wpŁyw ciŚnienia na magnetyczne wŁaŚciwoŚci manganitÓw w pobliŻu progu perkolacji

WPŁYW CIŚNIENIA NA MAGNETYCZNE WŁAŚCIWOŚCI MANGANITÓW W POBLIŻU PROGU PERKOLACJI

A. Wiśniewskia, R. Puźniaka, V. Markovichb, I. Fitaa,c, Ya.M. Mukovskiid

aInstitute of Physics, Polish Academy of Sciences, Warsaw, PolandbDepartment of Physics, Ben-Gurion University of the Negev, Beer-Sheva, IsraelcDonetsk Institute for Physics and Technology, NAS, Donetsk, UkrainedMoscow State Institute of Steel and Alloys, Moscow, Russia

Plan wykładu WPŁYW CIŚNIENIA NA MAGNETYCZNE WŁAŚCIWOŚCI ….

Magnetyczny diagram fazowy La1-xCaxMnO3 i Pr1-xSrxMnO3.

Wpływ ciśnienia na właściwości magnetyczne i transportowe

(TC, TMI).

Wpływ ciśnienia w pobliżu progu perkolacji xC (niektóre prace

teoretyczne przewidywały, że współczynnik ciśnieniowy

dTC/dP maleje ze wzrostem domieszkowania).

Wpływ domieszkowania i ciśnienia na naturę magnetycznego

przejścia fazowego w Pr1-xSrxMnO3.

Diagram fazowy La1-xCaxMnO3 (LCMO)

WPŁYW CIŚNIENIA NA MAGNETYCZNE WŁAŚCIWOŚCI …

Związki o zawartości Ca: x = 0 i x

= 1 są AFM izolatorami

0.17 < x < 0.25 – współistnieją

dwie fazy FM (“metaliczna” i

“izolatorowa”)

Próg perkolacji xc – krytyczny

poziom domieszkowania, przy

którym zmienia się charakter

przewodnictwa ze zlokalizowanego

(x < xc) na wędrowny (x > xc)

Dla LCMO: xc 0.22

Diagram fazowy Pr1-xSrxMnO3 (PSMO)

PSMO – przy domieszkowaniu ma

taką samą jak LCMO sekwencję

przejść magnetycznych

LCMO i PSMO mają porównywalne

Tc przy optymalnym

domieszkowaniu

Mają podobny próg perkolacji, dla

PSMO: xc 0.24

W obydwu związkach dla xc

czynnik dopasowania (tolerance

factor) ma wartość 0.96, dla

której zachodzi przejście

strukturalne z fazy ortorombowej

(c/a < 2) do pseudokubicznej

(c/a 2).


C. Martin et al., PRB 60, 12 191 (1999)

Monokryształy:La1-xCaxMnO3 (x = 0.18, 0.20, 0.22)

iPr1-xSrxMnO3 (x = 0.22, 0.24, 0.26)

zostały wyhodowane metodą topnienia strefowego.

Pomiary magnetyczne pod ciśnieniem hydrostatycznym do 11 kbar (1.1 GPa) zostały przeprowadzone za pomocą VSM. Użyto miniaturowej komory ciśnieniowej (CuBe) wypełnionej mieszaniną oleju mineralnego i nafty.

Mierzono próbki o cylindrycznym kształcie (średnica 1 mm, wysokość 4 mm, wzdłuż osi <110>).

EKSPERYMENT

P

WPŁYW CIŚNIENIA NA MAGNETYCZNE WŁAŚCIWOŚCI ….

La1-xCaxMnO3 - pomiary magnetyczne

Dla x = 0.20, w pobliżu 70 K jest

wyraźnie widoczna zmiana

nachylenia zależności M(T),

przypuszczalnie związana z

przejściem do stanu typu szkła

spinowego (brak takiej zmiany

dla x = 0.22).

Dla x = xC = 0.22 wzrost TC pod

ciśnieniem jest największy.

0 50 100 150 2000

1

2

3

4

0 25 50 75 1002,8

3,0

3,2

(a)

H = 100 OeP=0P=8.9 kbar

FC

ZFC

La0.8

Ca0.2

MnO3

M (

em

u/g

)

Temperature (K)

PZFC

FCP = 0

0 50 100 150 2000

1

2

3

4

P=0 P=10.2 kbar

FC

ZFCLa

0.78Ca

0.22MnO

3H = 100 Oe

Temperature (K)

M (

emu/

g)

P


PRB 66, 094409 (2002)

La1-xCaxMnO3 – pomiary magnetyczne Dla x = 0.18 i 0.20, wzrost Tc pod

ciśnieniem jest porównywalny, dla

obydwu związków w niskich

temperaturach stanem

podstawowym jest stan FM izolatora

dominują oddziaływania

nadwymiany (SE).

Dla x = xC = 0.22, współczynnik

ciśnieniowy ma największą wartość,

dla tego związku większą rolę

odgrywają oddziaływania wymiany

podwójnej (DE).

Ciśnienie ma większy wpływ na

podwójną wymianę niż na

nadwymianę.


0 2 4 6 8 10 12

180

184

188

192

196

200

204

Tc =189.4 + 0.6 P + 0.1 P2

La0.82

Ca0.18

MnO3

TC =181.2+0.3 P

La0.8

Ca0.2

MnO3

TC =183.5+0.3 P

La0.78

Ca0.22

MnO3

TC (

K)

P (kbar)

PRB 66, 094409 (2002)

Pr1-xSrxMnO3 – pomiary magnetyczne


Dla x = 0.22:

W pobliżu T ≈ 80 K widoczna jest

zmiana nachylenia krzywych MFC i

MZFC, jest ona prawdopodobnie

związana z porządkowaniem się

momentów magnetycznych Pr.

Tc podsieci Mn została określona

jako punkt przegięcia krzywej

M(T). Tc(Pr) jest określona jako

maksymalna wartość dMZFC/dT.

Współczynniki ciśnieniowe

obydwu Tc są diametralnie różne:

dTc/dP ≈ 1.1 K/kbar natomiast

dTc(Pr)/dP ≈ -1.7 K/kbar.

0 50 100 150 2000,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0 2 4 6 8 10 1260

80

160

180

(a)

TC(Pr)

TC

FC

ZFCP

Pr0.78

Sr0.22

MnO3

H=10 Oe

P=0 P=7.0 kbar P=11 kbar

M (

emu/

g)

Temperature (K)

(b)

TC(Pr) = 85 - 1.7 P

TC = 168 + 1.07 P

TC (

K)

Pressure (kbar)

PRB 71, 224409 (2005)

Pr1-xSrxMnO3 – pomiary magnetyczne Dla x = 0.24, w pobliżu TC dla P 4

kbar pojawia się lokalne maksimum

na krzywej MFC(T).

Dla x = 0.26, lokalne maksimum na

krzywej MFC(T), w pobliżu TC, jest

widoczne dla wszystkich ciśnień i

jest wyraźniejsze niż dla x = 0.24.

Lokalne maksimum na krzywej MFC

w pobliżu TC może wskazywać na to,

że przejście fazowe jest I rodzaju.

Współczynnik ciśnieniowy TC ma

największą wartość dla x = xC =

0.26


PRB 71, 224409 (2005)

Pr1-xSrxMnO3 – pomiary transportowe

Tc(Mn) jest niższa niż temperatura

przejścia MI (określona jako

maksimum zależności oporu od T).

„Rozsunięcie” TC i TMI – skutek

współzawodnictwa pomiędzy

oddziaływaniami DE i SE (to

współzawodnictwo rośnie w

pobliżu progu perkolacji).

Zmiany TMI i Tc pod wpływem

ciśnienia są porównywalne.

Ciśnienie modyfikuje „stan

perkolacyjny”, zmienia ścieżki

przewodnictwa.


PRB 71, 224409 (2005)

Wzrost współczynników dTC/dP i dTMI/dP dla xC

Wzrost wartości dTC/dP dla xC jest związany z różną naturą oddziaływań

magnetycznych poniżej i powyżej xC: dla x > xc nośniki są bardziej ruchliwe,

magnetyczne i transportowe właściwości są zdominowane przez DE, dla x < xC

oddziaływania DE są częściowo zastąpione przez SE. Ciśnienie ma większy wpływ na oddziaływania DE niż na SE. Ciśnienie (podobnie jak

podstawienia chemiczne jonów o większym promieniu) powoduje wzrost kąta między wiązaniami Mn-O-Mn i zmniejsza długość wiązania Mn-O-Mn, prowadzi to do wzrostu

szerokości pasma eg (W = cos/(dMn-O)3.5) i w konsekwencji do wyższych wartości Tc i

TMI.


-0,04 -0,02 0,00 0,02 0,04 0,06 0,080,0

0,4

0,8

1,2

1,6

2,0

2,4

dTC/d

P, d

T MI/d

P (

K/k

bar)

x-xC

Pr1-x

SrxMnO

3-T

C

Pr1-x

SrxMnO

3-T

MI

Pr1-x

SrxMnO

3 (x - x

C = 0.06) -T

C,T

MI

I.V. Medvedeva et al. La

1-xCa

xMnO

3-T

C

PRB 71, 224409 (2005)

Pr1-xSrxMnO3 - natura magnetycznego przejścia fazowego

Model Beana-Rodbella (Phys. Rev. 126, 104 (1962))

• W modelu tym rozważa się ferromagnetyk w przybliżeniu pola molekularnego.• Uwzględnia się zależność energii wymiany od odległości międzyatomowych, jeśli

ta zależność jest słaba M(T) zmienia się w sposób ciągły, jeśli jest silna, funkcja M(T) staje się nieciągła.

• Stałą pola molekularnego wyraża się jako wielkość proporcjonalną do parametru n („parametru sprzężenia”) zależnego od spinu S.

• Na podstawie analizy zależności zredukowanego namagnesowania m od T/Tc,

można określić typ przejścia fazowego. Jeśli parametr n < 1, magnetyczne przejście fazowe jest II rodzaju, jeśli n > 1 przejście jest I rodzaju.

• Novak et al. (PRB 60, 6655 (1999)) pokazali, że model B-R może być wykorzystany do analizy natury przejścia fazowego w manganitach.


Pr1-xSrxMnO3 –natura magnetycznego przejścia fazowego

Porównanie wyników doświadczalnych z przewidywaniami modelu B-R pozwala, na podstawie analizy m od T/Tc, na określenie typu

przejścia fazowego. Jeśli parametr n < 1, magnetyczne przejście fazowe jest II rodzaju, jeśli n > 1 przejście jest I rodzaju.


0,0 0,5 1,00,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

(a)

P=0 TC=203 K

P=11 kbar TC=227 K

n=0 n=0.5 n=1

P=0 TC=168 K

P=11 kbar TC=179.8 K

Pr0.74

Sr0.26

MnO3

Pr0.78

Sr0.22

MnO3

m

Bean-RodbellS=2

0,0 0,5 1,00,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

T/TC

(b)

T/TC

P=0 TC=177 K

P=10.7 kbar TC=195 K

n=0.5 n=1

P

Pr0.76

Sr0.24

MnO3

m

Bean-RodbellS=2

Charakter przejścia fazowego zmienia się z poziomem domieszkowania: dla x = 0.22, przejście jest II rodzaju (n 0.5), dla x = 0.26 jest raczej I rodzaju (n 1, osobliwość MFC w TC), dla obydwu próbek rodzaj przejścia nie zależy od ciśnienia.

Dla x = 0.24, widać wpływ ciśnienia na charakter przejścia: dla P = 0, przejście jest II rodzaju (n 0.5), dla P=11 kbar jest I rodzaju (n 1, osobliwość MFC )

PRB 71, 224409 (2005)

Wnioski

Współczynniki ciśnieniowe dTC/dP i dTMI/dP silnie rosną

w pobliżu progu perkolacji xC i nie maleją powyżej xC

(wbrew przewidywaniom teoretycznym).

Pod wpływem ciśnienia może ulec zmianie charakter

przejścia fazowego ferromagnetyk-paramagnetyk.


29 (pod ciśnieniem normalnym) + 25 (pod ciśnieniem) = 54 (z 92 pierwiastków) kolor żółty kolor zielony

C. Buzea, K. Robbie Supercond. Sci. Technol. 18 (2005) R1-R8

Nadprzewodnictwo diamentu domieszkowanego borem

Nadprzewodnictwo pierwiastków Nb: TC = 9.25 K (najwyższa TC pierwiastka)

Li: TC = 20 K pod p = 50 GPa (najwyższa TC pierwiastka pod ciśnieniem,

przejście do struktury o niższej symetrii)

Si: TC = 8.5 K pod p = 12 GPa, Ge: TC = 5.4 K pod p = 11.5 GPa

O: TC = 0.6 K pod p = 120 GPa, Fe: TC = 2.0 K pod p = 21 GPa

nadprzewodnictwo B pod ciśnieniem

M.I. Eremets et al. Science 293, 272 (2001)

próbka ~ 20 m, elektrody pomiarowe ~2 m

p 160 GPa, TC = 6 K, TC = 11.2 K pod p 250 GPa (!)

Święty Graal: metaliczny H: p 400 GPa, TC = TR) (500 GPa = 5 Mbar

ciśnienie w środku Ziemi, pmax w kowadłach diamentowych 560 GPa A.L. Ruoff,

H. Luo, Recent Trends in High Pressure Research, ed. A.K. Singh, IBH, Oxford, 1992)

Nadprzewodnictwo diamentu domieszkowanego borem

At TFI 150 K transition from FM insulating state to FM metallic

Under pressure huge reduction in (T) and shift of TFI towards lower temperatures

Pressure enhances carrier itinerancy, stabilizes the metallic phase and widens the

temperature region of the metallic phase

La1-xCaxMnO3 transport measurements

PRESSURE EFFECTS ON MAGNETIC PROPERTIES ….

0 50 100 150 200 250 300

1

10

La0.82

Ca0.18

MnO3

TFI

TC

(

. cm)

Temperature (K)

P = 0

100 150 200 250

0,1

1

10

TC

TFI

TFI

TFI

TFI

La0.82

Ca0.18

MnO3

P=0 P=0.42 GPa P=0.65 GPa P=0.95 GPa

(

. cm)

Temperature (K)

La1-xCaxMnO3 magnetic measurements

The difference between MFC and MZFC decreases under pressure

increase of FM metallic regions at the expense of frustrated spin

structures

Under pressure M increases

PRESSURE EFFECTS ON MAGNETIC PROPERTIES ….

0 60 120 1800

1

2

3

FC

H = 0.01 TZFC

P = 0P = 8.6 kbar

M (

em

u/g

)

Temperature (K)

La0.82

Ca0.18

MnO3

0,0 0,5 1,0 1,50

1

2

3

4

ZFCM (

/M

n s

ite)

P = 0 P = 8.6 kbar

160 K

120 K

4.2 K

H (T)

La0.82

Ca0.18

MnO3

La1-xCaxMnO3 magnetic measurements The different nature of FM interactions for x = 0.20 and 0.22 is

also reflected in their M(H) curves

For x = 0.2

Along easy direction M(H) does not saturate in fields up to 15

kOe

The anisotropy in (110) plane almost disappears in fields H > 12

kOe

Pressure gradually suppresses the magnetic anisotropy in (110)

plane and at P = 8.9 kbar the anisotropy vanishes completely

For x = 0.22

Magnetization saturates in H ≈ 5 kOe and pressure practically

does not affect M(H) curve


0 3 6 9 12 150

20

40

60

80La

0.8Ca

0.2MnO

3

T=4.2 K

P=0;4.4;8.9 kbar, easy direction P=0, hard direction P=4.4 kbar, hard direction P=8.9 kbar, hard direction

M (

emu/

g)

H (kOe)

0 3 6 9 12 150

20

40

60

80

100

P=0, T=4.2 K, easy direction P=0, T=4.2 K, hard direction

La0.78

Ca0.22

MnO3

H (kOe)

M (

emu/

g)

wpŁyw ciŚnienia na magnetyczne wŁaŚciwoŚci manganitÓw w pobliŻu progu perkolacji

Documents