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WasserstoffspeicherWasserstoffspeicher
vonvon
Thomas HarmeningThomas HarmeningWilfried HermesWilfried Hermes
13.06.200513.06.2005
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GliederungGliederung
warum Wasserstoffspeicherwarum Wasserstoffspeicher
SpeichertypenSpeichertypen
Struktur der MetallhydrideStruktur der Metallhydride–– IsingIsing--ModellModell
–– Elektronische StrukturElektronische Struktur
WasserstoffabsorptionWasserstoffabsorption
BeispieleBeispiele
LiteraturLiteratur
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Warum Wasserstoffspeicher ?Warum Wasserstoffspeicher ?
Begrenztheit fossiler EnergietrBegrenztheit fossiler Energieträägerger
öökologische Problemekologische Probleme
mmöögliche Lgliche Löösung: Brennstoffzellesung: Brennstoffzelle
chem. Energie chem. Energie �� elektrische Energieelektrische Energie
HH22 + + ½½ OO2 2 �� HH22OO
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Wasserstoffquelle ?Wasserstoffquelle ?
Elektrolyse von WasserElektrolyse von Wasser
BenBenöötigte Energie aus z.B. Solartigte Energie aus z.B. Solar-- und und WindkraftanlagenWindkraftanlagen
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Problem der technischen NutzungProblem der technischen Nutzung
ElektrolyseElektrolyse-- und Brennstoffzellen sind und Brennstoffzellen sind technisch sehr weit ausgereift und haben technisch sehr weit ausgereift und haben hohe Wirkungsgradehohe Wirkungsgrade
Problem zwischen diesen Prozessen:Problem zwischen diesen Prozessen:
Keine Befriedigende LKeine Befriedigende Löösung zur sung zur Speicherung von WasserstoffSpeicherung von Wasserstoff
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SpeichertypenSpeichertypen
1. Druckgasflaschen1. Druckgasflaschen
Speicherung von HSpeicherung von H22(g) bei (g) bei p = 250 barp = 250 bar
VerhVerhäältnis ltnis Energie/Volumen ist geringEnergie/Volumen ist gering
ca. 15% der Energie wird ca. 15% der Energie wird zur Kompression benzur Kompression benöötigttigt
stabile Tanks notwendigstabile Tanks notwendig
GefGefäährlich !hrlich !
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SpeichertypenSpeichertypen
2. Fl2. Flüüssigwasserstofftanksssigwasserstofftanks
Speicherung von HSpeicherung von H22(l) (l) bei T = bei T = --253253°°CCVerhVerhäältnis ltnis Energie/Masse ist Energie/Masse ist hochhochca. 25% der Energie ca. 25% der Energie wird zur Verflwird zur Verflüüssigung ssigung benbenöötigttigtGefGefäährlich !hrlich !
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SpeichertypenSpeichertypen
3. 3. NanomaterialienNanomaterialien
NanomaterialienNanomaterialien ((FullareneFullarene, , NanotubesNanotubes, etc.) als , etc.) als Wasserstoffspeicher wurden erforschtWasserstoffspeicher wurden erforscht
keine effizienten Speicherkeine effizienten Speicher
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SpeichertypenSpeichertypen
4. Methanol4. Methanol
MeOH wird zu HMeOH wird zu H22 reformiertreformiert
Vorteile: Tankstellennetz kann erhalten Vorteile: Tankstellennetz kann erhalten bleiben bleiben
kann aus Biomasse hergestellt werdenkann aus Biomasse hergestellt werden
Emission und Ressourcenverbrauch Emission und Ressourcenverbrauch geringergeringer
�� von Automobilbranche bevorzugtvon Automobilbranche bevorzugt
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SpeichertypenSpeichertypen
5. Metallhydride5. Metallhydride
Beladungsdruck zwischen 2 und 100 barBeladungsdruck zwischen 2 und 100 bar
heutige Speicherkapazitheutige Speicherkapazitäät: 1,5 t: 1,5 –– 6,5 Gew.% 6,5 Gew.%
hohe volumenbezogene Speicherdichtehohe volumenbezogene Speicherdichte
geringe massenbezogene Speicherdichtegeringe massenbezogene Speicherdichte
relativ sicherrelativ sicher
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MetallhydrideMetallhydrideStrukturStruktur
Wasserstoff besetzt die Tetraeder- und Oktaederlücken
im fcc-Gitter: 1 Oktaederlücke und 2 Tetraederlücken pro Atom
Beladung führt zur Aufweitung des Gitters
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MetallhydrideMetallhydrideIsingIsing--ModellModell
Annahmen des Modells:Annahmen des Modells:
Gitter auf dem sich Atome anordnen kGitter auf dem sich Atome anordnen köönnennnen
bei gegebener Konzentration lbei gegebener Konzentration läässt sich S aus sst sich S aus der Zahl der Anordnungsmder Zahl der Anordnungsmööglichkeiten W glichkeiten W bestimmenbestimmen
ein Zwischengitterplatz ist entweder von H ein Zwischengitterplatz ist entweder von H besetzt oder leer (L)besetzt oder leer (L)
Energie berechnet aus WWEnergie berechnet aus WW--Energien zwischen Energien zwischen H und LH und L
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die Entropie die Entropie istist bei Hbei H--Konzentration Konzentration νν::
N
nv =WkS ln−=
)!(!
!),(
nNn
NNnW
−=
n = Anzahl der von H-Atomen besetzten PlätzenN = Anzahl der verfügbaren Zwischengitterplätzen
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))1ln()1(ln()ln( vvvvNW −⋅−+⋅−=
mit der Stirlingschen Formel:
[ ]εεε ⋅−⋅+⋅−+⋅⋅⋅= )1()1(2
vvvvNZ
E LLHH
Energie berechnet sich aus:
mit: ∑
−=
C kT
CEZ
)(exp )(
2
1LLHHHL εεεε +−=
die freie Energie (F) ergibt sich zu:
[ ] [ ])1ln()1(ln)1(2)1(2
vvvvNkTvvvvNZ
TSEF
LLHH −⋅−+⋅+−+−+⋅=
−=
εεε
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F(v)F(v)--DiagrammDiagramm
0F
v
∂ =
∂
�2 Phasen im Gleichgewicht
wenn:
2
2.
Fconst
v v
µ ∂ ∂ = =
∂ ∂ 2 2
lnH H H H
pRT
pα βµ µ µ µΘ
Θ= = = +
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pvpv TT--Diagramm und van`t HoffDiagramm und van`t Hoff--BeziehungBeziehung
pv ∝
nach Sievertsfür kleine v: pv ∝
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elektronische Eigenschaftenelektronische Eigenschaften1. B1. Bäändermodellndermodell
Metallkristall als Metallkristall als „„RiesenmolekRiesenmoleküüll““n AOn AO´́s geben n MOs geben n MO´́s s in endlichen in endlichen Energiebereich mit Energiebereich mit verschwindend verschwindend kleinen kleinen EnergiedifferenzenEnergiedifferenzenquasiquasi--kontinuierliches kontinuierliches Energieband Energieband
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elektronische Eigenschaftenelektronische Eigenschaften1. B1. Bäändermodellndermodell
Wasserstoffeinlagerung Wasserstoffeinlagerung
–– Eingelagerter H gibt Elektron an das Eingelagerter H gibt Elektron an das Metallband abMetallband ab
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elektronische Eigenschaftenelektronische Eigenschaften2. 2. „„KomplexmodellKomplexmodell““
Lokalisierung der ElektronenLokalisierung der Elektronen
–– ionische Bindungen: Hionische Bindungen: H-- <<---- >M>M++
z.B. Laz.B. La3+3+, Mg, Mg2+2+ <<----> H> H-- im LaMgim LaMg22NiNi--H System H System
–– kovalentekovalente Bindungen: Hydridkomplexe Bindungen: Hydridkomplexe z.B. [NiHz.B. [NiH44]]44-- im LaMgim LaMg22NiNi--H System und evtl. im H System und evtl. im LaNiLaNi55HH77
Ladungstransfer von Metall zum Wasserstoff führt zu einer Bandlücke, also zu einem Metall-Nichtmetall-Übergang
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WasserstoffabsorptionWasserstoffabsorption
PhysisorptionPhysisorption: Wasserstoffmolek: Wasserstoffmoleküül aus der l aus der Gasphase Gasphase üüber ber schwacheschwache vdWvdW--KrKrääftefte an an OberflOberflääche gebundenche gebunden
dissoziativedissoziative ChemisorptionChemisorption: Bildung einer : Bildung einer chem. Bindung zw. Wasserstoff und chem. Bindung zw. Wasserstoff und MetalloberflMetalloberflääche und Dissoziation der Hche und Dissoziation der H--HH--Bindung (Bindung (AktivierungsenergieAktivierungsenergie) ) �� KatalysatorenKatalysatoren–– Dissoziation oft durch chargeDissoziation oft durch charge--Transfer BindungenTransfer Bindungen
�� Anforderungen an die Anforderungen an die MetalloberflMetalloberfläächeche
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WasserstoffabsorptionWasserstoffabsorption
DiffusionDiffusion: :
von der Oberflvon der Oberflääche che ins Volumenins Volumen
wichtig fwichtig füür r BeladungskinetikBeladungskinetik
NanokristallineNanokristallineStrukturen erhStrukturen erhööhen hen Diff.geschwDiff.geschw..
Korngrenzen bilden Korngrenzen bilden Diffusionspfade Diffusionspfade
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Relevante ParameterRelevante Parameterffüür Wasserstoffspeicherr Wasserstoffspeicher
KapazitKapazitäätt
Plateaudruck bei AnwendungstemperaturPlateaudruck bei Anwendungstemperatur
Kinetik der Hydrierung und DehydrierungKinetik der Hydrierung und Dehydrierung
KostenKosten
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BeispieleBeispiele
PdHPdHxx
Graham 1866Graham 1866KapazitKapazitäät: 0.72 Gew.%t: 0.72 Gew.%gute Kinetikgute KinetikPlateaudruck bei 25Plateaudruck bei 25°°C C = 0.0082 bar= 0.0082 barz.B.PdHz.B.PdH: : fccfcc--KristallKristall-- Wasserstoff in Wasserstoff in OktaederlOktaederlüückencken
�� PdHPdH22
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BeispieleBeispiele
MgHMgHxx
KapazitKapazitäät: 7.66 t: 7.66 Gew.%Gew.%Plateaudruck bei Plateaudruck bei 2525°°C: 10C: 10--6 6 barbarKinetik: sehr langsamKinetik: sehr langsam-- BeBe--und Entladung und Entladung einige h bei 300einige h bei 300°°CCMgHMgH22: : RutilRutil--StrukturStruktur
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BeispieleBeispiele
TiFeHTiFeHxx
KapazitKapazitäät: 1,86 Gew.%t: 1,86 Gew.%
Plateaudruck bei 25Plateaudruck bei 25°°C: 4,1 barC: 4,1 bar
gute Kinetikgute Kinetik
�� TiFeHTiFeH22
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LaNiLaNi55HHxx
nicht alle Plnicht alle Pläätze tze
werden besetzt werden besetzt
sterischesterische GrGrüünde:nde:
–– min Abstand der min Abstand der HH´́s: 0,21 nms: 0,21 nm
–– min Lmin Lüückengrckengrößöße e im Hydrid: 0,04 nmim Hydrid: 0,04 nm
energetische Grenergetische Grüündende
–– chem. Potentiale chem. Potentiale der Lder Lüückencken
BeispieleBeispiele
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BeispieleBeispiele
LaNiLaNi55HHx x KenndatenKenndaten
KapazitKapazitäät: 1,5 Gew.%t: 1,5 Gew.%
Plateaudruck bei 25Plateaudruck bei 25°°C: 1,8 barC: 1,8 bar
Kinetik: sehr gutKinetik: sehr gut
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BeispieleBeispiele
LaMgLaMg22NiHNiHxx
Leiter Leiter �� HalbleiterHalbleiter
[NiH[NiH44]]44-- -- „„KomplexeKomplexe““
HH-- umgeben von Laumgeben von La3+ 3+
und Mgund Mg2+2+
„„ LaLa3+ 3+ 2Mg2Mg2+2+ [NiH[NiH44]]44--
3H3H-- ““
KapazitKapazitäät: 2,6 Gew.%t: 2,6 Gew.%
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LiteraturLiteratur
Skript: Experimentalphysik; Skript: Experimentalphysik; UniUni--AugsburgAugsburg
Prof. Dr. Jürgen Garche •
Wasserstoffspeicherung und Verkehr
Hydrogenation-Induced Insulating State in the
Intermetallic Compound LaMg2Ni
K. Yvon, G. Renaudin, C. M. Wei, and M.Y.
Chou
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Ende