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Doctoral Thesis

Investigation of plume opacity formation at cement kiln stacks

Author(s): Seyler, Laurent

Publication Date: 1999

Permanent Link: https://doi.org/10.3929/ethz-a-003837681

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Diss.ETH Nr. 13362

Investigationof Plume OpacityFormationat Cement Kiln Stacks

A dissertation submittedto the

Swiss Federal Institute of Technology Zürich

for the degree ofö-1-

Doctor of Technical Sciences

Presented byLaurent Seyler

Dipl. Chem.-Ing. ETH .

born on September 06, 1971Citizen of Luxembourg

accepted on recommendation ofProf. Dr. K. Hungerbühler, examinerProf. Dr. M. Morbidelli, co-examinerPD. Dr. J .- P. Knnsch. co-examiner

Zürich, 1999

Abstract

The formation and growth of ae.roso.ls_, leading to the formation of a

detachedplume at the exit of industrial Stacks, have been a subject ofgrowing concern. One reason for this fact is the legi.sla.tion limiting themaximum plume opacity in North America and Canacla.Some kilns experience increasedplume opacity at the Stack even if theemissions of single components are in compliancewith the respectivelegislationlimits. Often, plume opacity only appears at a considerabledistance from the Stack exit.

As the investigation of plume opacity phenomena in the field is ratherdifficult, a special purposewind tunnel has been bui.lt in the laboratoryfor investigating thesephenomena. Exhaust gases were synthesizedandled into the wind tunnel whose "atmosphere'was controlled by an air-conditioner. The opacity of the plume has been read with the help ofa dispersion photorneter that can be moved in three directions insidethe wind tunnel. The dispersion photorneter value has been convertedto opacity values with the help of an empirical correlation. Moreoverit was checked if the assumptiousof the theoretical dispersion model(uniform wind flow profile, turbulent exhaust gas stream) could bereproduced in our equipment. Therefore the chloride concentrationsof the different samples collected were comparedto the concentrationspredicted by the model described in Chapter 4.

The formation and dispersion of plumes has been studied in this windtunnel in order to gain an underst anding of opacityformation processesas well as information ou precursorsubstances. as well atmosphericasexhaust gas conditions leadingto plume opacity and chemical compo¬sition of the aerosols formed inside the plume.

IVAbstract

A first variable Screening has been done with the help of a fractionalfactorialdesign. Afterwardsthese variables have been studied in detailin several series of experiments. The results show that mainly ambientair temperature as well as the exhaust gas temperaturereduceopac¬ity siginificantly. Hydrogenchloride reacts readily with ammonia (twocommon constituentsof exhaust gases in the Stack) to form amnio-nium chloride aerosols which scatter light. Sulfates are only formed byoxidation of sulfur dioxide in presence of an aqueous phase as well as

ammonia if the ambient air temperatureis siifB.cie.ntly low (below 6°C).In the experimentscondueted. dust, the ambient relative humidity, theexhaust gas moisture content, fhe exhaust gas oxygen concentration,UV-radiation as well as the concentration of nitrogen oxides did nothave any significant influence on plume opacity. The effect of hydro¬carbonswas not studied in the scope of this project.The knowledge gained about plume opacity is important in order todevelop efficient and at the same time economic measures against in¬creased opacity in industrial Stacks. Considering the fact that plumeopacity is much more sensitiveto a changein fhe hydrogen chloride con¬

centrationthan to the equivalent changeof the sulfur dioxideconcentra¬tion, measures taken in order to meet plume opacityregulations shouldmainly concentrate on the eliminationof hydrogen chloride. Moreoverdifferentdesign modifications(reductionof the stach diameter, increaseof the flow rate of exhaust gases by adding hot air to the exhaust gasstream) could be taken in order to increase turbulence at the stach exitwhich increases the entrainment rate of the ambient air which for itspart contributesto the reduction of opacity.

Zusammenfassung

Das Interesse an der Bildungund dem Wachstumvon Aerosolen, welcheam Austritt von Industriescliornsteinen zur Bildung von sekundären,abgelösten Abgasfahnen führen, hat in letzter Zeit stark zugenommen.Ein Grund hierfür liegt sicherlich in der Tatsache, daß spezielle Ge¬setzgebungendie maximaleOpazität von Abgasfahnen in Nordamerikaund Kanada einschränken.

Bei einigen Fabriken werden dieser Grenzwert für Opazität manchmalleicht überschritten, obwohl die Grenzwerte der einzelnen Komponen¬ten im Abgas eingehalten wurden. Oft ist diese erhöhte Opazität erstin einem beträchtlichenAbstandvom Kamina.ustri.tt zu beobachten.

Da sich die Untersuchung der Opazitätsphänomene im Feld jedoch alsziemlich schwierigerweist, wurde m unserem Labor eine spezielle An¬lage für entsprechende Untersuchungen entwickelt und gebaut. DasAbgas wurde synthetisiert und anschliessendin den Windkanal, dessen"Atmosphäre"'mit Hilfe einer Klimaanlage geregelt wird, eingeleitet.Die Opazität der Abgasfahnewurde mit Hilfe eines Streulichtpliotome-ters bestimmt, welches in drei Richtungen im Windkanalbewegt wer¬

den kann. Die Streulichtwerte wurden mittels empirischer Korrelati¬onen in Opazitätswerte umgewandelt. Daneben wurde überprüft, obdie Annahmeneines theoretischenDispersion.smodel.les (uniforme Ver¬teilung der Strömung der Umgebung, turbulente Abgasströmung) inunserer Anlage reproduziertwerden konnten. Dazu wurden verschiedeAbgasprobenentnommen, deren Ammonmmchloridkonzentrationer¬mittelt und mit den Werten verglichen, welche mit dem in Kapitel 4beschriebenen Modell berechnet wurden.

Die Bildung sowie die Ausbreitung von Abgas(ahnen wurde in dem

ZusammenfassungWindkanaluntersucht, um den Opazitätsbildungsprozessbesserzu ver¬stehen. Dabei sollen auch Informationen erhaltenwerden bezüglich: i)der Vorläufersubstanzen, ii) der opaz.itätsfordernden atmosphärischensowie abgasseitigenBedingungen sowie üi) der chemischenZusammensetzung der Aerosole in der Abgasfahne.Die Identifikation der einflußreichsten Variablen erfolgte mittels einesunvollständigen Versuchsentwurfes. Anschliessend wurden diese Vari¬ablen in verschiedenen experimentellen Serien genauer untersucht. DieResultate zeigen, daß hauptsächlich die Umgebungstemperatursowiedie Abgastemperatur einen stark inversen Einfluß auf die Opazitätausüben. Salzsäurereagiert augenblicklich mit Ammoniak (beide Kom¬ponenten sind häufig in Abgasenanzutreffen) um Amm.oniumchlo.ridzubilden, welches das Sonnenlichtstreut. Sulfate konnten nur in Anwesen¬heit einer aquatischen Phase und bei tiefen Umgebungstemperaturen(tiefer als 6°C) durch Oxidationvon Schwefeldioxidgebildet werden. Inden von uns durchgeführten Experimenten hatten weder Staub nochdie Umgebungsfeuchte, die Abga.sfeuch.te, die Abgassauerstoffkonzen¬tration, die UV-Strahlungoder die Stickstoffoxidkonzentrationeinenwesentlichen Einflußauf die Opazität. Die Effekte von Kohlenwasser¬stoffen wurden im Rahmen dieser Arbeit nicht untersucht.Das erlangte Wissen bezüglich Abgasfalmenopazitätist wichtig, umeffiziente und kostengünstige Maßnahmen treffen zu können, um dieOpazität zu senken. Unter dem Blickpunkt einer größeren Sensitivitätder Opazität bezüglich Änderungen in der Salzsäurekonzentrationalsder entsprechendenÄnderungen in der Schwefeldioxidkonzentratiou,sollten sich diese Maßnahmen auf die Eliminationvon Salzsäurekonzen¬trieren. Daneben könnten verschiedenekonstruktiveÄnderungen (Re¬duktion des Kamindurclimessers, Erhöhungder Abgasgeschwindigkeitindem heiße Luft dem Abgasstrombeigemischt würde) ergriffen wer¬

den, um die Turbulenzam Kaminaustritt zu erhöhen. Diese Maßnahmewürde die Einmischungsratcder Umgebungsluft erhöhen und somit dieOpazität erniedrigen.

Resume

La formation et la croissance d'aerosols. qui sont responsables pour laformation de fumees cletache.es ä la sortie des eheminees industrielles,ont fait l'objet de nombreuses etudes. Geci est du entre autre au faitque des legislationslimitant kopacite maximalede fumees industriellesaux Etats Unis d'Amerique et au Canada ont ete introduites au clebutdes annees soixante-dix.

Pour certaines usines. ces legislations ont parfois ete violees malgre lefait que les limites d'emissionspour les composants des gaz respectifsfurent respectees. Souvent cette opaeite ne peut etre observee qu'ä une

certaine distance de la sortie de la che.min.ee.

Cependantcomme 1'etude de ces phenomen.esen grandeur nature s'estmontree tres difficile, nous nous sommesdecides ä developer et ä con-

struire un equipement destine ä Petude des pheuomenesd'opacite aulaboratoire ä l'echelle reduitc. Les gaz sont synthetises puis introduitsdans un tunnel dont l'atmosphere est eontrolee par une climatisation.L'opacite de la fum.ee a ete determinee ä l'aide d'un photometre de dis¬persion qui peut etre dingedans trois directions. Les valeurs indiqueespar le photometrede dispersion ont ete converties en valeurs d'opaciteäl'aide d'une correlation cmpiriquc. On demontre que les hypotheses detravail du modele theorique de dispersion (profile du courant d'air uni¬forme, turbulences des gaz ä la sortie de la chemince) peuvent etre re-

produites dans notre equipement. Pour cela. des echantillons de fumeesfurent prises dont les concentration . de chlorure d'ammonium furentdeterminees. Ces concentrations experimentaJ.es ont ete comparees äCelles predites par le modele qui est presente au Chapitre 4.

La formation et la dispersion de fumees ont ete etudiees dans le tunnel

V11.1 n -

Resume

afin d'obtenirde plus amples connaissances sur la formation d'opacite:les substances preliminaires, les conditionsmeteorologiques,les gaz quisont responsablespour une augmentationde l'opacite, et sur la compo¬sitionchimiquedes aerosols formes ä l'interieur de la fumee. Un premierScreening des variables a ete fait ä l'aide dum plan d'experiencefacto-riel. Ensuite les variables les plus important es ont ete etudiees plus endetail ä l'aide de series experimentales supplementaires.Les resultats nous montrent principalement que la temperatureambi-ente ainsi que celle des gaz d*cehappement exercent une influence in-versement proportioneile sur l'opacite. L'acide chlorhydrique et l'am-moniaque (qui sont presents dans les gaz) reagissent instantanementpour former des aerosols de chlorure d'ainmoniumqui dispersent lalumiere. Les Sulfates ne sont formes ä partir de dioxidede soufre qu'cnpresence d'une phase aqueuse et d'ammomaque, et seulement si lestemperaturesambientes sont assez basses (en dessous de 6°C). Dansnos experiences. ni la poussiere, ni l'huniiditc ambiente, ni la teneur en

eau des gaz, ni la concentration en oxygene des gaz, ni la lumiere UV,ni les NO;c n'ont exerce une influence significative sur l'opacite. Leseffets qu'exercent les hyd.roearburessur l'opacite n'ont pas ete etudiesdans ce projet.Les connaissances acquisessurl'opacite des fumees sont importantes sil'on veut prendre des mesures ä la fois efficientes et economiquesen vue

de la reduction de l'opacite. Par exemple Pinfluence de la teneur en

aeide chlorhydrique etant plus importanteque celle en dioxidede soufre,les mesures ä prendre en vue d'une reduction de l'opacite dev.raie.ntse concentrer sur l'elimination de l'acide chlorhydrique. De meme

plusieures modi.ficatio.ns au niveau du design (reductiondu diametredela cheminee, augmentationde la vitesse du courant de gaz en injeetantde l'air chaud) pourraient etre prises en vue d'augmenter les turbu-lences ä la sortie de la cheminee. Ccci augmenterait Pcntrainementdel'air ambient ce qui aurait pour consequencela reduction de l'opacite.