
P.to di rugiada, C° 8.6 6.3 4.1
umid. rel., % 88.3 62.1 46.9
Temp., C° 17.6 12.4 7.8
Gentilmente forniti dalla D.ssa Cinzia Perrino, CNR-IIA, respon-sabile della stazione EMEP di Montelibretti
O3 – Marzo-Aprile 2015
Concentrazioni medie di periodo (±D) degli 11 IPA
Estate 2014 – Risultati (1): Confronto Scrubber / No-Scrubber (effetto degli ossidanti sulle concentrazioni di IPA)
Concentrazioni Scrubber > No-Scrubber eccetto per il CHR (-2.3%)
Concentrazioni No-Scrubber ≤ 90% Scrubber, tranne per CHR e DBA (-3.9%)
Massimi D% in corrispondenza del BaP e del PE (media 30%)
Rapporto BeP/BaP (indicativo della degradazione degli IPA) maggiore per la linea No-Scrubber (1.8 vs. 1.6)
Risultati: 0
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
0.08
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
ng/m3 Estate 2014scrubber without scrubber
Concentrazioni medie di periodo (±D) degli 11 IPA
Estate 2014 – Risultati (2): Scrubber (24h) vs. No-Scrubber (2*12h) (effetto combinato di ossidanti e volatilità)
Concentrazioni di IPA «leggeri» più alte (2-25%) sulla linea No-Scrubber (2*12h)
Concentrazioni di IPA «pesanti» più alte sulla linea Scrubber (24h)
Massimi D% sulla linea Scrubber (24h) in corrispondenza di BaP (~8%) e BPE (15%)
Risultati: 0
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
0.06
0.07
0.08
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
ng/m3 Estate 2014scrubber 12-h*2
Concentrazioni medie di periodo (±D) degli 11 IPA
Primavera 2015 – Risultati (1): Confronto Scrubber / No-Scrubber (effetto degli ossidanti sulle concentrazioni di IPA)
Concentrazioni Scrubber > No-Scrubber eccetto CHR e DBA (interferenze?)
Concentrazioni No-Scrubber ≤ 88% Scrubber, per gli altri IPA
Massimo D% in corrispondenza del BaP (31%)
Rapporto BeP/BaP (indicativo della degradazione degli IPA) maggiore per la linea No-Scrubber (1.6 vs. 1.3)
Risultati: 0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
ng/m3 Primavera 2015 scrubber without scrubber
Concentrazioni medie di periodo (±D) degli 11 IPA
Primavera 2015 – Risultati (2): Scrubber vs. No-Scrubber (2*12h) (effetto combinato di ossidanti e volatilità)
Non si individua un modello tipico delle differenze Scrubber (24h) /No-Scrubber (2*12h)
D% di concentrazione piccoli, comparabili all’incertezza di misura
D% importanti solo per BaP e PE (~16%)
Risultati: 0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IP DBA BPE
ng/m3 Primavera 2015scrubber 12-h*2
Andamenti degli IPA nelle
24 ore
0
0.6
1.2
1.8
ng/m3 Primavera 2015
0.00 – 06:00 h
6.00 – 12:00 h
12.00 – 18:00 h
18.00 – 24:00 h
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IPY DBA BPE0
0.6
1.2
1.8
ng/m3 Primavera 2015
0.00 – 06:00 h
6.00 – 12:00 h
12.00 – 18:00 h
18.00 – 24:00 h
BaA CHR BbF BjF BkF BeP BaP PE IPY DBA BPE
Estate
Primavera
6.00 – 12:00 hng/m3
BaA CHR BbjF BkF BeP BaP PE IPY DBA BPE0.0
0.1
0.2
0.3Estate 2014
0.00 – 06:00 h
12.00 – 18:00 h
18.00 – 24:00 h
6.00 – 12:00 hng/m3
BaA CHR BbjF BkF BeP BaP PE IPY DBA BPE0.0
0.1
0.2
0.3Estate 2015
0.00 – 06:00 h
12.00 – 18:00 h
18.00 – 24:00 h
6.00 – 12:00 h
Diversa programmazione del campionamento di 24h: effetti sulle concentrazioni risultanti di IPA
La percentuale di IPA soggetta ai processi di degradazione e volatilizzazione nel corso del prelievo dipende strettamente dalla quantità di IPA presenti sul filtro in ogni momento
Maggiore sarà la quantità di IPA presenti sul filtro di raccolta quando i processi di degradazione e volatilizzazione sono più
attivi, maggiori saranno le perdite sul campione.
h 12.00
Effetto dell’orario d’inizio campionamento: Primavera 2015
0
25
50
75
100
0 6 12 18 24
Start h 7.00
% d
’arr
icch
imen
to
ore cumulate di prelievo
h 12.00
0
25
50
75
100
0 6 12 18 24% d
’arr
icch
imen
to
ore cumulate di prelievo
Start h 0.00
In entrambe le stagioni, iniziando
il prelievo al mattino si riduce per
Effetto dell’orario d’inizio campionamento: Estate 2014
≥35% la quantità di IPA sul filtro nelle ore di massimo impatto degli artefatti
h 12.00
h 12.00
0
25
50
75
100
0 6 12 18 24
Start h 0.00
ore cumulate di prelievo
% d
’arr
icch
ime
nto
0
25
50
75
100
0 6 12 18 24
Start h 7.00
% d
’arr
icch
imen
to
ore cumulate di prelievo
Conclusioni
Gli effetti della volatilità e decomposizione ad opera degli ossidanti sulla misura degli IPA atmosferici sono confermati. Il BaP è tra gli IPA più soggetti ai due artefatti di misura
L’uso di scrubber per ozono migliora le prestazioni di prelievo, ma non si è ancora giunti a un modello che risponda pienamente alla normativa relativa al PM10/PM2,5.
La programmazione dei prelievi (p.es., iniziando al mattino e rego-lati su 12 ore per campione) riduce l’incidenza gli arterfatti, senza bisogno di ricorrere a denuder e/o scrubber.
www.iia.cnr.it
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Grazie per l’interesse e l’attenzione…
Per approfondimenti e/o collaborazioni
contattare la d.ssa C. Balducci (CNR-IIA)
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