méthode de détermination de l’efficacité énergétique d’un procédé de mélangeage d’un...

Matériaux & Techniques 100, 437–449 (2012)c© EDP Sciences, 2012DOI: 10.1051/mattech/2012014www.mattech-journal.org

Matériaux&Techniques

Méthode de détermination de l’efficacitéénergétique d’un procédé de mélangeaged’un biocomposite PLA/cellulose

P.E. Le Marec1,2, J.-C. Bénézet1, L. Ferry1, J.-C. Quantin1, M.-H. Morel2,S. Guilbert2 et A. Bergeret1

1 École des Mines d’Alès, Centre CMGD, École des Mines d’Alès, 6 avenue de Clavières,30319 Alès Cedex, France

2 UMR 1208 Ingénierie des Agropolymères et Technologies Emergentes (IATE), INRA/Agro.M/UM2/CIRAD, Campus de la Gaillarde, 2 place Pierre Viala, 34060 Montpellier Cedex 01, Francee-mail : [email protected]

Mots-clés :Biocomposite ; fibres de cellulose ;PLA ; extrusion ; efficacitéénergétique

Résumé – Afin de mettre en place une méthode de détermination de l’efficacité énergé-tique du procédé de mélangeage d’un bio3composite PLA renforcé de fibres courtes decellulose, nous avons d’abord dressé le bilan énergétique de ce procédé dans le cas du po-lymère pur. Le processus se déroule en deux phases : la fusion et le mélange. Dans la phasede fusion, le polymère doit fondre et atteindre la température de consigne ; une fois cettetempérature atteinte, la phase de mélange démarre. L’efficacité dans la phase de fusionest définie par le rapport entre l’énergie théorique nécessaire pour atteindre la tempéra-ture de consigne et l’énergie réellement consommée au moment où cette température estatteinte. Il a été montré que l’efficacité de la phase de fusion augmente avec la tempéra-ture de consigne et diminue avec la vitesse de rotation. Dans le cas présenté ici, l’efficacitéde la phase de mélange est nulle puisqu’il n’y a qu’un constituant. Quelques essais sur descomposites ont également été réalisés. Il a été montré que la consommation énergétiqueaugmente fortement avec le taux de fibres dans le cas de suspensions concentrées et qu’ellevarie peu avec le facteur de forme dans le cas de suspensions diluées et semi-diluées. Il aégalement été montré que l’influence de la vitesse de rotation est similaire dans le cas dupolymère pur et dans le cas des composites.

Key words:Biocomposites; cellulose fibres;PLA; extrusion; energy efficiency

Reçu le 17 juin 2011accepté le 17 février 2012

Abstract – Determination of the energy efficiency in mixing of PLA/cellulose bio-composites . In order to set up a method to determine the energy efficiency of a cellulosefibres reinforced PLA biocomposite compounding process in a batch mixer, it was necessaryto study the energy balance of mixing in the case of pure PLA. The process consists in twosteps: (1) melting and (2) mixing. In the melting phase, the polymer pellets has to melt andto reach the mixing set temperature; once this temperature is reached, the mixing phasestarts. Energy efficiency of the melting phase is defined as the ratio between the theoreti-cal energy consumed by the material to reach the mixing set temperature and the energyconsumed the temperature is reached. It appears that melting efficiency increases with themissing temperature and decreases with rotor speed. Reinforced composites having dif-ferent concentration regime were also studied. In the case of concentrated suspensions, itappears that the total energy input increases with the fibre content. Aspect ratio has nosignificant influence on energy consumption for diluted and semi-diluted suspensions butstrongly increases the energy consumption in the case of concentrated suspensions.

L’ industrie des polymères et com-posites est confrontée à de nom-breux problèmes depuis que le dé-

veloppement durable rentre dans les mœurs.Les nouvelles méthodes d’éco-conceptionappelle à la mise sur le marché de nou-veaux matériaux à durabilité (ou soutenabi-lité) améliorée. Cette soutenabilité doit s’ar-

ticuler autour des trois points suivants. Pourcommencer, cette industrie s’est développéesur l’utilisation de matières premières d’ori-gine fossile : les gisements renouvelablesde matières premières doivent être promus.Actuellement, l’utilisation d’agromatériauxtels que l’amidon ou la cellulose pour fa-briquer des polymères et des composites

Article publié par EDP Sciences

http://dx.doi.org/10.1051/mattech/2012014

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P.E. Le Marec et al. : Matériaux & Techniques 100, 437–449 (2012)

bio-sourcés s’intensifie. Par ailleurs, la ges-tion de la fin de vie doit être améliorée afinde réduire la quantité de déchets. Le rapporttemporel entre l’utilisation du produit et ladurée de gestion de la fin de vie doit êtreoptimisé et, particulièrement pour le secteurde l’emballage où la durée d’utilisation secompte en jours voire en heures (emballagede restauration rapide par exemple), la du-rée de cette phase de gestion de fin de viedoit être réduite autant que possible. Danscette optique, les polymères et compositesbiodégradables sont attractifs. Finalement,les procédés de mise en œuvre doivent êtrerepensés afin de minimiser la consommationénergétique dans le but de réduire les coûts,qu’ils soient économiques ou écologiques.

Les composites dont une partie desconstituants est biosourcée sont générale-ment appelés biocomposites. Cette dénomi-nation recouvre des réalités très différenteset ne permet pas de juger de l’efficacitéenvironnementale des matériaux au regarddes trois critères mentionnés précédemment(biosourçabilité, fin de vie, consommationénergétique de la mise en œuvre). Ce constatétabli, afin de clarifier leur appellation, ilest nécessaire de classifier ces différents ma-tériaux et trois niveaux de biocompositespeuvent alors être distingués :

– bio1composites pour les composites dontles matières premières sont totalementextraites de ressources renouvelables ;

– bio2composites pour les bio1compositesdont la fin de vie peut être gérée defaçon « éco-respectueuse » (compostage,méthanisation, recyclage. . . ) ;

– bio3composites pour les bio2compositesdont les procédés de transformation suc-cessifs depuis l’extraction des matièrespremières jusqu’à l’expédition du pro-duit sont respectueuses de l’environ-nement (consommation énergétique etémissions réduites).

Cette nouvelle classification des biocompo-sites pose un problème de taille : si on peutimaginer caractériser un bio1composite parson taux de matières renouvelables et unbio2composite par son rapport temps d’uti-lisation/ temps de gestion de fin de vie, com-ment peut-on caractériser l’efficacité envi-ronnementale d’un bio3composite ?

L’efficacité environnementale d’un com-posite va pouvoir être déterminée, entreautres, lors du mélange des différents consti-tuants, souvent l’extrusion bi-vis dans le casdes thermoplastiques renforcés. Les propor-tions de chacun des constituants du mé-lange sont prises en compte pour détermi-ner l’impact environnemental du matériauavant mélange et le bilan énergétique del’opération de mélange donnera l’impact en-vironnemental du composite. Il serait doncconcevable de jouer sur la formulation dumatériau et sur les paramètres de l’opéra-tion de mélange afin d’optimiser l’impactenvironnemental en fonctions des propriétéssouhaitées pour le matériau. Nous ne traite-rons pas ici la partie d’analyse de cycle devie relative aux matières premières.

Dans une extrudeuse bi-vis, les vis trans-mettent une énergie mécanique via leurmouvement de rotation, cette énergie estfonction du couple et de la vitesse de ro-tation des vis (Éq. (1)) [1]. Le fourreau (etquelquefois les vis) régulé en températurepermet un transfert d’énergie thermique quipeut être positif si le polymère est plus froidque le fourreau, soit négatif dans le cas in-verse (Éq. (2)) [2].

SME =ω

m

∫ t max

0Γ(t)dt (1)

où SME est l’énergie mécanique spécifique,ω est la vitesse de rotation des vis, m est lamasse de produit extrudé, tmax est la duréed’extrusion (très supérieure au temps de sé-jour) et Γ(t) le couple exercé sur les vis.

STE =1m

∫ t max

0

[hB(TB − T

)SB,int

+hS(TS − T

)SS]

dt (2)

où STE est l’énergie thermique spécifique enconsidérant un échange purement convec-tif, hB (resp. hS) est le coefficient d’échangeconvectif entre le fourreau (resp. vis) et le po-lymère, TB (resp. TS) est la température dufourreau sur la zone considérée (resp. vis),T est la température moyenne du polymèresur la zone considérée et SB,int (resp. SS) estla surface intérieure du fourreau (resp. vis).

L’extrusion étant un procédé de mélangeen continu, plusieurs phénomènes se dé-roulent en même temps et sont donc diffi-ciles à découpler. En effet, au cours de leur

438


avancée le long des vis, les granulés vontd’abord fondre puis la charge sera incorpo-rée et mélangée dans le polymère fondu.Afin d’étudier séparément la phase de fu-sion et la phase de mélange, il est possible deprocéder au mélangeage à l’aide d’un mélan-geur interne. Lors de la phase de fusion, onobserve un pic de couple, une forte montéeen température ainsi qu’une augmentationde la pression dans la chambre de mélange.Ceci traduit une forte dissipation d’énergiede déformation plastique (PED) des granu-lés et d’énergie de friction entre granulés(FED) sous forme de chaleur. Selon Gogoset Qian [3], le bilan énergétique sur un élé-ment de volume V et de surface S lors de laphase de fusion est donné par l’équation (3).

∫VρCp

dTdt

dV =∫

Sdiv(k ��radT

)dS

+

∫Vfondu

ηγ2dVfondu +

∫Vsolide

PED dVsolide

+

∫Vsolide

FED dVsolide +

∫V

SdV (3)

où ρ est la masse volumique du polymère,Cp est la capacité calorifique du polymère,dT/dt est la dérivée particulaire de la tem-pérature ( dT

dt =∂T∂t +�v• ��radT où �v est le vec-

teur vitesse de la particule considérée), kest la conductivité thermique du polymère,Vfondu et Vsolide sont les volumes de ma-tière en phase fondue et solide respective-ment (Vfondu + Vsolide = V), η est la viscositédu polymère décrite par une loi-puissance(η = Kγn−1, avec K la consistance et n l’in-dice de pseudoplasticité), γ est le taux decisaillement et S représente les autres ap-ports de chaleur par réactions chimiques ettransitions de phase (par exemple cristalli-sation et fusion dans le cas d’un polymèrethermoplastique semi-cristallin). Le termede gauche correspond à l’énergie absorbéepar le matériau, le premier terme à droiteest le transfert de chaleur à travers la sur-face de l’élément considéré, le second termeest la dissipation d’énergie par frottementvisqueux dans la phase fondue et le dernierterme correspond aux énergies de réactionou de transitions de phase pouvant avoir lieupendant la phase de mélange.

L’efficacité de l’opération de fusion seradéfinie comme le rapport entre l’énergie spé-

cifique théoriquement absorbée par le poly-mère et l’énergie spécifique apportée au sys-tème (Éq. (4)).

ηfus =

∫ Tc

TambCp

(Tp

)dTp + ΔHm

SME + STE(4)

où Tc est la température de consigne, Tamb

est la température ambiante, Tp est la tem-pérature du polymère etΔHm est l’enthalpiede fusion du polymère. Le terme au numé-rateur sera noté SDE.

Une fois la phase de fusion terminée, lecouple et la température atteignent un pa-lier et la pression retombe, c’est le débutde la phase de mélange. Le palier de tem-pérature est supérieur à la température deconsigne à cause de la dissipation de cha-leur par frottement visqueux. La tempéra-ture atteint une valeur constante lorsque letransfert de chaleur du polymère vers les pa-rois de la chambre est compensé par la dis-sipation visqueuse. Afin de pouvoir écrirece bilan énergétique, il est nécessaire de po-ser une condition sur le transfert de chaleuravec les rotors qui ne sont pas régulés. Troishypothèses sont possibles :

– les rotors sont à la température du poly-mère, il n’y a pas d’échange à la surfacedes rotors ;

– les rotors sont à la température deconsigne, on peut calculer un coefficientde transfert thermique équivalent pourle fourreau et les rotors ;

– la température des rotors varie au coursde l’essai entre une valeur initiale et unevaleur finale.

Les équations (5a), (5b) et (5c) correspondentrespectivement à chacune de ces hypothèses.

ηγ2V −mp

∫Tp

CpP

(Tp

) dTdt= hC

(TC + Tp

)SC

(5a)

ηγ2V −mp

∫Tp

CpP

(Tp

) dTdt

= hC+R

(TC+R − Tp

)SC+R

(5b)

ηγ2V −mp

∫Tp

CpP

(Tp

) dTpdt

−mR

∫TR

CpR (TR)dTdt= hC

(TC − Tp

)SC

(5c)

439


Fig. 1. Approximation de double Couette pourle mélangeur interne.Fig. 1. Double-Couette approximation for batch mixer.

où les termes mi, hi, Ti et Si corres-pondent respectivement aux masses, coef-ficients de convection, températures et sur-faces d’échange de chaleur (les indices P, Cet R désignant le polymère, la chambre et lesrotors respectivement).

Afin de déterminer le coefficientd’échange convectif entre le polymère etla chambre de mélange et d’en déduirel’énergie thermique spécifique, il est doncnécessaire de déterminer la viscosité dupolymère. Bousmina et al. [4] ont proposéune méthode de détermination de la visco-sité à partir de la mesure du couple exercésur les rotors dans un mélangeur interneen utilisant une approximation de doubleCouette (Fig. 1). Cette méthode considèreun écoulement laminaire et isotherme enrégime permanent pour un fluide incom-pressible décrit par une loi-puissance etayant une adhérence parfaite aux parois dela chambre de mélange ainsi qu’aux rotors.

Dans le cas d’un entrefer étroit (Ri/Re >0,85) et d’un polymère modérément rhéo-fluidifiant (n > 0,2), les équations (6) et (7)permettent de calculer la viscosité et le tauxde cisaillement.

η =ΓN

(β2−1

)8π2LR2

e(1+�2) (6)

γ = 16πNβ2

(1 + β

)2 (β2−1) (7)

0

500

1000

1500

2000

2500

0 200 400 600

Cap

acité

cal

orifi

que

(J.K

-1.k

g-1 )

Température (K)

Fig. 2. Capacité calorifique du PLA 7000D enfonction de la température [5, 6].Fig. 2. Heat capacity of PLA 7000D as a function oftemperature [5, 6].

où N est la vitesse de rotation (exprimée entr.s−1), β = Re/Ri, Re est le diamètre de lachambre de mélange, Ri est le diamètre équi-valent des rotors pour l’approximation deCouette, L est la longueur des rotors et � estle rapport de vitesse entre les rotors.

Le but de cette étude est de déterminerle bilan énergétique dans la chambre de mé-lange au cours de l’opération de mélangeageafin d’obtenir des valeurs d’efficacité pourdifférents paramètres de mise en œuvre etdifférentes formulations de matériaux.

1 Matériaux et méthodes

Le PLA utilisé est un grade commercial deNatureWorks r© LLC (type Ingeo

TM7000D).

Selon les données du fournisseur, son en-thalpie de fusion est de 31,1 kJ.kg−1 à unetempérature T f = 153,7 ◦C. La variation dela capacité calorifique en fonction de la tem-pérature est donnée en figure 2.

Des essais de calorimétrie différentielle àbalayage (Perkin Elmer Diamond DSC) ontégalement été réalisés pour vérifier ces va-leurs. Ils conduisent à une valeur Cp variantde 1350 à 1850 J.kg−1.K−1 entre l’état solideet l’état fondu et à une enthalpie de fusionde 25 kJ.kg−1 à une température de 148,7 ◦C.Ces résultats seront soumis à publication ul-térieurement et ne seront pas utilisés ici.

Les fibres de cellulose (pureté supérieureà 99 %) sont fournies par la société JRSRettenmaier. Quatre types de fibres de lagamme Arbocel, ayant différentes longueursmoyennes L pour un même diamètre moyen

440


Fig. 3. Régime de concentration en fonction dutaux de fibres et du facteur de forme [8].Fig. 3. Concentration regime of suspensions as a func-tion of fibre volume fraction and aspect ratio [8].

D de 20 μm, ont été utilisées : BC 1000 (L =700 μm, L/D = 35), BWW40 (L = 200 μm,L/D = 10), B600 (L = 60 μm, L/D = 3)et B600–10TG (L = 18 μm, L/D = 1). Ellessont incorporées à des taux de 10, 20 et 30 %en masse dans le cas des fibres BC1000, onsera alors dans le cas de suspensions concen-trées (Fig. 3). Pour les autres fibres, seul untaux de fibres de 10 % sera étudié et les sus-pensions seront alors diluées pour les fibresB600-10TG et B600 et semi-diluées pour lesfibres BWW40. Elles seront incorporées dèsle début de l’essai de façon à avoir des me-sures reproductibles.

Selon Hatakeyama et al. [7], la capacitécalorifique (en kJ.kg−1.K−1) de la celluloseissue de bois entre 350 et 450 K se calcule enutilisant l’équation (8) :

Cp (T) = 1,364 + 5,06 × 10−3(T − 350) (8)

où T est la température en Kelvin.La capacité calorifique des composites

sera calculées en utilisant la loi des mélanges(Éq. (9)) :

Cpcomp = wmCpm + w f Cpf (9)

où wm et w f sont respectivement les tauxmassiques de PLA et de fibres, Cpcomp , Cpm

et Cpf sont les capacités calorifiques respec-tivement du composite, de la matrice et desfibres.

Le mélangeur interne est un Haake Rheo-mix de 300 cm3. Le rayon équivalent des ro-tors a été calibré selon la méthode propo-sée par Bousmina et al. [4] à 29,7 mm pour

un rayon extérieur de 34 mm. La longueurde la chambre est de 84,1 mm et le rapportde vitesse de rotation des rotors est de 2/3.La masse de matière incorporée dans le mé-langeur est de 250 g, ce qui correspond àtaux de remplissage de l’ordre de 70 % consi-déré comme optimum par la littérature [4,9].Les essais ont été réalisés pour des tempéra-tures de consigne variant entre 170 et 190 ◦Cet des vitesses de rotation variant de 40 à150 tr.min−1. Les granulés sont introduitsdans la chambre de mélange avant le dé-part des rotors, la mesure de couple et detempérature du polymère commence au dé-marrage des rotors.

2 Résultats et discussion

2.1 PLA pur

Afin de traiter les données, un programmea été écrit sous Matlab. Il se déroule en4 phases :

– correction des mesures et séparation fu-sion/mélange ;

– calcul de la SME et de la viscosité ;– détermination du coefficient d’échange

convectif et calcul de la STE ;– calcul de l’efficacité pour chaque phase.

2.1.1 Correction des mesureset séparation fusion/mélange

Un minimum de 4 essais a été réalisé pourchaque couple de température et vitessede rotation [T ; N]. Afin de calculer unemoyenne des différents essais sans réduirela valeur du pic, il faut calculer un temps aupic moyen tpic et caler toutes les données parrapport à cette valeur. Les données sont en-suite lissées en calculant une moyenne localesur 7 pas de temps puis moyennées entreelles. La figure 4 présente des courbes decouple avant et après correction.

La mesure de température sert à séparerla phase de fusion de la phase de mélange.Quand la température du polymère atteintla température de consigne, on considère laphase de fusion terminée (t = t1). Cepen-dant, cette mesure n’est pas fiable dans laphase de fusion (Fig. 5) et nécessite d’êtrecorrigée. On considère que la température

441


Tableau 1. SME apportée au PLA en kJ.kg−1 à la fin de la phase de fusion.Table 1. SME input for PLA in kJ.kg−1 at the end of the melting phase.

[T ; N] 40 tr/min 50 tr/min 75 tr/min 100 tr/min 150 tr/min170 ◦C 266,4 295,0 303,2 323,2 390,6180 ◦C 213,1 295,0 321,1 290,3 351,1190 ◦C 266,1 246,7 332,5 371,4 375,7

0

50

100

150

200

250

300

350

0 2 4 6 8 10

Cou

ple

(Nm

)

Temps (min)

(a)

0

50

100

150

200

250

300

350

0 2 4 6 8 10

Cou

ple

(Nm

)

Temps (min)

(b)

Fig. 4. Correction des courbes de couple (ici sur6 essais à 170 ◦C et 40 tr.min−1). En noir, la courbemoyenne utilisée pour les calculs.Fig. 4. Torque evolution correction (6 tests at 170 ◦Cand 40 rpm). In black the average curve used for thecalculations.

moyenne du polymère atteint la tempéra-ture de fusion quand le couple diminue àΓ(tfus) = [Γ(tpic) + Γ(t1)]/2 ; en effet, on peutalors supposer que la moitié du polymère estfondu et que sa température moyenne est latempérature de fusion.

2.1.2 Calcul de la SME et de la viscosité

La SME et la viscosité sont calculées en uti-lisant respectivement les équations (1) et (6).

Fig. 5. Correction des courbes de températures(ici dans le cas du PLA à 170 ◦C et 50 tr.min−1).Fig. 5. Temperature correction (PLA at 170 ◦C and50 rpm).

La viscosité n’est pas calculée lors de laphase de fusion car le polymère n’est pasencore totalement fondu. La figure 6 montrel’influence du couple de paramètres procédé[T ; N] sur la viscosité. Il apparaît que laviscosité diminue quand la température deconsigne augmente et il en est de même avecla vitesse de rotation. La figure 7 montre lesvariations de l’apport d’énergie mécaniqueau cours du temps en fonction de différentscouples [T ; N]. Il apparait que l’énergie mé-canique augmente avec la vitesse de rotationmais diminue quand la température aug-mente. Le tableau 1 présente les valeurs deSME à la fin de la phase de fusion. La SMEapportée et la SME dissipée par frottementvisqueux lors de la phase de mélange sontprésentées dans le tableau 2.

442


Tableau 2. SME apportée au PLA (et dissipée par frottement visqueux) pendant la phase de mélangeen kJ.kg−1.Table 2. SME input for PLA in kJ.kg−1 (viscous dissipation) during the mixing phase.

[T ; N] 40 tr/min 50 tr/min 75 tr/min 100 tr/min 150 tr/min170 ◦C 283,3 (77,3) 405,2 (110,5) 663,7 (181,1) 879,7 (240,0) 1175,6 (320,9)180 ◦C 219,6 (59,9) 292,1 (79,7) 499,9 (136,3) 711,4 (194,1) 1026,5 (280,2)190 ◦C 149,5 (40,8) 218,7 (59,7) 424,5 (115,8) 581,6 (158,7) 934,0 (255,0)

0

500

1000

1500

2000

0 2 4 6 8 10

Visc

osité

(Pa.

s)

Temps (min)

(a) 40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

0

500

1000

1500

2000

0 2 4 6 8 10

Visc

osité

(Pa.

s)

Temps (min)

(b) 40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

0

500

1000

1500

2000

0 2 4 6 8 10

Visc

osité

(Pa.

s)

Temps (min)

(c) 40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

Fig. 6. Viscosité du PLA calculée selon le modèlede Bousmina et al. pendant la phase de mélangepour chaque vitesse de rotation à (a) 170 ◦C, (b)180 ◦C et (c) 190 ◦C.Fig. 6. PLA viscosity evolution during mixing phasededuced from Bousmina’s model for each rotor speedat different temperatures (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and(c) 190 ◦C.

0

500

1000

1500

0 2 4 6 8 10

SME

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(a)40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

0

500

1000

1500

0 2 4 6 8 10

SME

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(b)40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

0

500

1000

1500

0 2 4 6 8 10

SME

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(c)40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

Fig. 7. SME apportée au PLA en fonction dutemps pour chaque vitesse de rotation à (a)170 ◦C, (b) 180 ◦C et (c) 190 ◦C.Fig. 7. SME input vs time for PLA for each rotor speedand different temperatures (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and(c) 190 ◦C.

443


Tableau 3. STE apportée au PLA pendant la phase de fusion (et dissipée pendant la phase demélange) en kJ.kg−1.Table 3. STE input for PLA in kJ.kg−1 during the melting phase (dissipated during the mixing phase).

[T ; N] 40 tr/min 50 tr/min 75 tr/min 100 tr/min 150 tr/min170 ◦C 46,2 (–53,3) 43,2 (–75,5) 33,2 (–121,9) 27,6 (–161,5) 22,4 (–222,6)180 ◦C 45,9 (–44,4) 46,4 (–55,0) 38,3 (–94,5) 31,0 (–123,7) 22,3 (–178,0)190 ◦C 42,2 (–28,8) 45,1 (–42,7) 44,0 (–76,1) 43,0 (–110,8) 36,9 (–160,6)

2.1.3 Détermination du coefficientde transfert thermique et calculde la STE

Les équations (5b) et (7) sont utilisées pourcalculer le coefficient d’échange convectifentre les parois de la chambre et le polymère.En pratique, il n’a pas été possible de me-surer de façon reproductible les valeurs detempérature de la surface des rotors à la finde l’essai ; nous n’avons donc pas pu utiliserl’hypothèse (5c). L’hypothèse (5a) induit unéchange nul entre les rotors et le polymère,ce qui n’est visiblement pas réaliste. La fi-gure 8 montre les valeurs calculées pour lecoefficient d’échange convectif au cours dela dernière minute d’essai. La valeur de 3090(±174) W.m−2.K−1 a été obtenue en moyen-nant ces valeurs et a été utilisée pour le calculde la STE.

La figure 9 montre la variation de la STEau cours du temps en fonction des couplesde paramètres ; il apparait clairement que laSTE augmente jusqu’à la fin de la phase defusion puis diminue lors de la phase de mé-lange, la température du polymère étant su-périeure à la température de consigne. LaSTE à la fin de la phase de fusion ne va-rie pas significativement avec la températuremais diminue avec l’augmentation de la vi-tesse de rotation. La quantité d’énergie ther-mique dissipée lors de la phase de mélangeaugmente avec la vitesse de rotation. Cecipeut s’expliquer par un auto-échauffementdu polymère d’autant plus important que lecisaillement (proportionnel à la vitesse de ro-tation) est élevé. L’augmentation de la tem-pérature de consigne aura tendance à dimi-nuer cette dissipation. Le tableau 3 présenteles valeurs de STE à la fin de la phase de fu-sion et la STE pendant la phase de mélange.

2.1.4 Calcul de l’efficacité

La figure 10 présentent la répartition del’apport d’énergie en fonction de différentscouples de paramètres [T ; N].

0

1000

2000

3000

4000

5000

5 6 7 8 9 10C

oeffi

cien

t de

conv

ectio

n (W

.m-2

. K-1

)Temps (min)

(a)

40 tr/min50 tr/min75 tr/min100 tr/min150 tr/min

0

1000

2000

3000

4000

5000

5 6 7 8 9 10

Coe

ffici

ent d

e co

nvec

tion

(W.m

-2. K

-1)

Temps (min)

(b)


0

1000

2000

3000

4000

5000

5 6 7 8 9 10

Coe

ffici

ent d

e co

nvec

tion

(W.m

-2.K

-1)

Temps (min)

(c)


Fig. 8. Coefficient de convection à la surface dela chambre de mélange pour chaque vitesse derotation à (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C et (c) 190 ◦C.Fig. 8. Heat transfer coefficient at the mixing cham-ber wall for each rotor speed at different temperatures(a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and (c) 190 ◦C.

On observe que l’énergie totale consom-mée pour la phase de fusion reste constantequels que soient les paramètres de miseen œuvre. Au contraire, on observe quel’énergie consommée pour la phase de mé-lange augmente fortement avec la vitesse de

444


-250

-200

-150

-100

-50

0

50

100

0 2 4 6 8 10

STE

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(a)


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-200

-150

-100

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0

50

100

0 2 4 6 8 10

STE

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(b)


-250

-200

-150

-100

-50

0

50

100

0 2 4 6 8 10

STE

(kJ.

kg-1

)

Temps (min)

(c)


Fig. 9. STE apportée au PLA en fonction dutemps pour chaque vitesse de rotation à (a)170 ◦C, (b) 180 ◦C et (c) 190 ◦C.Fig. 9. STE input vs time for PLA for each rotor speedand different temperatures (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and(c) 190 ◦C.

rotation alors qu’elle diminue quand la tem-pérature augmente. Il est à noter que danstous les cas la dissipation visqueuse repré-sente 33 % de l’énergie consommée lors dela phase de mélange.

L’énergie théoriquement absorbée par lePLA (SDE) est calculée sur la base des don-nées de capacité calorifique et d’enthalpiede fusion du PLA 7000D issues de la réfé-

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

40 50 75 100 150

Appo

rt d

'ene

rgie

(kJ.

kg-1

)

Vitesse de rotation (tr.min-1)

(a) Energie de mouvementDissipation visqueuseEnergie thermique de fusionEnergie mécanique de fusion

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600

800

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40 50 75 100 150

Appo

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(b)Energie de mouvementDissipation visqueuseEnergie thermique de fusionEnergie mécanique de fusion

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40 50 75 100 150

Appo

rt d

'ene

rgie

(kJ.

kg-1

)


(c)Energie de mouvementDissipation visqueuseEnergie thermique de fusionEnergie mécanique de fusion

Fig. 10. Répartition de l’énergie totale apportéeau PLA en fonction de la vitesse de rotation à (a)170 ◦C, (b) 180 ◦C et (c) 190 ◦C après 10 min demélange.Fig. 10. Repartition of total energy input as a functionof rotor speed at (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and (c) 190 ◦Cafter 10 min mixing.

rence [6]. La SDE à la fin de la phase defusion s’élève respectivement à 297, 320 et343 kJ.kg−1 pour les essais à 170, 180 et190 ◦C. Les valeurs d’efficacité à la fin dela phase de fusion pour chacun des couplesde paramètres [T ; N] sont calculées en utili-sant l’équation (4) et sont présentées dans letableau 4.

On constate que l’efficacité de la phasede fusion augmente avec la température de

445


Tableau 4. Efficacité énergétique du procédé à la fin de la phase de fusion dans le cas du PLA.Table 4. Energy efficiency for PLA at the end of the melting phase.

[T ; N] 40 tr/min 50 tr/min 75 tr/min 100 tr/min 150 tr/min170 ◦C 0,947 0,878 0,883 0,841 0,714180 ◦C 1,230 0,939 0,889 0,995 0,858190 ◦C 0,997 1,087 0,905 0,827 0,844

consigne et qu’elle diminue quand la vitessede rotation augmente. Dans certains cas, cesvaleurs sont supérieures à 1, ce qui est dû auchoix arbitraire de considérer que la phasede fusion se termine au moment où la tem-pérature du polymère dépasse la tempéra-ture de consigne. Il faudra travailler sur cecritère afin de corriger ce problème.

La figure 11 montre la variation de l’ef-ficacité en fonction de la viscosité du maté-riau au cours de la phase de mélange. On ob-serve que pour une température de consignedonnée et en augmentant la vitesse de rota-tion, la courbe de l’efficacité en fonction dela viscosité glisse vers les faibles viscositéset des niveaux d’efficacité inférieurs et quesa pente augmente. A contrario, pour unevitesse de rotation donnée et en augmentantla température de consigne, on observe quel’efficacité augmente, la viscosité diminue etque la pente de la courbe est plus forte. Àpartir de ces observations, on peut imaginerl’utilisation de facteurs de glissement per-mettant d’obtenir une courbe « maîtresse »d’efficacité en fonction de la viscosité pourtous les couples de paramètres en réalisantun nombre limité d’essais. Des travaux sonten cours sur ce sujet et seront soumis à pu-blication ultérieurement.

2.2 Biocomposites PLA/fibresde cellulose

La même méthode a été appliquée pourquelques essais réalisés avec du PLA chargéde fibres de cellulose. La figure 12 montrel’effet du taux de fibre sur la viscosité et surla SME à 40 tr.min−1 et 170 ◦C pour des fibresde type BC1000 (L/D = 35). On observe quela viscosité, au cours de la phase de mélange,augmente fortement avec le taux de fibres, cequi se traduit également par une forte aug-mentation de la SME.

La figure 13 montre l’effet du facteur deforme des fibres sur la viscosité et la SME

00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

1

0 500 1000 1500 2000 2500

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Viscosité (Pa.s)

(a)


00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

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0 500 1000 1500 2000 2500

Effic

acité

éne

rgét

ique

Temps (min)

(b)


00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

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0 500 1000 1500 2000 2500

Effic

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éne

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Temps (min)

(c)


Fig. 11. Efficacité énergétique du procédé de mé-langeage à (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C et (c) 190 ◦C enfonction de la viscosité. Le début de la phase demélange se situe à l’extrémité droite de chacunedes courbes.Fig. 11. Energy efficiency for the mixing process atdifferent temperatures (a) 170 ◦C, (b) 180 ◦C and (c)190 ◦C as a function of polymer viscosity. The start ofmixing is on the right end of each curve.

446


0

1000

2000

3000

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0 2 4 6 8 10

Visc

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0%10%20%30%

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SME

(kJ.

kg-1

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Temps (min)

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0%10%20%30%

Fig. 12. (a) Viscosité et (b) SME lors du mé-lange des biocomposites PLA/cellulose à diffé-rents taux de fibres d’un facteur de forme de 35.Fig. 12. (a) Viscosity et (b) SME during PLA/cellulosebiocomposites mixing for different fibre contents (as-pect ratio 35).

à 40 tr.min−1 et 170 ◦C. On observe que lerégime de concentration (voir Fig. 3) influesur la viscosité de la suspension. Dans le casdes suspensions diluées et semi-diluées (fac-teur de forme de 1 à 10), la viscosité diminuerapidement après la phase de fusion alorsque cette diminution est beaucoup plus lentedans le cas des suspensions concentrées (fac-teur de forme de 35). On observe donc uneforte augmentation de la SME dans le casdes suspensions concentrées par rapport auxsuspensions diluées et semi-diluées.

La figure 14 montre la répartition del’énergie apportée au matériau en fonc-tion du taux de fibres de type BC1000 à40 tr.min−1 et 170 ◦C. On observe que seulela phase de mélange a une influence sur lebilan énergétique avec une forte augmenta-tion de l’énergie consommée par le mélangeavec le taux de fibres.

La figure 15 montre la répartition del’énergie apportée au matériau en fonction

0

500

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SME

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131035

Fig. 13. Viscosité et SME lors du mélange desbiocomposites PLA/cellulose à un taux mas-sique de 10 % de fibres en fonction du facteurde forme.Fig. 13. (a) Viscosity and (b) SME duringPLA/cellulose biocomposites mixing vs aspect ratio(10% fibre content).

du facteur de forme des fibres à un taux dechargeΦ de 10 % en masse. On observe uneaugmentation de l’ordre de 15 % de l’énergieapportée au matériau (due à une augmenta-tion de 40 % de l’énergie consommée dans laphase de mélange) dans le cas de la suspen-sion concentrée alors qu’on n’observe pas dedifférence significative dans le cas des troisautres suspensions.

L’efficacité à la fin de la phase de fu-sion a été calculée en considérant que la ca-pacité calorifique d’un composite suivait laloi des mélanges (Éq. (9)). Les SDE en finde phase de fusion pour les biocompositesPLA/BC1000 à une température de consignede 170 ◦C sont respectivement 292, 287 et281 kJ.kg−1 à 10, 20 et 30 % de fibres. L’effica-cité pour les différents biocomposites à unetempérature de 170 ◦C est présentée dansle tableau 5. On observe que la présence defibre de type BC1000 va avoir tendance à

447


Tableau 5. Efficacité à la fin de la phase de fusion pour les biocomposites PLA/fibres de cellulose à170 ◦C.Table 5. Energy efficiency for PLA/cellulose fibres biocomposites at the end of the melting phase at 1700 ◦C.

[Φ ;N] L/D 40 tr/min 50 tr/min 75 tr/min 100 tr/min 150 tr/min0 % – 0,947 0,878 0,883 0,841 0,714

10 % 1 0,883 – – – –10 % 3 1,0198 – – – –10 % 10 0,999 – – – –10 % 35 0,872 0,784 0,849 0,745 0,63020 % 35 0,953 – – – –30 % 35 0,856 – – – –

0

200

400

600

800

1000

0 10 20 30

Appo

rt d

'éne

rgie

(kJ.

kg-1

)

Taux de fibres (%)

Energie de mouvementDissipation visqueuseSTE de fusionSME de fusion

Fig. 14. Répartition de l’énergie totale (kJ.kg−1)en fonction du taux de fibres d’un facteur deforme de 35 à 170 ◦C et 40 tr.min−1 après 10 minde mélange.Fig. 14. Energy balance as a function of the fibre con-tent (fibre aspect ratio 35, 170 ◦C, 40 rpm) after 10 minmixing.

diminuer l’efficacité significativement alorsque pour les autres types de fibres, on n’ob-serve pas de différence significative. La dimi-nution de l’efficacité s’explique dans le casdes suspensions concentrées par une forteaugmentation de l’énergie nécessaire au mé-lange, elle-même due à une viscosité plusélevée. Des essais supplémentaires serontnécessaires pour confirmer et expliquer latendance observée dans le cas des suspen-sions diluées et semi-diluées.

L’efficacité de la phase de mélange n’apas encore été déterminée puisqu’il faudraitquantifier l’énergie nécessaire au mélange. Siun mélange est purement distributif, seulela déformation induite par le déplacementdes rotors sera la cause du mélange, il n’yaura donc pas d’énergie mise en jeu. Dansle cas ou le mélange est également dispersif,il sera possible d’estimer la quantité d’éner-gie nécessaire à la rupture des fibres, la di-

0

200

400

600

800

1 3 10 35

Appo

rt d

'éne

rgié

(kJ.

kg-1

)

Facteur de forme des fibres

Energie de mouvementDissipation visqueuseSTE de fusionSME de fusion

Fig. 15. Répartition de l’énergie totale (kJ.kg−1)en fonction du facteur de forme des fibres à untaux massique de 10 % à 170 ◦C et 40 tr.min−1

après 10 min de mélange.Fig. 15. Energy balance as a function of the fibre aspectratio (10% fibre content, 170 ◦C, 40 rpm) after 10 minmixing.

minution de longueur de fibres étant quan-tifiable par analyse d’image. Cependant, lafigure 16 montre l’évolution de l’efficacitéavec la viscosité lors de la phase de mélangeen considérant simplement la SDE commeréférence. On observe que plus il y a defibres et que plus elles sont longues, plus ilfaut fournir d’énergie pour diminuer la vis-cosité. Deux phénomènes peuvent expliquerces tendances : d’une part, une forte éléva-tion de la viscosité due à la présence desfibres, et d’autre part, des ruptures de fibresplus importantes quand la concentration enfibres augmente.

3 Conclusion

Au cours de cette étude, nous avons étudiél’influence des paramètres de mise enœuvre et de la formulation du matériau

448


00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

1

0 2000 4000 6000 8000

Effic

acité

éne

rgét

ique

Viscosité (Pa.s)

(a)

0%10%20%30%

00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

1

0 1000 2000 3000 4000

Effic

acité

éne

rgét

ique

Viscosité (Pa.s)

(b)

131035

Fig. 16. Efficacité énergétique du procédé de mé-langeage des biocomposites PLA/cellulose à dif-férents (a) taux de fibres et (b) facteurs de formeen fonction de la viscosité du mélange.Fig. 16. Influence of material viscosity on energy effi-ciency during PLA/cellulose biocomposites mixing fordifferent (a) fibre contents (b) aspect ratio.

sur l’efficacité énergétique du procédéde mélangeage par mélangeur interned’un biocomposite. Il a été montré quel’efficacité diminue avec la vitesse derotation des rotors et augmente avec latempérature de consigne dans le cas dupolymère pur. Ces résultats préliminairespermettent d’envisager une méthode dedétermination de courbe « maîtresse »d’efficacité basée sur des facteurs de glis-sement. Il a également été montré quela consommation énergétique augmentefortement avec le taux de fibres dans le cas de

suspensions concentrées et qu’elle varie peuavec le facteur de forme pour des suspen-sions diluées et semi-diluées. Des essaissupplémentaires seraient nécessaires pourétudier l’effet du facteur de forme dans lessuspensions concentrées et l’effet du taux defibres dans les suspensions diluées et semi-diluées. Il est également envisagé d’étudierl’influence des traitements de surface surl’efficacité énergétique.

Afin de pouvoir déterminer une efficacitéde la phase de mélange, il est important decaractériser le mélange (dispersif et distribu-tif) pour en déduire une quantité d’énergiethéorique nécessaire pour effectuer ce mé-lange. Des travaux sur la caractérisation dumélange sont actuellement en cours.

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méthode de détermination de l’efficacité énergétique d’un procédé de mélangeage d’un...

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