departman za fiziku - hpmpo; te1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = l 3.1 model monomolekulskog filma...

29
UNIVERZITET U NOVOM SADU PHIRODNO-MATEMATICKI FAKULTET DEPARTMAX ZA FIZIKU HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005 DIP LOMSKl RAD PERMITIVNOST ULTRATANKIH MOLEKULSKIH FILMOVA MENTOR PROF-DR JOVAN SETRAJCIC K A N D I D A T DEAN RISTIVOJEVlC NOYI SAD. 2005. -iodine

Upload: others

Post on 21-Jan-2021

2 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

UNIVERZITET U NOVOM SADU

PHIRODNO-MATEMATICKI FAKULTET

DEPARTMAX ZA FIZIKU

HPMPO; TE1

- 8 .ivn 2005

DIP LOMSKl RAD

PERMITIVNOST ULTRATANKIHMOLEKULSKIH FILMOVA

M E N T O R

P R O F - D R J O V A N S E T R A J C I C

K A N D I D A T

D E A N R I S T I V O J E V l C

NOYI SAD. 2005. -iodine

Page 2: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Predgovor

Pored mehanickih, elektricnih i magnetnih svojstava, supstancije se odlikuju i poseb-nim optickim osobinama. Nauka o materijalima definise specificna elementarrm pobudje-nja u kondenzovanom stanju — eksitone, kao nosioce dielektricnih, optickih (apsorpcija,disperzija svetlosti. luminescencija). fotoelektricnih i drugih karakteristika (uglavnom)molekulskih kristala.

Savremena nauka istrazuje mogucnost ,,pojacavanja'' odredjenih (potrebnih) i ,,prigu-sivanje" drugih (nepotrebnih) fizickih osobina. U tu sxrrhu su posebno ispitivani niskodi-menzioni kristalni sistemi (ultratanki filmovi, superresetke,te kvantne zice i tacke).

Danasnji razvoj tehnike i tehnologije omogucava pravljenje ovakvih kvantnih sistema,ekperimentalni rezultati su prisutni i merna oprema moze da ih prati, all se u domenuteorijskih razmatranja (modelovanja i analitickog resavanja) veoma se malo uradilo.

Najveca poteskoca je upravo u slabo i neadekvatno primenljivom matematickom apa-ratu. U ovom radu se pokazuje da se metode diferencnog racuna uz odgovarajucu podrskunumerickih proracuna mogu uspesno primeniti na iznalazenje zakona disperzije Frenke-lovih eksitona u molekulskhn filmovima sa prostom kristalnom resetkom. Na osnovunadjenog spektra mogucih energija eksitona, ispitan je uticaj perturbacionih parametarana permitivnost ultratankog kristalnog filma.

Ovaj diplomski rad je uradjen pod mentorstvom prof, dr Jovana Setrajcica.

Novi Sad, 02.07.2005.Dean Ristivojevic

Page 3: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ftistivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diphmski rad

Sadrzaj

1 Uvod 4

2 Eksitoni u balku 5

2.1 Grinove funkcije sistema 5

2.2 Zakon disperzije 8

3 Eksitoni u tankim filmovima 10

3.1 Model monomolekulskog filma 10

3.2 Zakon disperzije 12

3.3 Spektralne tezine eksitonskih stanja 14

3.4 Permitivnost molekulskih filmova IS

4 Zakljucak 25

5 Literatura 26

Page 4: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad

1 Uvod

Interes za izucavanjem eksitonskog podsistema javio se zbog cinjenice da su upravo ek-sitoni odgovorni za dielektricna. opticka (apsorpcija, disperzija svetlosti, luminescencija),fotoelektricna i druga svojstva kristala. Proucavanje ponasanja eksitona u kristalnimsistemima kulminiralo je otkricem lasera.

Poslednjih godina veoma su intenzivna teorijska istrazivanja kvazidvodimenzionih ek-sitonskih sistema (nanostrukture), narocito tankih filmova1, ne samo zbog fundarnen-talne informacije o dielektricnim osobinama materijala vec i zbog njihove siroke prakticneprimene (nanoelektronika i optoelektronika). Posebnost ovih struktura ogleda se u tomesto prisustvo granicnih povrsina i pojava specijalnih perturbacionih uslova na tim grani-cama dovode do izmenjenih osobina ovih materijala i specificnih pojava u odnosu naodgovarajuce masivne uzorke.

U ovom radu istrazen je uticaj prisustva granica kristalne film-strukture na energetskispektar eksitona (eksitonski zakon disperzije). Dobijeni rezultati su iskorisceni za analizupermitivnosti posmatranog ultratankog filma. Izvrsena su poredjenja sa odgovarajucimrezultatima za idealne beskonacne kristale, da bi se na osnovu toga uocile najbitnije razlikeova dva sistema.

Pomenuta analiza vrsena je koriscenjem metoda dvovremenskih temperaturski zavisnihGrinovih funkcija2 koji se danas veoma cesto koristi u kvantnoj teoriji cvrstog stanja.Zahvaljujuci ugradjenoj statistic!, taj metod se uspesno primenjuje kod izracunavanjakako mikroskopskih tako i makroskopskih, ravnoteznih i neravnoteznih svojstava kristala.Primenjeni metod je odabran zbog pogodnosti koje nam nudi definicija polova Grinovihfunkcija3.

Ovde je najpre vrsena analiza idcalnih beskonacnih kristalnih struktura sa prinii-tivnom resetkom, a zatim isti metod primenjen na film-strukture sa identicnom resetkom.

lFilmovi predstavljaju bcskonacn*- strukturc u svim kristalnim ravnima paralelnim dvonia »ranicniinpovrsima. koje su normal in- na jc-dan piioritetan pravac, duz koga je pos i i i a t i an i sistmi o^ranicen.

JPostoje i drugi mctodi pomocu kojih seovaj problem moze tretirati: metod Hajzcnbcrgovih jednarinakretanja, metod malih perturbacija. metod talasnih funkcija i si.

3Realni delovi polova Grinovih funkcija definisu energije elementarnih ekscitacija (pobudjenja) kojesc iavljaju u sistemu (odakle se dobija njihov zakon disperzije). dok su imaginarni delovi proporcioniivriprocnini v r c d i u x t i i n a v r < ' i i n ' i i a / ivn ta r i h ekscitacija.

Page 5: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova. diplomski rad

2 Eksitoni u balku

Razmatramo svojstva eksitonskog podsistema idealnog beskonacnog kubnog kristalapolazeci od standardnog eksitonskog hamiltonijana koji u konfiguracionom prostoru imaoblik:

E x** p*p™ + E y™ P*P*P*P* , (2.1)n,m fi,rn

gde su P£ i P^ - kreacioni i anihilacioni operator! eksitona na cvoru n kristalne resetke.Velicina A^ - predstavlja energiju eksitona lokalizovanog na cvoru n. a velicine X^^ iYfitm ~ su matricni element! eksitonskog transfera sa cvora n na cvor m.

2.1 Grinove funkcije sistema

Svojstva posmatranog eksitonskog sistema analiziracemo pomocu komutatorske pauli-onske Grinove funkcije:

(2.2)

(2.3)

koja zadovoljava jednacinu kretanja:

^n(t},H] /£(0)-P+(0)[PS0

Koriscenjem komutatorskih relacija za Pauli-operatore:

dobijamo:

•b — Vdt nm

(2.5)

su:

Ffi = Q(t)(Kn, = Ei=0

= E

Pokazacemo postupak izracunavanja gornjih velicina za, naprimer, i — 2 (ostali clanovisume dobijaju se analognim racunanjem).

Na osnovu to«a racunamo:

' -("l - 2P-P-] P- P+(Q}nl \J n "/ '' T7i^ ^

+p-p-rf •* n - r / , -T̂

Page 6: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad

gde je Tfijfiffft) — ((P^(i]Pfi(i)P^(t) P^(0)}) - paulionska Grinova funkcija viseg reda.Zamenom izracunatih velicina u (2.5) konacno dobijamo jednacinu kretanja za paulionskuGrinovu funkciju:

d_dt

(2.7)

Osnovnu teskocu teorije eksitona predstavlja cinjenica da Pauli-operatori P+ i P nisuni Boze ni Fermi operator!, nego nekakav hibrid jednih i drugih sa kinematikorn (2.4),koja je za jedan cvor fermionska, a za razlicite cvorove bozonska. Za precizne analize ek-sitonskih sistema, koje obuhvataju efekte medjueksitonske interakcije nije dovoljno samozameniti Pauli-operatore sa Boze-operatorima. Zbog toga se u hamiltonijanu (2.1), Pauli-operatori zamenjuju svojim egzaktnim bozonskim reprezentima:

P =(-2Y

:(B+YB> B ; P+ = B-

P+P = EC-2V

(2.8)

Paulionske Grinove funkcije iz jednacine (2.7) mogu se izraziti preko odgovarajucihbozonskih Grinovih funkcija na osnovu aproksimativnih izraza koji slede iz (2.8):

P^B- B+BB •

Na taj nacin dobijamo:

(2.9)

((Ba(t) \Bffi(0))) -((B+(t)Ba(t)B«(t)

(2.10)

Dekuplovanjem visih Grinovih funkcija pomocu poznatih Boze-komutacionih relacija:

[%- Br] = % ; [B-k, B] = [Bt, B+] = o , (2.11)clanovi u izrazu (2.10) postaju:

- prvi clan ((Bn(t)

gde je G7-iTr,(t) retardovana Grinova funkcija. - drugi clan((Bs(t)

(2-12)

(2.13)

±Ba BtB.fi) - (BtBtBTnB,7) =

gde A'o predstavlja koncctraciju eksitona:

(2.14)

Page 7: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad

-treciclan <(B£(t)Bs(t)Ba(t) B%(0))) = 2GaA(t)MQ , (2.15)

- cetvrti c\an((B±(t)BR(t)Bn(t) B+(0)B+(0)S«(0)» = 2Rn^(t) G^(t) , (2.16)

gde je Rnm(t) avansovana Grinova funkcija:

(2.17)

Kada izraze (2.12), (2.13), (2.15) i (2.16) zamenimo u izraz (2.10) dobijamo konacan izrazza paulionsku Grinovu funkciju izrazenu preko bozonskih Grinovih funkcija:

IW*) = (1 - 4 A/"o) GM(t) + 2Rriln(t}Glrn(f) + 0(AA2) . (2.18)

Za paulionske Grinove funkcije viseg reda (TS3^J) na levoj strani Grinove funkcije prostozamenimo Pauli operatore sa Boze-operatorima, a na desnoj strani se izvrsi aproksimacija(2.9). Na taj nacin sledi:

= ((B+(t)Bs(t)B-b(t)

(2.19)

Izraze za F^, ^ftrm' ^Tnm' koji su izrazeni preko bozonskih Grinovih funkcija, ubacimou jednacinu kretanja za paulionsku Grinovu funkciju (2.7):

7-fi™ IVi _ Aiii^^ 11 — ~± ,at L

+ A«[( l -*n

V u l /I A/" \/^ (-L\_ O E> f+\f~12 f-f\] (<~) OflAA -r K I — ̂ tjVojLjr- \ t j ~r ^rtr- ^tJLrr- ( t j — ^Z.ZUJ

i

r_i_ 9 V~* v -1 \/" /° /'-/•^ -u A/" j^ f / \P t+\r* (+\r* f+\]+ ^Z_, ^[^o^nmic) +A/m-0^(t) - ^/^(tJG^tjG^lt)] -

rGornju jednacinu cemo resavati u najnizoj aproksimaciji:

AO ~ 0 ; M^ « 0 ; P ^ B \+ ^ B+ ; P+P ̂ B+B .

takodje je:

i proizvodi Grinovih funkcija:

G - G « 0 ; G • /? % 0 .

Dekuplovana jednaciiia je tada:

" ' ' ' " • - - " (2.21)

Page 8: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

_De_an_ FtJstivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad

2.2 Zakon disperzije

Vrsimo vremenske Furije transformacije tipa:+ 00

6(t) =

nakon cega dobijamo:

1+00

nrn

Koriscenjem aproksimacije najblizih suseda (J

u ± AI = nx ± 1, nyynz ; r? ± A2 — 7%r, ny ±

gornja jednacina prelazi u:

> n ± A,):

, nz ; n

~r

~r

) "T •^•na:nynz;na;nj/ — I jUa^nxny

(2.22)

(2-23)

(2.24)

\7 '

i

Posto je u pitanju neogranicen kristal koristimo potpunu prostornu Furije-transformaciju:

A - — \~^ 0ifc(a-5) . f / , ,\ V^ ^ / , A ^ikta-b) /o oc-\a» - 77 4. e i /a^^) yv 4, /sM e (2-25)^ k

i uzimajuci u obzir da posmatramo idealnu kubnu strukturu gde je energija eksitona nasvakom cvoru ista, kao sto je i transfer energije medju susedima isti:

jednacina (2.24) prelazi u:

i

fc

~

i V _' x T

_' J V

(2 26)

V"r Z.̂

Page 9: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean FUstivojevic: Pernritivnost molekulskih tihnova, diplomski rad

Sredjivanjem gornje jednacine dobijamo:

ih= - - + A(7r(u;) 4- 2

2?r

Iz ove jednacine mozemo izraziti Grinovu funkciju:

ih 1

Xz cosa:k (2.27)

(2.28)2?r ftu; — A — 2 [Xx cos axkx + Xy cos ayA;y + X2 cos a z k z ]

Energiju eksitona u balku dobijamo ako izracunamo realui deo pola Grinove funkcije:

tnjj = A + 2[XIcosaa:A;a. + ArycosayA:y -f Xzcosazkz] . (2.29)

Radi lakseg poredenja sa zakonom disperzije eksitona u fihnu, ovaj izraz cemo napisati ujednostavnijoj (Xx = Xy = Xz = —\X\\x ~ ay = az = a) i bezdimenzionoj formi:

«JE-- A

^ J~ j- T (2.30)

= —2 cosa/cy) : = — 2cosakz .

Ovaj zakon disperzije prikazan je na (slika 2.1),u strucnoj literaturi, uobicajen nacin:

f - = f { T }t^k — t-'Z \^ xy } )

dakle u funkciji dvodimenzione (xy) velicine Jr.Vidi se da za aki 6 [0, H-TT], i = x, y, z (prva Brilu-enova zona), ove velicine leze u intervalima:

pa je £5 G [-6, +6].

Slika 2.1: Zakon disperzije eksitona u monomolekulskom kristalu

Uocljivo je postojanje zone dozvoljenih (kontinualnih) energetskih nivoa.

Page 10: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova. diplomski rad 10

3 Eksitoni u tankim filmovima

U prethodnoj glavi izracunate su energije eksitona, odnosno njihov zakon disperzije uneogranicenim kristalnim strukturama. Primenjujuci isti pristup ovde cemo odrediti istekarakteristike ovih pobudjenja, ali u kristalnim film-strukturama.

Za razliku od idealnih beskonacnih struktura, realni kristali ne poseduju osobinutranslacione invarij ant nosti. Postojanje izvesnih granicnih uslova, jedan je od uzrokanarusenja simetrije. Sistemi koji imaju dve paralelne granicne povrsine nazivaju se fil-movima. Posmatra se idealni tanki film kubne kristalne strukture, nacinjen na substratunekim tehnoloskim postupkom (naparavaujem, rasprsivanjem i si.). Pojam idealni ovdese koristi u smislu nepostojanja narusenja unutrasnje kristalne strukture (bez prisustvadefekata, primesa i si.), a ne u smislu prostorne neogranicenosti i nepostojanja narusenjatranslacione invarij ant nosti relevantnih energetskih parametara sistema. Dimenzije filmasu takve da je on u XY ravnima beskonacan, a u z-pravcima ima konacnu debljinu (L).Znaci da ovaj film poseduje dve beskonacne granicne povrsi paralelne XV-ravnima i toza: z = 0 i z = L

3.1 Model monomolekulskog filma

Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnojceliji) sa naznacenim granicnim parametrima prikazana je na slici 3.1.

0

A(l-K^) n,=N

X/Y

Slika 3.1: Presek modela inonoinolekulskog kristalnog filma u X(Y)Z ravni

Za izracunavanje eksitonskih energija u ovom filmu polazimo od jednacine (2.24) gde,zbog izmenjenih uslova na granicama ])osiaatrane strukture, uzimamo da su perturbacioneenergije eksitona u granicnim (nz = 0; nz — N) i njima susednim ravnima (nz = 1; nz =N - 1):

(3-1)

= Xs(l H-

Page 11: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad U

Velicine parametara e definisu promenu energije izolovanog molekula na granicnim povr-sima, a x perturbaciju, odnosno promenu energije transfera eksitona iz prvih unutrasnjihka granicnim povrsima, tj. u granicnim slojevima duz ^-pravca.

Posto su granicne povrsi filma uzete normalno na z-pravac, indeks sloja nz u (3.1)uzima vrednosti nz — 0,1,2, . . . , N , gde je N E [2, 20] kod ultratankih filmova.Indeksi nx i ny, koji odredjuju polozaj molekula u svakom sloju mogu irnati proizvoljnecelobrojne vrednosti (prakticno, od — oo, do 4 00).

Zbog prostorne ogranicenosti filma u 2-pravcu moze da se koristi samo delimicnaprostorna Furije-transformacija:

^ f>ikxax(nx-mx) J.kyay(ny-my} re e ° -/v r

1 V r

1 -} f i L, L, \ nzmz\^x^y: ^ ) •

^ V x j v y kxky

Prilikom delimicne Furije-transformacije jednacine (2.24), radi kraceg pisanja zgodno jeuvesti oznake Gnzmz(kx, fcy,u;) = Gn,mz. Na taj nacin se dobija;

fi, , _ _ V^ J-^a^n^-m^] ikyay(ny~rriy) /^ _nW N AT 2^e G Lfnzmx ~

^x^y kxky

1^ - i k a n - mvav(nv-mv)f

0 N N °Z7T J V a - J V y ^

A Cl -4- fnij n 4-Li ( 1 -1- t ( J ^T

-I- Y'

Y ^axnI-rmx yayny-myf^ .X M M ^ ^nz,mz -I-

Jv^ jvy ^fcy

^y kxky

J_i y

Daljim sredjivanjem se dobija;

» rI V •>•

fiu — A - 2 (Xx cos axkx 4 Xy cos a^/Cy) Av •*• a _ j , iy y y / I

A 1 T^" \ < ( ^ j V J ' ^^ ~ I L z , l \

z s*-z \0 + (3.4)

ih .4 n ,_ ] T r i . 1 - f - x o < T 1 . . j 4 x j v « 7 i - . . v = ———rr-

Z7TA,

Page 12: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih Glmova, diplomski rad 12

a uz Xx = Xy — Xz = — \X\ ax — ay = az = a:

(3.5)

- -27r|X| n""*

gde je uvedena smena:

- AQ =

. , , .1- 2 (cos akx + cos aky) . (3.6)

Jednacina (3.5) predstavlja ustvari sistem od AT + 1 nehomogenih algebarsko-diferencnihjednacina sa (pocetno-granicnim) uslovima: Gnzjmz = 0, za nz < 0 i nz > N + 1.

3.2 Zakon disperzije

U cilju nalazenja eksitonskih energija potrebni su nam polovi Grinovih funkcija, kojise dobijaju kada iste teze beskonacnosti, sto znaci da mora biti:

T*N+i = 0 ,

gde je determinanta sistema (3.5) data u sledecem obliku:

(3.7)

A

1 + Z 0

0

00

0

1 + xc

Q1

00

0

0

1Q

00

0

0

01

00

0

0 0

0 00 0

0

00

0

00

(3.8)

01 O 1 + Xtf

A0 I + XN P- —-t

N+\v (3.7) resavacemo za slucaj perturbovanog inonomolekulskog filma sa pet kristal-

nih ravni duz z-pravca (N = 4). Granicni parametri ce biti menjani u sledecim interval-ima: {^0,6^} G [—0.3, +0.3] (promena energije A na granicnim ravnima — do 30 % i tona manje i na vise), {XO ,X.Y} € [—0.8, +2.0] (promena energije transfera X u granicnimslojevima — do 80 % nanize i do 200 % navise)4.

4Energije transfera u granicnim slojevima (X) ne mogu se smanjiti vise od 99,99 %. jcr i u tornslicaju prakticno ne postoje interakcije molekula sa granicnih i njima susednih unutar-filmskih ravni.Ukoliko bi se uzelo {XQ,XN} < —1, onda bi se karakter medjumolekulske interakcije promenio (privlacna& odbojna). Ukoliko bi se uzelo {XQ,x^} > 2, onda bi se jako narusio odnos velivina A i X, a to biznacilo da se promenio i tip molekulskog kristala u kome se formiraju Prenkelovi eksitoni i koji se ovderazmatraju.

Page 13: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova. diplomski rad 13

Proracuni su, zbog nemogucnosti nalazenja analitickog resenja, radjeni uz pomoc pro-gramskog paketa MATHEMATICA 4.0, a graficki obradjeni pomocu COREL 9.0 i tekstualnosredjeni u MIKTEX 2e. Rezultati ovih proracuna su prikazani na slikama 3.2 i 3.3. Kaoi kod odgovarajucih balk-kristalnih struktura, i ovde se na ordinatama nalaze vrednosti

hu - Aredukovanih energija £v — —p—-— = QV - T* • v = 1.2,3 . . . , A' + 1; u zavisnosti od

I* Ibezdimenzione funkcije F* = 2 (cosaA:^ + cosaky) na apscisama grafika.

£,,=0.0,

€,,-0.0, £,=0.1, *0=0.0, JCA=O.O

€,=0.0, £,=-0.3, v=0.0. T%=0-°

Slika 3.2: Eksitonske energije monomolekulskog filma

Page 14: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Pennitivnost molekulskih filmova. diploiuski rad 14

Na slid 3.2 prikazane su redukovane energije eksitona petoslojnog monomolekulskogfilma (punim linijama) u zavisnosti od dvodimenzione funkcije pri cemu se menja ener-getska perturbacija e energije molekula na cvoru A kada se molekul nalazi na granicnimravnima (nz = 0 i nz = N), tj. AO,N = (1 + CO,N)A. Posto je promena ovih spektaraizmenom parametra e0 ista kao i izmcnom ejv ovde je data samo zavisnost od e.y. Ostaligranicni perturbacioni parametri su bili stalno nepromenljivi (nulte vrednosti!) da bi seutvrdio uticaj samo posmatranog parametra.

Analizom ovih grafika moze se zakljuciti da se povecanjem (odnosno. smanjenjem)parametra e, spektar mogucih eksitonskih energija siri i to pomeranjem ka visim (tj.ka nizim) energijama. Ovo pomeranje se desava tako da se samo jedan energetski nivo,,izbacuje" van balkovske zone (oznacene isprekidanim linijama). Ovaj nivo je udaljenijiod balkovske zone sto je perturbacija veca, odnosno, sto je parametar e po apsolutnojvrednosti veci. Ovakva izdvojena stanja su poznata pod nazivom tamovska ili lokalizovanastanja. Ono sto se ovde vidi je da se ova stanja javljaju i da su ona dislocirana iz zonedozvoljenih energija eksitona u neogranicenim strukturama. ali se ne moze tvrditi kolikaje verovatnoca njihovog nalazenja niti gde se ona mogu pojaviti. Zbog toga ce ova analizabiti posebno uradjena u sledecem paragrafu.

Iz svih prikazanih grafika je uocljiva diskretnost energetskih stanja eksitona u fil-movima. Za razliku od kontinualne balkovske zone ovde se moze javiti onoliko ener-getskih nivoa koliko ima dvodimenzionih stanja, a mi smo razmatrali slucaj petoslojnogfilma, dakle sa pet mogucih energetskih nivoa.

Prva (gornja) dva grafika predstavljaju moguce energije eksitona neperturbovanogmonomolekulskog filma. U literaturi ovakva film-struktura naziva se idealan film. Ovestrukture su zanimljive zbog toga sto se tu energetski spektri elementarnih pobudjenjamogu izraziti u analitickom obliku.

3.3 Spektralne tezine eksitonskih stanja

U cilju analize prostorne raspodele eksitona, tj. verovatnoca nalazenja eksitona saodredjenim energijama na pojedinirn slojevima kristalnog filma, potrebno je izracunatispektralne tezine pojedinih Grinovih funkcija. Polazi se od sistema jednacina za eksitonskeGrinove funkcije, koji je sad najpogodnije predstaviti u matricnom obliku:

(3.9)

gde su: T>^+\— matrica koja odgovara determinant! sistema T>w+\* a Q.\+\i Grinovih funkcija i Kronekerovih delti:

\x /

ih2*\X\ <V,rn; I

Page 15: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost rnolekulskih fihnova, diplomski rad 15

Dejstvom inverzne matrice XV+i> s ^eve strane, na jednacinu (3.9) sledi:

GN+I = £>;V+I^N+I - (3.10)

Kako se inverzna matrica moze izraziti preko adjugovane, ciji su clanovi Dik kofaktorielements dik direktne matrice, moze se pisati:

ih ihr _ V n K~ VN+l i- "»••'*«•'»• ~ Dw+l +1

(3-11)Kofaktori Dnz^m, se izracunavaju na osnovu poznavanja determinante sistema DN+\.

Kako su za ravnotezne procese u sistemu bitne samo dijagonalne Grinove funkcijeGns]nf = Gnz, izracunavanje kofaktora Au,mz = Dnz se znatno pojednostavljuje. Dobijase da su jednaki proizvodu dve pomocne determinante:

Al, — Bnz (3.12)

gde su:A

Q iv-i e° 1

1 +Z0

0

000

Q 1 0 •••

\ I ...

0 1 Q ..•

0 0 0 - • •o o o . - •0 0 0 • • •

+ x

Q1

000

000

QI

0

o 0 - - •

1 • • •Q •••

0 • • •0 •••0 - • -

000

1Q

1 4- x\

0 0

0 00 0

Q 11 Q0 1

000

01 + XN

A\X\*

0

00

01

1

N

(3.13)

(3.14)

N-n,

s tim da je B0 = -N = 1 .U opstem slucaju, vreduost pomocnih determinant! se moze naci numericki, dok su

Grinove funkcije perturbovanog fihna:

ih £Tlz£.\27T|X| VN+l

(3.15)

Page 16: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Rlstivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad 16

Grinove funkcije su multipolne, jer se u imeniocu nalazi polinomStoga se mora pribeci faktorizaciji na proste polove:

ih 9nx;nx(@v)

27T|X| ̂ Q-Qy

Spektralne tezine gnz\nz(Qv] = 9nz se onda mogu izraziti preko:

_d_

dg

reda N ~f 1.

(3.16)

(3.17)

Spektralne tezine Grinovih funkcija predstavljaju kvadrat modula talasne funkcije eksi-tona i omogucuju odredjivanje prostorne distribucije, tj, verovatnoce nalazenja eksitona saodredjenim energijama po slojevima kristalnog filma. To je zapravo prostorna distribucijaverovatnoce pojavljivanja odredjenih energetskih stanja eksitona,

U sledecim tabelama su predstavljene vrednosti redukovanih energija i njima odgo-varajucih spektralnih funkcija (prostorna raspodela verovatnoca) za petoslojni film. Uslucaju perturbovanog filma, spektralne tezine za date eksitonske energije se mogu nacisamo numerickim metodama. Rezultati dobijeni za razne vrednosti perturbovanih param-etara filma dati su u tabelama 3.1-3.3 (pri cernu je kx = ky — 0).

Tabela 3.1 daje prostornu distribuciju verovatnoca javljanja eksitonskih energija uidealnom monomolekulskom filmu.

Redukovanarelativna

ENERGIJA

-1.73205-1.00000

0.000001.000001.73205

e0 = 0.0; eN = 0.0; x0 = 0.0; XN = 0.0

1. sloj

0.083330.250000.333330.250000.08333

2. sloj

0.250000.250000.000000,250000.25000

3. sloj

0.333330.000000.333330.000000.33333

4. sloj

0.250000.250000.000000.250000.25000

5. sloj

0.083330.250000.333330.250000.08333

Tabela 3.1: Verovatnoce nalazenja eksitona u idealnom petoslojnom filmu

Iz ove tabele se uocava da se za jednu odredjenu energiju verovatnca pojavljivanjaeksitona po svim slojevima jednaka jedinici, kao i da je verovatnca po jednom sloju zasve energije takodje jednaka jedinici, tj:

TV JV+1

" = 1 . (3.18)EU tabelama 3.2 i 3.3 prikazane su prostorne verovatnoce nalazenja eksitona u petoslo-

jnom monomolekulskom filmu i to za slucaj kada se menjaju samo parametari e0 ili e_v,dok su ostali perturbacioni parametri jednaki nuli. Energije cije vrednosti se nalaze izvanbalkovske zone (tj. lokalizovana eksitonska stanja), kao i najvece vrednosti verovatnoca(po slojevima filma) za te energije, su prikazani podebljanim brojevima. Povecanjemparametara CQ u intervalu od 5 do 30 % (tabele 3.2) vidi se da se i prostorna lokalizacija,tj. verovatnoca nalazenja eksitona, srazmerno povecava upravo na prvom sloju filma.

Page 17: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivoievic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomskirad 17

Redukovanarelativna

ENERGIJA

e0 = 0.05; eN = 0.0; x0 = 0.0; XN = 0.0

1. sloj 2. sloj 3. sloj 4. sloj 5. sloj-1.65635 0.01047 0.18081 0.36241 0.32709 0.11922-0.73601 0.03650 0.38225 0.06969 0.17975 0.33181

0.46207 0.06128 0.25449 0.23102 0.07974 0.373471.53408 0.05114 0.04807 0.31552 0.41016 0.17510

2.89981 0.84061 0.13437 0.02136 0.00327 0.00039

Redukovanarelativna

ENERGIJA

e0 = 0.1; ejv = 0.0; x0 = 0.0; XN = 0.0

1. sloj 2. sloj 3. sloj 4. sloj 5. sloj

-1.64075 0.00371 0.16375 0.36362 0.34191 0.12701-0.68389 0.01179 0.38088 0.09827 0.16222 0.34684

0.54116 0.01596 0.31736 0.18594 0.10890 0.371841.58374 0.00853 0.09961 0.35063 0.38692 0.15431

5.20000 0.96000 0.03840 0.00154 1-6

Redukovanarelativna

ENERGIJA

= 0.2; e/v = 0.0; x0 = 0.0; XN = 0.0

1. sloj 2. sloj I 3. sloj 4. sloj 5. sloj

-1.63052 0.00113 0.15231 0.36334 0.35115 0.13208-0.65266 0.00330 0.37422 0.11685 0.15104 0.35459

0.58054 0.00386 0.34278 0.16164 0.12395 0.367771.60263 0.00171 0.12079 0.35807 0.37386 0.14556

10.1000 0.99000 0.00990 0.00001 9.9-10 9.7-10-9

Redukovanarelativna

ENERGIJA 1. sloj

e0 = 0.3; eN = 0.0; x0 = 0.0; XN = 0.0

4. sloj2. sloj 3. sloj 5. sloj

-1.62664 0.00054 0.14793 0.36300 0.35454 0.13399-0.64147 0.00152 0.37078 0.12368 0.14694 0.35709

0.59331 0.00169 0.34987 0.15366 0.12882 0.365961.60814 0.00071 0.12700 0.35964 0.36970 0.14296

15.0667 0.99556 0.00442 0.00002 8.7-10" 3.8-10— 1U

Tabela 3.2: Verovatnoce nalazenja eksitona u perturbovanom petoslojnom filmu

U gornjoj tabeli (tabela 3.3) su prikazane verovatnoce nalazenja eksitona za slucajkada je parametar eyv = 0.3 i tu se jasno vidi da je u torn slucaju najveca verovatnocanalazenja eksitona u zadnjem sloju filma. Donja tabela prikazuje raspored verovatnocanalazenja eksitona za slucaj negativne perturbacije eo = —0.3, sa najvecom lokalizacijomna prvom sloju, ali je ovde, kao sto je prethodno istakmito, lokalizovani energetski nivopoinereri prema nizim energijarna.

Ovde je vazno istaci da povecanjem parametra eo (eA r) izrazito raste verovatnocanalazenja eksitona na prvom (zadnjem) sloju. Naprimer, vec za relativno malu vred-nost e0 = 0.05 dobija se da ce se eksiton naci na prvom sloju sa verovatnocom od 84 %,dok je na zadnjem sloju ta verovatnoca 0.03 %.

Page 18: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filmova, diplomski rad 18

Redukovanarelativna

ENERGIJA-1.62664-0.64147

0.593311.60814

15.0667

Redukovanarelativna

ENERGIJA-15.0667-1.60814-0.59331

0.641471.62664

e0 = 0.0; €N = 0.3; X0 = 0,0; XN = 0.0

1. sloj

0.134000.357090.365960.14296

3.8-10-10

2. sloj

0.354540.146940.128820.369708.7-10-8

3. sloj

0.363000.123680.153660.359640.00002

4. sloj

0.147930.37078 '0.349870.127000.00442

5. sloj

0.000540.001520.001690.00071

0.99556

6o = -Q.3; ejv = 0.0; x0 - 0.0; XN = 0.0

1, sloj0.99556

0.000710.001690.001520.00054

2. sloj0.004420.127000.349870.37078

0.14793

3. sloj0.000020.359640.1536(50.12368

0.36300

4. sloj8.7-10~s

0.369700.128820.14694

0.35454

5. sloj3.8-10~10

0.142960.365960.35709

0.13399

Tabela 3.3: b) Verovatnoce nalazenja eksitona u perturbovanom petoslojnom filmu

Iz svih tabela se moze uociti da se na svakom cvoru kristalnog sloja nalazi tacnojedan eksiton, koji moze biti u N -\- 1 = 5 razlicitih energetskih stanja, sa razlicitimverovatnocama nalazenja. Za proizvoljan broj slojeva filma (N + 1) vazi sledeca relacija,koja ukazuje na to da je zbir svih verovatnoca nalazenja eksitona jednak broju mogucihstanja:

AT+l N

Et/=l nz—0

(3.19)

3.4 Permitivnost molekulskih filrnova

Pri odredivanju dinamicke permitivnosti kristala, koristi se formula Djalozinskog iPitajevskog u obliku:

- 1 - 2-iS (3.20)

172gde je S — ° °. Kao sto je receno, u nultoj aproksimaciji paulionske Grinove funkcije

(3.21)

prelaze u bozonske, tako da je:

e-l(u) = l-2iriS

Ovaj izraz, uz ax = a.y — az = a, mozemo napisati u obliku:

Page 19: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivoievic: Permitivnost molekulskih fihnova, diplomski rad 19

ih(3.22)

10

5

-5

•10

J42

ii

/

,44 46•

#8 50

de je:

E% = A — 2\X\x + cosaky

(3.23)Zamenom ovoga u (3.21), dobijamo izraz za dina-micku permitivnost u balk-kristalu:

-1

(Hu)2 - E'l(3.24)

Slika 3.3: Permitivnost mono-molekulskog kristala

Zavisnost ove permitivnosti od redukovane frek-vencije (bezdimenziona velicina: hw/A) spoljas-njeg elektromagnetnog polja data je na sl.3.3.

Vidljivo je postojanje apsorpcione zone unutar odredenih granicnih frekvencija. Energet-ska zona je racunata za dvodimenzioni centar Briluenove zone (kx = ky = 0; kz = [0, TT]).

Za proracun permitivnosti kristalnih fihnova koristimo isti izraz kao kod odgovarajucihbalk-struktura, ali sa torn razlikom sto sada permitivnost zavisi od sloja filma nz. Uvr-stavanjem izraza za Grinove funkcije (3.16) dobija se:

= 1 - \x\i A-Sn,

:f/iu; - Agde su: p± = rrn h

ovog izraza sledi:

1 —

\X\yky), a obelezavanjem

V - \p\ 2(cosaxk

\x\) |p| i sredivanjem

1^1 z?i*(tto\- [&„ - \p\ 2(cosaxkx -h

(3.26)

Na slikama 3.3 (a—e) prikazane su zavisnosti dinamicke permitivnosti e od redukovaneenergije hw/\X\a monomolekulski dielektricni tanki film. Svaka slika prikazuje 10 grafika(po 5 u dve kolone), za pojedine slojeve ovog filma (u nasem slucaju broj slojeva jeAT+1 = 5). gde leva kolona predstavlja grafike zavisnosti permitivnosti kada se parametar€Q (ili e.v) menja u intervalu [0,0.3], a desna kolona kada se eo (eyv) menja u intervalu[0, —0.3]. Svi grafici su racunati i prikazani za e0i a'i ideniticni rezultati se dobijaju i akose racuna sa e^, jer postoji simetrija (eo ^=> cf\) u odnosu na odgovarajuci sloj filma zakoji se racuna dinamicka permitivnost.0

Broj rezonantnih pikova (kada s(u;r) —> ±00) zavisi od sloja nz za koji se racunapermitivnost. ali i od vrednosti parametra 60/.v- Samo kada je e0/.v = 0 broj pikovaopada na unutrasnjim slojevima filma, dok je za bilo koju konacnu vrednost perturbacijeCQ/N ^ 0 broj rezonantnih pikova jednak N+l, s tim da moze doci do ..gasenja" pojedinih.

5Tako se, naprimer, pokazuje da je grafik sa parainetroin CQ = 0.3 i prvi sloj filma (nz — 0) identical!grafiku racunatom sa e^ = 0.3 ali za zadnji sloj filma (nz — 4), sto ukazuje na simetriju u odnosu nasredisnji sloj tankog filma. Ako je broj slojeva neparan, jednaki grafici za bilo koju vrstu perturbacije

ce biti samo za srednji sloj (sto je u nasem slucaju za nz — 2).

Page 20: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost inolekulskih filrnova, diylomski rad 20

3

2

1 —

42 4

•1

I/ / /nf r~~

w go 52 64

n,=0, en=0.0. €v=0.0, *n=0.0, A\=0.0

2.5

2

1

0.5

0.5

— — "V

4 2 6 4

p

I

/

4?

I/

.6 /^/ 60 62.6 66 67^

n,=0. e0=0.05, ev=0.0, x0=0.0, A\=0.0

1. 5

1

0.5

-'^

'

48

/

50

r65 50

t=0, €n-0.1, €w=0.0, .v0=0.0, xv=0.0

€n=0.2, ev=0.0, x,=0.0, xv=0.

n,=0, €0=0.0, ev=0.0, xn=0.0, xv=

2

1.6

O.S

|

J

40/j/

I «

) /4— —

60 66

^=0. ^=-0.05, ev=0.0, .^=0.0, .r,=0.0

1.76

- ̂0.760.6

«,=(). e,=-0.1, €.v=0.0, JC0=0.0, xv=0.0

n=0. ^=-0.2, ev=0.0, x0=0.0, A\=0.0

«.=0. e,=0.3, «v=0.0, .v,=0.0, ,vv=0.0 n.=0. e,=-0.3, e,=0.0, .r,=0.0. .v%=0.0

Slikii 3.3: a) Dinamicka pennitivnost monomolekulskog h'hna

Page 21: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Deaj] Ristivojevic: Permitivnost molekulskih filniova. diploniski rad

; J40

•1

II

f

r60 56

n,=). en=0.0, ev=0.0, .vn=0.0, xv=0.

n= I . f0=0.05, €v=0.0, :c0=0.0, :cv=0.0

n. = \. €0=0.1, cv=0.0, xn=0.

2.5

2

1.5

1

0.5

-0.660 66 60 66 70

n= I , e(=0.2, €v=0.0, jrn=0.0, jcv=0.0

3

2

J1 —

•1

II

/^ i:1 60 66 80 66 70i

; J40

-1

J

fc•hr~

60 66

n= \, €,,=0.0, e,.=0.0, Jt0=0.0, xv=0.0

/i:= I. €.=-0.05, es=0.0, *0=0.0, *v=0.

2.6

2

1.6

0.6

•0.636 40

II

(i^60 «

n=\. €,,=-0.1, ev=0.0,jc0=0.0, Jf.v=0.0

2.5

2

1.5

0.5

•0.5

^26 30 36 40

I I

I

T 6̂0 66

n=\. €,,=-0.2, 6v=0.0,

25

2

1.6

1

0.5

•0.6

i

-A25 30 36 40 k

r60 66

n:=\. e,=0.3, cv=0.0,.r,=0.0..rv=0.0

Slika 3.3: b) Dinainicka permitivnost monomolekulskog fihna

Page 22: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molckulskih filmova, diplomski rad 22

n=2. en=0.0, cv=0.0, x0=0.0.

3

2

1

-1

i-^

42.6 (4

I

/

(II4'

I

f

*60 52.6 66

n=2. e0=0.05, ev=0.0, jcn=0.0, :cv=0.0

60 66 00

n=2, €0=0.1, ev=0.0,x0=0.0, xv=0.0

n i/42^6 \j~4t

' I

I

A'' \[47-6 60 62.6 66

In=2. en=0.2, cv=0.0f xffl=0.0, xv=0.

60 62 64

3

2

-1

1J

L40 45

1r

60 66

«f-2. eo^O.O, e,=0.0, x0=0.0, xv=0.0

3

2 I\

I' — .

40 U4d 60 66

I I In=2, ^=-0.05, cv=0.0, jcn=0.0, jrA.=0.0

! IJ36 40 04

•1 I

;60 66

n=2. ^=-0.1, €v=0.0,

; J40 |4(

I

) r60 66

n=2, e,(=-0.2, e,=0.0, ̂ ,=0.0, jrv=0.0

n,=2. e0=0.3.€,=0.0.x,=0.0. A , 0.0 n=2. ^=-0.3. €,=0.0, .v,,=0.0, .v,=0.

Slika 3.3: c) Dinamicka permitivnost inonomolekulskog fihna

Page 23: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Pennitivnost moleknlskih filmova. diylomski rad 23

n:=3. e0=0.0, ew=0.0, jcn=0.0. .rs=0.0

42.S .5 60 52.6 66

n=3, €,,=0.05, 6̂ =0.0,̂ =0.0,̂ =0.0

42 '48 60 62 64

n.=3, en=0.1, ev=0.0. Jf0=0.0, jv=0.

42.6 \4t 4T.5 60 52.6 66

«,=3. cn=0.2, cw=0.0, Arn=0.0, xv=0.0

46 48 60 62 64

n=\, cv=0.0. .rlp=0.0. .r,=0.0

9

2 J

1 """'

42,5:

nI- I

/6 ir

r~~5 60 62.6 66

n..=3. €,,=0.0, 6V=0.0, T0=0.0. .rv=0.0

2.5

2

1.6

0.5

-0.540 60 66

=\, e,=0.0, x0=0.0, xv=0.0

40 60 66

n=\.

40 60 66

n,=3, €,=-0.2, ev=0.0, .rn=0.0, .rv=0.0

nr=3. e,=-0.3, €v=0.0, .v.=0.0. .r,=0.0

Slika 3.3: d) Dinainicka pennitivnost monomolekulskog filina

Page 24: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih fihnova. diplomski rad 24

n,=4. €0=0.0, €v=0.0, jr^O.O. .r%=0.0

3

2

1

1

42.5

/ |

A >V41 14

I I

r~A 60 62.6 66

n,=4, e0=0.05, ev=0.0, xn=0.0, .vv=0.0

rt.=4, 60=0.2, cv=0.0, *0=0.0, .rs=0.0

3

2

1 —

42 4-

•1

I

,/

/

/

f

I

< c~*8 60 62 64

/ir=4. £,,=0.0, ev=0.0, JT, =0.0, jrv=0.0

=*. €o=-0.05, cv=0.0, .r0=0.0, .rv=0.0

! J40

•1

;I*

/' /r'60 66

r=4. £,,=-0.], €v=0.0, .rn=0.0, xv=0.0

l l; J40

•1

//'

*1

s —

60 66

n=4. e.,=-0.2, cv=0.0, .r,=0.0, xs=0.

I I; J40

•1'[

1

'f^"

60 66

«:=4. €,,=0.3, cv=0.0, .r(1=0.0. x,=0. n 4, e. =-0.3, e,=0.0, .v. =0.0. .t,=0.0

Slika 3.3: e) Dinamicka permitivnost monomolekulskog fihna

Page 25: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Pennitivnost molekulsklh Hlmova. diplomski rad 25

4 Zakljucak

U radu su istrazeni i analiziraui energetski spektri (moguca energetska stanja) eksitonau dielektricnim, kristalnim, idealnim beskonacnim i film-strukturama. sa primitivnomkubnom resetkom, na osnovu cega se doslo do sledecih vaznijih rezultata.

1. Ove analize su pokazale bitne razlike u zakonu disperzije eksitona u pomenuta dvasistema, kao iskljucive posledice postojanja granica film-struktura, u kojima ener-getski spektri poseduju dva gepa. Velicine gepova zavise od debljine filma i odvrednosti izmana energetskih parametara na granicnim povrsima filma.

2. Postojanje granicnih uslova ima za posledicu promenu sirine energetske zone ek-sitona. U odnosu na zonu dozvoljenih energija idealnih struktura sa prakticnokontinualnim rasporedom, zona eksitonski dozvoljenih energija u filmu je izrazitodiskretna sa konacnim brojem mogucih energetskih nivoa koji je proporcion brojuatomskih ravni duz z-pravca.

3. Povecanjem eksitonske energije na granicnim povrsima filma (povecanjem parame-tra e) dolazi do pomeranja energetskog spektra ka visim energijama (povecava sedonji, a smanjuje gornji energetski gep).

4. Za neke vrednosti pomenutih parametara energetska zona eksitona izlazi van zoneeksitonskih energija neogranicenog kristala. U torn slucaju pojavljuju se lokali-zovana eksitonska stanja. Energije ovih stanja zavise od debljine filma, ali jeuocljiva i izrazena zavisnost velicine energije lokalizovanih stanja eksitona od vred-nosti granicnih energetskih parametara.

5. Ukoliko se pojave lokalizovana eksitonska stanja, onda su ona rasporedjena duzgranicnih kristalografskih ravni (,,povrsinska" stanja). Za pojavu ,,zapreminskih"stanja, u torn slucaju je verovatnoca zanemarivo mala.

6. Za razliku od eksitonskih sistema u balku molekuskih kristala, gde se, u zavisnostipermitivnosti od frekvencije, javlja kontinualna apsorpciona zona u odredjenomopsegu energija spoljasnjeg zraenja, kod film-struktura egzistiraju rezonantni pikovina tacno odredjenim energijama. Broj ovih pikova zavisi od sloja filma (nz) za kojise izracunava permit!vnOst, ali i od perturbacionih parametara e(}//v.(a) Kada je 6o/Ar = 0 broj rezonantnih pikova opada na unutrasnjim slojevima

filma, dok je za bilo koju konacnu vrednost perturbacije e0/.v / 0 broj rezo-nantnih pikova jednak N -I- 1, s tirn da moze doci do ..gasenja" pojedinih.

(b) Povecanjem (odnosao, smanjenjem) parametra, 6 dolazi do sirenja /one apsor-pcije, a dominantan rezonantni pik se uocava samo na granicnom sloju filma(prvom ill zadnjem) i to za dovoljno velike vrednosti parametra |e|. Na ostalimslojevima monomolekulskog filma ovaj rezonantni pik iscezava i to na taj nacinda je ovo iscezavanje sve brze kako se ])ovecava nz i/ili e.

Page 26: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Dean Ristivojevic: Permitivnost molekulskih Glmov&, diplomski rad 26

5 Literatura

1. V.M.Agranovich:TEORIYA EKSITONOV,HayKd, Moskva 1968.

2. L.L.Chang and L.Esaki.Phys.Today Oct. 36 (1992).

3. M.G.Cottam and D.R.Tilley:INTRODUCTION TO SURFACE ANDSUPERLATTICE EXCITATIONS,Univ.PresS) Cambridge 1989.

4. D.Rakovic:FIZICKE OSNOVE I KARAKTERISTIKEELEKTROTEHNICKIH MATERIJALA,Elektrotehnicki fakultet, Beograd 1995.

5. G.Rickayzen:GREEN'S FUNCTIONS AND CONDENSED MATTER,Academic Press, London 1980.

6. B,S,Tosic:STATISTICKA FIZIKA,PMFIF, NoviSad 1978.

7. G.Mahan:MANY PARTICLE PHYSICS,Plenum Press, New York 1990.

8. V.M.Agranovich and V.L.Ginzburg:CRYSTALOPTIC WITH SPACE DISPERSIONAND THEORY OF EXCITONS,Nauka, Moskwa 1979.

9. LD.Vragovic, S.M.Vucenovic, J.P.Setrajcic,S.M.Stojkovic, D.Lj.Mirjanic i D.Rakovic:OPTICKE KARAKTERISTIKE DIELEKTRICNIH FILMOVA.Zbornik radova 2. Simpozijum industrijske elektronoike, 33-37 (1999)

10. C.Kittel:QUANTUM THEORY OF SOLIDS,Wiley, New York 1963.

Page 27: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

UNIVERZITET U NOVOM SADU

PRIRODNO-MATEMATICKI FAKULTET

KLJUCNA DOKUMENTACIJSKA INFORMACIJA

Redni broj:RBRIdentifikacioni broj:IBRTip dokumentacije:Monografska dokumentacijaTDTip zapisa:Tekstualni stampani materijalTZVrsta rada:Diplomski radVRAutor:Dean Ristivojevic, br.dos. 187/94AUMentor:Dr Jovan Setrajcic,redovni profesor, PMF, Novi SadMNNaslov rada:Permitivnost ultratankihmolekulskih filmovaNRJezik publikacije;Srpski (latinica)JPJezik izvoda:SrpskiJIZemlja publikovanja;SrbijaZPUze geografsko podrucje:VojvodinaUGPGodina:2005.GOIzdavac:Autorski reprint12Mesto i adrcsa:Prirodno-matematicki fakultet,Trg Dositeja, Obradovica 4t 21000 Novi SadMA

• Fizicki opis rada:(5/27/10/3/7/17/0)FO

• Naucna oblast:FlzikaNO

• Naucna disciplina:Fizika cvrstog stanjaND

• Predmetna odrednica / kljucne reel:ultratanki molekulski filmovi^ eksltoni,Grinove funkcije, spektri, permitivnostPO

• Cuva se:Biblioteka Instituta za fiziku,PMF Novi Sad

• Izvod:U radu. je primenjen metod dvovremen-skih Grinovih funkclja za ispitivanje uticajagranica film-struktura sa primitivnom kristal-nom resetkom na energetski spektar i mogucastanja eksitona i na odredjivanje permitivnostitih struktira. Dobijeni rezultati predstavljenisu graficki i izvrsene su analize, odnosno po-redjenja tih rezultata sa odgovarajucim u ide-alnim beskonacnim (prostorno neogranicenim)strukturama. Na osnovu toga uocene su na-jbitnije razlike izmedju njih.IZ

• Datum prihvatanja teme od strane Veca:.05,2005.

DP• Datum odbrane:

11.07.2005.DO

• Clanovi komisije:- Predsednik:Dr Miroslav Veskovic,red. profesor, PMF. Novi Sad- Clanovi:Dr Jovan Setrajcic.red. profesor, PA IF, Novi SadDr Milica Pavkov.docent, PMF, Novi SadKO

Page 28: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

UNIVERSITY OF NOVI SADFACULTY OF SCIENCES

KEY WORDS DOCUMENTATION

Accenssion number:ANOIdentification number:INODocument type:Monograph typeDTType of record:Printed textTRContents Code:Diploma workCCAuthor:Dean RistivojevicAUMentor:Prof. Dr Jovan SetrajcicMNTitle:Permittivity of UltrathinMolecular FilmsNRLanguage of text:SerbianLTLanguage of abstract:EnglishLACountry of publication:SerbiaCPLocality of publication:VbjvodinaLPPublication year:2005.PYPublisher:Author's reprintPUPubl.place:Novi Sad.Department of Physics,Faculty of Sciences,Trg Dositeja Obradovica 4PP

Physical description:(5/27/10/3/7/17/0)FOScientific field:PhysicsSFScientific discipline:Soh'd State PhysicsSDKey words:ultrathin molecular films, excitons,Green's functions, spectra, permittivityKWHolding data:LibraryDepartment of Physics, ATovi SadHD Note: NAbstract:In this work, the method of the two-time de-pendent Green's functions was applied to re-searching of the influence of the surfaces ofthe film-structures with simple crystalline lat-tice on the energy spectra and possible exci-ton states as well as permittivity determinedof these structures. The obtained results areplotted and the analyzes are carried out, to-gether with the comparison of those results tothose obtained for the corresponding ideal, in-finite, e.i. spatially unbounded structures. Onthe basis of those analyzes, the main differencesbetween the structures are observed.ABAccepted by the Scientific Board on:

.05.2005.ASBDefended:11,07.2005.DEWork defend board:- DB President:Dr. Miroslav Veskovic.FuJJ Professor, Faculty of Sciences,University of Novi Sad- Member:Dr. Jovan Setrajcic,Full Professor, Faculty of Sciences,University of Novi SadDr. Milica Pavkov,Assistant Professor, Faculty of Sciences,University of Novi Sad

28

Page 29: Departman za fiziku - HPMPO; TE1 - 8 .ivn 2005...za: z = 0 i z = L 3.1 Model monomolekulskog filma Film-struktura sa primitivnom kristalnom resetkom (jedan molekul po elementarnoj

Kratka biograflja autora

Rodjen 02.07.1975. u Ljuboviji. Zavrsio osnovnu skolu u Valjevu, a zatimsrednju tehnicku, takode u Valjevu. Prirodno-matematicki fakultet, institut za fiziku,smer diplomirani fizicar upisao 1994. godine.

Novi Sad, 02.07.2005.

Dean Ristivojevic