binary (e,2e) 分光による he と h 2 の二電子励起過程
DESCRIPTION
Binary (e,2e) 分光による He と H 2 の二電子励起過程. 渡辺 昇、 高橋 正彦 東北大学 多元物質科学研究所. coincidence. e 1 -. M M +. e 0 - + M e 1 - + e 2 - + M + ( p 0 , E 0 ) ( p 1 , E 1 ) ( p 2 , E 2 ) ( q , E recoil ). e 0 -. e 2 -. 運動量保存則. エネルギー保存則. q = p 0 - p 1 - p 2. - PowerPoint PPT PresentationTRANSCRIPT
高速電子衝撃イオン化実験 → 標的原子分子の電子構造 電子衝突ダイナミクス
Binary (e,2e) 分光
e0-
e1-
e2-
M M+
(p,2p) 反応
p0
p1
p2
陽子と原子核との衝突→ 原子核の一粒子準位の情報
原子核
q = p0 - p1 - p2 Ebind =E0 - E1 - E2
エネルギー保存則
e0- + M e1
- + e2- + M+
(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil)
coincidence
運動量保存則
residual ion act as a spectator
標的電子の運動量分布 p = -q = (p1 + p2) - p0 p = -q = (p1 + p2) - p0
M+q
e- (p, Ebind)
e0- (p0, E0)
M: p+q = 0
M+q
e1- (p1, E2)
e2- (p2, E2)
p = -q
~ keV
平面波撃力近似: Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA)
2
23
)2,(121 rrrq deK i
ee
K :動力学的因子 , q = p0 - p1 - p2
運動量空間における軌道毎の波動関数
1)入射電子と標的電子との二体衝突 →撃力近似
2) M+ との相互作用を無視 →入射電子、放出二電子:平面波
(e,2e) 断面積
M+e0
- (p0, E0)
e1- (p1, E2)
e2- (p2, E2)
2
0
214)2,( 021
2 ppp Tppp
ee : 標的電子軌道
Binding Energy [eV]
Coi
ncid
ence
Cou
nts
-3 Momentum [a.u.]3
0
0
9,000
10
30
3s
0 1 2Momentum [a.u.]
0
510-4
0.001
0.0015
Dif
fere
ntia
l Cro
ss S
ectio
n Ar 3s
3p
0 1 2Momentum [a.u.]
0
0.001
0.002
Dif
fere
ntia
l Cro
ss S
ectio
n [a
.u.]
Ar 3p
20 40Binding Energy [eV]
0
20000
40000
Coi
ncid
ence
Cou
nts Ar 3p
3s
satellite band
測定例: Ar 原子
同時計測画像観測法を応用した (e,2e) 分光装置の開発 [1,2] ⇒5 桁もの検出効率の向
上
[1] M. Takahashi et al., Rev. Sci. Instrum.73 2242(2002).[2] M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).
原子、分子の性質の多くは電子軌道により決まる
Binary (e,2e) 分光: 電子状態研究における強力な実験手法 散乱断面積の小さな領域で二電子の同時計測 → 実験的困難
● 運動量空間における価電子軌道の定量的な観測
● 内殻電子イオン化への適用
● 二電子励起過程への適用: 多電子励起ダイナミクスと電子相関
● “ 配向分子”の binary (e,2e) 分光法の開発e0
-
e1-
e2-
●Binary (e,2e) 分光による二電子励起過程の研究
最も単純な標的、多くの研究例E0 > 数百 eV : PWIA が良い近似
0 1 2Momentum [a.u.]
0
510-4
0.001
0.0015
Trip
le D
iffe
rent
ial C
ross
Sec
tion
[a.u
.]
He+(n=1) PWIA/CI
1s
Binary (e,2e) study on He
1s
二電子励起過程
e1-
e2-e0
-
Shake-Up Mechanism?
電子相関に鋭敏
N. Lermer et al., Can. J. Phys. 74, 748 (1996).
PWIA(Shake-up)
@ 1200eV
What mechanisms?
Previous study
1s
n=2
実験装置
M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).
高検出効率を実現
21
2
01 2sin22 pppq
Gas nozzle
Spherical analyzer
Scattering point
1
2
Position sensitive detectors
Electron gun
E1=E2
1=2=45o
E0 = 1.2, 2.1,4.3 keV
He イオン化エネルギースペクトル ( E0=2.1keV )
0 50 100Binding Energy [eV]
0
5105
1106
Coi
ncid
ence
Cou
nts
He+(n=1) 2 3
4
He++
0 50 100Binding Energy [eV]
0
5105
1106
Coi
ncid
ence
Cou
nts
He+(n=1) 2 3
4
He++
1s
n=2
50
1s
0 1 2Momentum [a.u.]
0
510-6
110-5
Trip
le D
iffe
rent
ial C
ross
Sec
tion
[a.u
.] He+(n=2)
0 1 2Momentum [a.u.]
0
510-6
110-5
Trip
le D
iffe
rent
ial C
ross
Sec
tion
[a.u
.] He+(n=2)
Kinematical factorE0 に依存 Target-ion overlap
q のみの関数
2Hei
HefPWIA K
q
Cross Section / K : E0 に依存しない
PWIA cross section
He CI wavefunction: J. Mitroy et al, J. Phys. B 18, 4149 (1985)
運動量分布 : He+ (n=2)
0 1 2Momentum [a.u.]
0
0.002
0.004C
ross
Sec
tion
/ Kin
emat
ical
Fac
tor
He+ (n=2)
PWIA calc. for shake-up
0 1 2Momentum [a.u.]
0
0.002
0.004C
ross
Sec
tion
/ Kin
emat
ical
Fac
tor
He+ (n=2)
1.2keV 2.1keV 4.3keV
PWIA calc. for shake-up
He
e0-
1s
e1-
e2-
n=2
He+(n=2)n=2
TS1
TS21
TS22
Two Step mechanisms
Second Born term
n inm
iini
nfff
mB iEEpp
VK
VK
df 2
11
lim2
20
2
222
022
p
p
i ⇒ nn ⇒ f
Two Step 1
Two Step 2
Second Born Approximation (SBA)
'20
2
222
0221 2
21
21
lim2
n inm
Hei
iHen
i
Hen
Heff
fmTS iEEpp
eKK
df
ji
rKpK
p
ionization excitation
n itm
Hei
Heni
i
Hen
iHef
fmTS iEppp
Ke
Kdf
f
2
21
11
lim2
22
20
2
222
0222
pK
p
rK
excitation ionization
Ki=p0-pm, Kf=pm-p1
イオン化後、電離電子がもう一つの 1s 電子と衝突
入射電子が二つの 1s 電子と順次衝突
n nfm
Hei
Henm
Hen
iHef
mmTS ipp
Ke
df
m
2
211
lim2
22
2
22
2
021
2 pKpp
p
rpp
excitation ionization
N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).
二次の Born 近似計算との比較
0 1 2Momentum [a.u.]
0
0.002
0.004
Cro
ss S
ectio
n / K
inem
atic
al F
acto
rHe+ (n=2)
1.2keV 2.1keV 4.3keV
PWIA
0 1 2Momentum [a.u.]
0
0.002
0.004
Cro
ss S
ectio
n / K
inem
atic
al F
acto
rHe+ (n=2)
1.2keV 2.1keV 4.3keV
SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV
PWIA
N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).
0
0.001
0.002
0.003
0.004He
+(2s) SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV PWIA
0 1 2Momentum [a.u.]
0
510-4
0.001
Dif
fere
ntia
l Cro
ss S
ectio
n/K
inem
atic
al f
acto
r [a.
u.]
He+(2p) SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV
1.2keV
2.1keV
4.3keV
PWIA
PWIA(Shake-Up)
He+
2s 2p
H2+
2sg
HH
2pu
H
H
2pu
HH
PWIA との相違小
0 1Momentum [a.u.]
0
0.01
0.02
Rel
ativ
e In
tens
ity [
arb.
units
] 2sg
1.2keV 2.0keV
PWIA
2sg
HH
0 1
2pu 1.2keV
2.0keV
PWIA
0 1Momentum [a.u.]
0
0.0052pu
1.2keV
2.0keV
PWIA
2pu
H
H
2pu
HH
運動量分布
0 1
2pu
0 1Momentum [a.u.]
0
0.002
0.004
Rel
ativ
e In
tens
ity
[arb
.uni
ts]
2pu
0 1Momentum [a.u.]
0
0.005
0.01
0.0152sg
PWIA
SBA 1.2keV SBA 2.0keV
SBA 2.0keV
SBA 1.2keV
SBA 1.2keV
SBA 2.0keV
PWIA PWIA
SBA 計算: 実験を定量的に再現
SBA との比較
N. Watanabe et al. to be submitted.
iEppp
Ke
Kdf
itm
Hei
Hesi
i
Hes
iHef
fmTS
f
2
21
11
lim2
22
20
2
12212
0222
pK
p
rK
excitation ionization
前方散乱が支配的 : Kf 1
Hesf
Hef
fKi
1ˆ rK
双極子遷移許容 >> 双極子遷移禁制 1s → 2p
1sg → 2pu
1sg → 2pu
1s → 2s
1sg → 2sg
He
H2
Two Step メカニズムが関与した現象 He :二重イオン化過程
Xe : 4d-15l -1 二重イオン化過程
M. Takahashi et al., Phys. Rev. Lett. 98, 013201 (2007).
N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 72, 032705 (2005).N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 77, 032725 (2008).
1s
4d
5p or 5s
60 80 100 120 140Binding Energy [eV]
0
0.5
1
1.5
Rel
ativ
e In
tens
ity [
arb.
uni
ts]
Xe4d-1
TS メカニズム
0 1 2Momentum [a.u.]
0
210-4
410-4
Rel
ativ
e In
tens
ity
[arb
. uni
ts] He++ (E3=20eV)
PWIA
SBA
E0=2.1keV
まとめ
(i) He と H2 の binary (e,2e) 実験 : E0 = 1.2 ~ 4.3keV
二電子励起過程の運動量分布:明確な E0 依存性 高次 Born 項に基づく散乱メカニズムの関与
(ii) 二次の Born 近似計算
TS メカニズム: 二電子励起過程で重要な役割を果たす その影響はイオン終状態に強く依存
(i) He と H2 の binary (e,2e) 実験 : E0 = 1.2 ~ 4.3keV
二電子励起過程の運動量分布:明確な E0 依存性 高次 Born 項に基づく散乱メカニズムの関与
(ii) 二次の Born 近似計算
TS メカニズム: 二電子励起過程で重要な役割を果たす その影響はイオン終状態に強く依存
実験 東北大多元研グループ: 高橋 正彦 教授 宇田川康夫 教授 渡邉 昇 博士 Y. Khajuria 博士 中山和也 氏 三宅裕輔 氏 渋谷昌弘 氏 浅野佑策 氏
オックスフォード大: J.H.D. Eland 教授 東邦大: 酒井康弘 准教授
理論計算 モスクワ大: Yu. V. Popov 教授
K. A. Kouzakov 博士
関西外大: 向山毅 教授
二次元検出器の開発 フランクフルトグルー
プ: R. Dörner 教授 O. Jagutzki 博士
分光器、同時計測回路の開発 東北大多元研機械工場 分子研装置開発室 (分子研共同開発研究)
共同研究者
10-5
5
10-4
5
10-3
He+(n=1)
(a) E0=1240eV
1:PWIA1.43 2:DWBA1.06 3:SBA
1,3
2
5
10-5
5
10-4
5
10-3
Trip
le D
iffe
rent
ial C
ross
Sec
tion
[a.u
.]
(b) E0=2080eV
1:PWIA1.31 2:DWBA1.02 3:SBA
1,3
2
0 1 2 3Momentum [a.u.]
10-6
5
10-5
5
10-4
5
(c) E0=4260eV
1:PWIA1.21 2:DWBA1.01 3:SBA
1,3
2
0
210-5
410-5
He+(n=2)
(a) E0=1240eV
1:PWIA1.43 2:DWBA1.06 3:SBA
12
3
0
510-6
110-5
1.510-5
Trip
le D
iffe
rent
ial C
ross
Sec
tion
[a.u
.]
(b) E0=2080eV
1:PWIA1.31 2:DWBA1.02 3:SBA
12
3
0 1 2Momentum [a.u.]
0
210-6
410-6 (c) E0=4260eV
1:PWIA1.21 2:DWBA1.01 3:SBA
1,2
3
●Binary (e,2e) 分光
Bethe ridge 近傍における高速電子衝撃イオン化実験
エネルギー保存則 束縛エネルギー 運動量保存則 生成イオンの反跳運動量
e0- + M → e1
- + e2- + M+
(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q,Erecoil)
Ebind = E0 - (E1 + E2) Ebind = E0 - (E1 + E2)
q = p0 - (p1 + p2)
residual ion act as a spectator
標的電子の運動量分布 p = -q = (p1 + p2) - p0 p = -q = (p1 + p2) - p0
M+q
e- (p, Ebind)
e0- (p0, E0)
M: p+q = 0
M+q
e1- (p1, E2)
e2- (p2, E2)
p = -q
平面波撃力近似: Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA)
2
)2,( )( p ee
Target Hartree Fock 近似
2
1212
1*23
0
21)2,( ,21 1
NN
NiN
Nf
ieeee ddef
ppp
rrrrrrrrp
Ni : 中性始状態 1N
f : イオン終状態
rrp rp dei 2
3
21 : イオン化軌道
運動量空間での軌道毎の波動関数
HFN
i
● 一次の Born 近似 ●入射電子、放出二電子:平面波
21 Ni
NfK p
●Binary (e,2e) 散乱断面積
K : kinematical factor
Ionization-excitation process
1sg
標的水素分子中の電子相関を直接的に反映
2
21 22 pupuu ppc : 2pu
2132222 ppgg ssgg ccss : 2sg
H2 波動関数に含まれる電子励起配置の運動量分布
1Nf
gggguuggN
i sscsscppcssc 2;12;22;21;1 3210
Ni
Nf 1p
H2 分子の binary (e,2e) 分光実験
1sg
H2 :最初期より研究されてきた分子
主イオン化遷移: 1sg 軌道の電子運動量分布
e1-
e2-
2pu, 2s g
H2+
H2
e0-
1s g
gg si
isf
fnm
mB iK
iKipk
df 1121222222 exp
1exp
112rKrKk
Ki = k0 – km, Kf = ks - kmi(r1,r2)= 1sg(r1) 1sg (r2)
一電子励起H2
+ (1sg) → H2+ (2pu or 2sg)
前方散乱が支配的: Kf 1
一 電子イオン化H2
(1sg2) → H2
+ (1sg) + e-
q 依存性: 1sg イオン化過程 gerade symmetry
二次 Born 項:
ni
jjin
in
jjff
fnm
mB iK
iKipk
df2
12
2
122222 exp
1exp
112rKrKk
Two Step mechanism
q = p0 - p1 - p2
Ebind =E0 - E1 - E2
実験
エネルギー保存則
運動量保存則
e0- + A e1
- + e2- + A+
(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil)
coincidence
EMS(q)
e0 (E0, p0)
12
q
e3 (E3, p3)undetected
e2 (E2, p2)e1 (E1, p1)
E0 = 2 keV
E1=E2
1=2=45º
Symmetric noncoplanar geometry
Ne 2s 2p
204060 Binding Energy [eV]
0
2
4
6
Int
ensi
ty [
arb.
uni
ts] (a) =10deg.
2s-1
2p-1
0 1 20
0.5
1
Inte
nsity
[ar
b. u
nits
] (c) 2s
0 1 2Momentum [a.u.]
(b) 2p
1s
2
)2,(Hei
Hefee
q
sscppcsscHei 2;22;21;1 210
PWIA :
二電子励起過程
He
1s
2s,2p
1s
2s,2p
1s
2s,2p
pHef 2
励起分子軌道の運動量分布
2
221)2,( qc pee He+
実験
e0 (E0, p0)
12
q
e3 (E3, p3)undetected
e2 (E2, p2)e1 (E1, p1)
E1=E2
1=2=45º
Symmetric noncoplanar geometry
Gas nozzle
Spherical analyzer
Scattering point
1
2
20 40 60Binding Energy [eV]
0
0.5
1C
oinc
iden
ce C
ount
s [
106 ] H2 1.2keV
1sg 2pu
2pu2sg
3sg
100
実験結果
1s g1s g
0 1 2Momentum [a.u.]
0
1
2
Rel
ativ
e In
tens
ity
[arb
.uni
ts]
1sg
PWIA
1s g
H
H
He H2
1 中心系: 理論計算が比較的容易
2 中心系: 理論計算困難
励起イオン化遷移: シャープなピーク
励起イオンバンド:ブロード
Sub level (2s,2p) 縮退 Sub level :分離
60 70 80Binding Energy [eV]
0
5
10
Inte
nsity
He
30 40 50Binding Energy [eV]
0
0.5
1
1.5
2
Inte
nsity
H2
本研究: He に対する実験、理論両面からの研究
n=2 (2s,2p)