self-propagating high temperature synthesis of ni0.35zn0.65fe2o4 ferrite powders

10
Self-propagating high temperature synthesis of Ni 0.35 Zn 0.65 Fe 2 O 4 ferrite powders Yao Li a,* , Jiupeng Zhao b , Jiecai Han a a Center for Composite Materials, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, PR China b Department of Applied Chemistry, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, PR China Refereed) Received 8 October 2001; received in revised from 20 December 2001; accepted 20 December 2001 Abstract The stoichiometric Ni 0.35 Zn 0.65 Fe 2 O 4 ferrite powders were synthesized by SHS method. In the process of SHS, the effects of the molar ratio Fe/Fe 2 O 3 in the starting mixture, oxygen pressure, grain size and relative density of the raw materials on combustion temperature, combustion wave velocity, phase composition and microstructure of the combustion products were investigated. X-ray diffraction, scanning electron microscope, TEM, vibrating sample magnetometry were used to characterize the microstructure and magnetic properties of the products. The results showed that as the molar ratio Fe/Fe 2 O 3 increases, the combustion temperature and combustion wave velocity increased. The same results can be observed when the oxygen pressure increased from 0.1 to 0.9 MPa. The increase of grain size and relative density of raw materials resulted in the decrease of combustion temperature and combustion wave velocity. Compared with other methods, SHS process leads to ferrite powders with improved magnetic properties. # 2002 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. Keywords: A. Magnetic materials; A. Oxides; C. X-ray diffraction; D. Magnetic properties; D. Microstructure 1. Introduction Nickel±zinc ferrites are considered as the most versatile soft ferrite which are widely used in the different devices for radio electronics and other areas of modern technology due to their high resistivity and low eddy current. The usual methods of preparing ferrites are the conventional solid and wet chemical methods such as the Materials Research Bulletin 37 2002) 583±592 0025-5408/02/$ ± see front matter # 2002 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. PII:S0025-540802)00680-3 * Corresponding author. Tel.: 86-451-6412513; fax: 86-451-6412512. E-mail address: [email protected] Y. Li).

Upload: yao-li

Post on 15-Sep-2016

212 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

����������� ��� ���������� �� �������� ������� ��������� ������� �������

� !�"#" $���� ���%" $��&� '

������ ��� ������� � ���� �� � ���� �������� �� ����������� � ���� ������� �� ���� %�� ������ �� ���� ��������� � ���� �������� �� ����������� � ���� ������� �� ����

()�������*

)�&��+�� , �&��%�� ���-. ��&��+�� � ��+���� ���� �� /�&��%�� ���-. &&����� �� /�&��%�� ���-

��������

0�� ����&��������& ������� ��������� ������� ������� ���� �� �����1�� %� �'� ������� 2

��� ���&��� �� �'�" ��� ����&�� �� ��� ���� ���� ��3����� � ��� ����� ��4����" �4��

��������" �� ��1� � �����+� �� ���� �� ��� �� ������� � &��%����� ����������"

&��%����� �+� +���&���" ���� &��������� � ��&������&���� �� ��� &��%����� �����&��

���� � +�������� 5��� �����&��� " �& � ���&��� ��&���&���" 067" +�%��� �����

� �������� ���� ���� �� &��&����1� ��� ��&������&���� � � ���& ���������� �� ���

�����&��� 0�� ������� ������ ��� � ��� ���� ���� ��3����� � &�����" ��� &��%�����

���������� � &��%����� �+� +���&��� � &������ 0�� ��� ������� & %� �%���+�� ���

��� �4�� �������� � &����� ���� ��- �� ��8 79� 0�� � &���� �� �� ��1� � �����+�

�� ���� �� �� ������� �������� � ��� ��&���� �� &��%����� ���������� � &��%�����

�+� +���&���� :������ ���� ����� �������" �'� ���&��� ���� �� ������� ������� ����

�����+�� � ���& ����������� � ���� 6���+��� �&�� &� !��� ;�� ����� �����+���

!��"�� # ;� 7 ���& �������. ;� �4����. :� 5��� �����&��� . /� 7 ���& ����������. /�

7�&������&����

� ���� ������

��&<��=1� & �������� �� &� ������� � ��� ���� +������� ���� ������� ���&� ��

������ ���� � ��� ������� � ��+�&�� ��� ���� ���&��� �&� � ����� ��� �� ����� ��&� ���� ��� �� ����� ��� �������+��� � ��� ���� &���� �� 0�� ���� ������� �������� �������� �� ��� &� +� ��� � ����� � ��� &����&� ������� ��&� � ���

7������ )����&� >������ �? (����* �,�=�8�

��������,3��3@ = ��� ��� � ����� � ���� 6���+��� �&�� &� !��� ;�� ����� �����+���

922A � � � � � � � � � , ( � � * � � � , � � �

# :������� �� ������ 0���A �,����-���-��-�. �4A �,����-���-��-��$%� �� ��# ����B�������������& ( � !�*�

&����� ���&����� ������" ����������� �� ������" ��� &����&������� ������� C-=�D�

2 ��&� � ����" ����������� ��� ���������� �� ������ (�'�* �� �������� ��%�� ��&��+� � &���� ��� ��� C�=8D� �'� �� ����������� ���&���" ���&������� ��� ��� �4������� ��� �������" � � �4��� � � ��� ������� 0�� �'�

������ ����� �� ���� �+ ��� &������ �� ����� �������A ��� �����&��+���" ����4��� � � ��� &� ������� " ����� �� ������ ���� � ������ �&������ ;������"

����� �+� %�� � � ������� �� �%�� +����� �������� ������ �'� �������" ���������& ����� %��� ��� ����&� �� ��� &� �� �" �4�� ��������" �� ��1� ������+� �� ���� �� ��� �� ������� � &��%����� ���������� � &��%�����

�+� +���&��� �� �������� � ��� ���������� 0�� ������� �� ���� ���< �� �� �������� � E�� &� �� ��� &� �� �" �4�� ��������" �� ��1� � �����+� �� ���� �� ����� ������� � ��� &��%����� �����&��� ;������ ���" � ���& ���������� ��

������� ��������� ������� ������� ���� � +��������

� ������������ ����� ���

0�� ������� ���� � �������� �� ������� ��������� ���� ��� (���� ��� +�������&�� ��1� �� ��" ��" �� � ,� ��" �����&��+���*" ��� �4��� (���� ��� +�������&�� ��1� �� ��, ��*" �&<�� �4��� (���� ��� +��� ����&�� ��1� �� ��, ��* �1� & �4��� (���� ��� +��� ����&�� ��1� �� ���" -" -�� � � ��" �����&��+���*� 0�������� �� ��� �� ������� �� ���� �� 88F�0�� ����� ������� ���� ������ &&���� �� ��� ��G����� ����&��������&

��������� " � ���� ��4�� � ������� � �� ��=�� �� ���&< ������� (������� -�=

-� ��*" ��� ���� ��� � �� G���1 &� �� ��� ; �� ��� ���� �� ���� �� � ����� �����&� ��� 0�� �4������ �� ���� &����� ��� � �����&����� ��%�� 0�� �H�� ��������� �� ��� �'� ���&��� (&��%����� ���������� � &��%����� �+� +���&���*

���������������9�3)� ������&������ ������� � �� �����4���� � ����������5��������&��� ����� (5)/*�� ���� �� � +������ ��� ���� &��������� " ��� ����� ��

�������1��� �� ��� �����&��� 0�� � ���& &��&����1��� �� ��� �����&�� �� &� ���&��� � +�%��� ����� � �������� (I�7" 7�8���" J�;*� ; ���� �����&��� ��1�������� �������� ��� +����� ��1� �� ��� �������� � ��������&���

0�� ��&���&���& ��������� �� �%���+�� %� �& � ���&��� ��&���&��� (�67":�78��" �90��" K��� �*� 0�� ��1� � ����� �� ��� ����&��� ���� ��1�� %��� ������� ���&��� ��&���&��� (067" 9������ :7-�3�067" '��� �*�

� ������� �� ���������

&'�' ��� ������ �� ���� ������� �� ��������� �� �����

�� ������ �� ������� ��������� ������� ���&���� &&���� �� ��� ������� �G���� A

�(��� �� ���������� � �-� (� � ��������� � ������������� � -��(��� ��������������� ���������� � ��������� (-*

�,� )' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/

����� ( �� ��� &�����&�� �" ���&� &� ����� ��� �4�������&��� �� ��� ��4����� 2� �� %�&���� ������&��� �� %� ������&����&� &�&����� �� 2 ��� �4������ ��" ( +����

�� ��-" ���" ���" ��? � ��8" �����&��+����2� �� ��� ��� ������� ���� ��� �4����� ��� ����� � ��� �'� ���&���� 0��������"

��� ����� ��� ��� &� �� � � ��� ��&� �� (( +���*" ��� ����� ��� &��%����� ���������� (�&* � &��%����� �+� +���&��� (4&* ������ %�� 0�� &� �� ��&��%����� ���������� � &��%����� �+� +���&��� ���� ( +���� �� ���� �

��� -� ;� ��� L��� ����������" � &���� � ��� ��� &� �� � ������� � � &���� ���& � 4&���� � ����� ��� 5)/ ����� � �� ��� &��%����� �����&�� � ������� � ( +�����

0�� ������ �� 5)/ �����" ��� ( � ��-" ��� ����� �� �������1��� �� ����� ���" � �� ������ ��� � �� ��� ��� �� ���� �� �%���+�� � ��� &��%����� �����&��. ���

( � ���" ��� ����� �� �������1��� �� �����" � ���&��� ����� ������� �����������" ����� ��� �����&��� ��<� �� ��� ��� ������� ���� �� � � &��. ��� ( � ��8" ��� &��%����� ��&��� ���&���� ���������" ��� ������� ����� �� �� ������� ��� ������� ����&����� '���+��" �����&�� ���&� �� ������ & %� �%���+�� � ��� ������ ���� ��� �67 �������&����� (��� �* ��� ( � ��8� ��&� &��%����� �����&�� & �� %� ���� ��� �� ���� � 0��� �� ����� ��� �� ��� �4&����+��� ���

&��%����� ����������� 2� �� ��� ��� � ���" ��� ( +��� �� %���� ��-" ���&��%����� ��&��� & �� %� ���������� ��� 0���" ��� ������ ( +��� �� &���� � ��� ��� ��� �'� ���&����

&'/' ��� ������ �� �5���� ����� �� ��������� �� �����

0�� ����� ��&� �" �4�� " �� � +��+�� � ��� ���&���" ���&� ������� �� ���

���&���� �������� �& � 4&� ��� � ����� ��� +���� �� �& � 4& � ������� ��4�� ����������M��� ��� � &���� �� �4�� ��������" �& �4& � &���� �%+�������

/��� ��� �'� ���&���" �4�� �4���� � ����� <� ���& ���� ��� %������" ���� ����� ������ �� �4�� ���� ��� � +��� �� � � �� ��� &��%����� 1� �. ��� �4����� �� ��� � ��� � L������ �� �4�� ������ ��� ����� �����&� ����� 2� ��� �'�

��&��� �� &����� ��� � ��� ��� ��� �4�� ��������" ��� �������1��� ����� �� ���

��� -� :��%����� ����������" &��%����� �+� +���&��� +�� ( ��� ��� �� ������ �� ������� ���������������� ��������

)' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/ �,�

��� �� 5)/ ������� �� ��� �����&�� ���� ������� � ( +����

��� �� �67 �������&����� �� ��� &��%����� �����&� � ( � ��8�

�,� )' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/

&��%����� �����&�� ���� %� ���� 0��� �� &���� %� ��� ������ �� �4�� � ���

�&< �� �����%��������� � ����� ��� 5)/ ����� � �� ��� &��%����� �����&�� � ��� ������� � �4��

���������� ;� ��- 79" %������ ��� �� �� �� �� ��� ������� ����4" ������ � �� ��

%��� � �� ��� ���" � � � ����� ����� �� ��� � ��� 5)/ ����� �� �� �� ���� ��� ��� � � ���� &���� 0���� � �� ���� �� ����� ���� �� � � ��� �4�� ��������� '�� �4�� �������� � � &�� ��� �4����� ��&��� �� ��� " � &���� ���

&��%����� ���������� � &��%����� �+� +���&��� ���� ��� &��%����� ��&��� " %�&��� �� ���L&�� � �4�� &� �� � � ��� ���4����� %����� ����&����

;� ��� �4�� �������� �� � &����� ���� ��- �� ��8 79" ��� �� � � �� ���� �� ��� �� � ��&���� &� �����%��� ;� ��� 79" ��� �����&��� ��<� �� ��" ��� � � ��������" � ��� �� ��<� �� �������� & %� &����� �%���+�� � ��� 5��� ���&�� ��

��� �����&��� '���+��" ��� �4�� �������� �� %�+� ��8 79" ��� ����&�� �� ��1� � &����� ��%�� ����� � ��� ���� ��� �� ������ & %� �%���+�� � ����������

��� � �� 067 �������&������ �� ��� �����&�� � ��� ������� � �4�� ������������ � &����� ����� ������&������� ����&��� ��� ��� �4�� �������� (��� 79* � ���� �� �� &� ������ ������ ���� ��� ����� �4�� ��������

(��8 79*� 0�� ��1� �� ��� ����&��� � &����� ���� ��� �4�� ��������� ;���� 79 ��� ������%���� �� ��� ����&�� �� ��1� �� ����� �����

&'&' ��� ������ �� �� �� �6� � ��� ��7� ����� �� � " � ���� � �� ���������

�� �����

0�� ���&���� �������� �& �4& �� ��� ��� � �� %� ���&��� %� ��� �� ��1� � �����+� �� ���� �� ��� ���������� ���� ? � , ���� ��� ����&�� �� �� ��1� ����� � ��� �4��� � �& � 4&� 2� &����� � ��&��� ��� ��� � &���� �� �� ��1�

������� � ��� ��&���� �� �& � 4&� 0��� & %� ����� � ��������" %�&��� ��� &���%����� ��&��� �� ���� �� � � ��� &� �&� �� ��� ��&� � ����&��� � ��� ���� &����� ��� ����&��� �� ������� � &���� ���� ��� � &���� �� ����� �� ��1�� 0���" ���

������ ����&�� ��1� �� ��� � ��� �4��� �� �� � - ��" �����&��+����

��� �� �& � 4& +�� �4�� �������� � ( � ���� (* �& +�� �4�� ��������. (%* 4& +�� �4�� ���������

)' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/ �,?

M��� ��� � &���� �� �����+� �� ���� �� ��� �� �������" ��&���� �� �& �4& ���%���+�� � ��� 8� 0��� �� %�&��� ��� �4�� �� ���L&���� � �� ����� � �� ���

&����� ����&���� �� ��� ��&� ��� 2 ��� �4������ ��" ��� ��� �����+� �� ���� ��%�+� ��F" ��� &��%����� ��&��� ���� �4�� ���� %�&��� �� �4�� ������ � ��� ��&� � 1� ��

��� �� 0�� 5)/ ������� �� ��� �����&�� � ������� � �4�� ���������� -=��-. �=���. �=��� � �=

��8 79�

�,, )' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/

&'8' � ������ ������� �� 9�2:� ������� �" ��

0�� ���� ���������� � ���& ���������� �� ������� ��������� ������� �������

������� � ��� ������� � �4�� ��������� �� ������� ��� 0�� ������� �� ��� �������

��� �� 067 �������&������ �� ��� &��%����� �����&�� � ������� � �4�� ���������

��� ?� �& � 4& +�� �� ��1� �� ��� �������

��� ,� �& � 4& +�� �� ��1� �� ��� �4��� �������

)' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/ �,8

�� ������1�� � 0%�� - � ��� -�� 0�� �4���� ������� � ���1��� "��"

� &����� ���� ��� �4�� �������� � ��&�� ��� ����� �� �� ��1� � ��� ������� �������1��� " ����� ������� � ���1��� �� � &���&�+� ���&� �& ��&����� 0��+���� �� �� �� ��� &������ ���� ����� � ��� ���������" ���� �� ���&� ��

&�����&�� ������� �������� 0%�� � ����� ����� �%���+�� � ��� ����� � ���< � �

��� 8� �& � 4& +�� �����+� �� ���� �� �� ��������

0%�� -

7 ���& ���������� �� ������� ��������� ������ � ������� � �4�� ���������

��� (79* �� (; �� <�-* �� (; �

� <�-* �& (<; ��-*

��- ���-� ��?� ���?

��� �-��, ���� ����

��� ����? ���, ��-8

��? ����� ��8� -�,�

��8 �,�?� -��- -���

��� -�� 7 ���1��� &��+�� ��� �'� ������� ������� ������� � ������� � �4�� ����������

�8� )' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/

����� ������� ������� �+� ������ &��������� �" %�� �%�� �� %� ������� � &����&

���&���� �������� 0�� �� &� L�� ��� ��� �'� ���&��� ���� �� �&<��=1� &������� ������� ���� �����+�� � ���& ����������" ��� &������ ���� ������%�� �� %� ����� ��������

� �����������

(-* ������� ������� ���� ����&��������& &��������� ������� ��������� ����

�%�� �� %� �'� �������(�* ; � &���� � ��� C��D3C�����D � ��� ��&��� ��4���� ������� � � &����

�� �& � 4&� M�� ��� ( +��� �� %���� ��-" ��� &��%����� ��&��� & ��

%� ���������� ��� M�� ��� ( +��� �� %�+� ��8" ��� &��%����� �����&������� 0�� ������ ( +��� �� ����

(�* M��� ��� � &���� �� �4�� ��������" �& � 4& � &���� �%+������� 0��

������ �4�� �������� �� ��� 79�(�* 0�� � &���� �� �� ��1� � �����+� �� ���� �� �� ������� ������� � ���

��&���� �� �& � 4&�(�* 0�� �� � &����� ���� ��� �4�� ��������" ����� �� � �& ��&�����

:������ ���� ����� �������" �'� ���&��� ���� �� ������� ������� ����

�����+�� � ���& �����������

�������� ������

0�� ������ �� < ��� '�%� 2 ������� �� 0�&� ���� ��� ���� (K� ���� �������* � ;�����&� 2 �+��� ��� ���� �� :�� (����" ;;:6����8��8*��� ������� ���� �����&��

����������

C-D 7� /�<�" /� 7��" $� ;�� :���� ��&� ,� (-888* ---��

C�D :�$� :�� " N� >�����" $� ;���� 9���� �� (-8,,* �?,��

C�D $�;� 0����" ��0� )�&1�<" ;� )��� " ;�� :���� ��&� >���� ?� (-88�* 8-�

C�D 9� �� �����" I�)�M� ;��<�� " $� ;�� :���� ��&� ?-: (-8,,* 8��

C�D :�)� >��� " >� /��%�" >�� :���� 0� �� 8� (-88?* ���

0%�� �

:������� %����� ��� �� �� ��=� ������� ������� �%�� �� %� �'� � ����� ���&���� �������

)����� &� �� ������ ������� �� (; �� <�-*

9���� � ���< �'� ����? (��� 79*

C-�D M�� &����&� ����

C--D ����� ��&��� �,��

C-�D 7���� ��� �� ������ ����

)' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/ �8-

C�D 9�>� ;+<� " 6�!� ������� " 7�/� ������� " � A 9��&���� � �� ��� 0���� 2 ��� ��� �

��������� � �'�" M�� " :�� " -88�" �� ?��

C?D ;�I� N����+" 7�/� ������� " 9�>� ;+<� " ;�K� 7��1� �+" 2 ��� � $� �'� � (-88�* ��8�

C,D 9�>� ;+<� " ���� 7<��&�� " K�!� 0���� " 2 ��� � $� �'� � (-88�* ����

C8D � :���" ��2� :��" $� 7���� �&�� !���� -, (-888* ����

C-�D 9��� ; �� N���" $� ;���� 9���� ,- (-88?* �?,,�

C--D >�$� K��" ��N� �� " 7 ���& L��� � �������" J �+������ �� 6��&���& �&�� &� � 0�&� ����

9����" :�� /�" :�� " �� -?� (� :�� ���*�

C-�D � '����" 0� N����" 0� ��&��" $� 7���� �&�� �- (-8,�* �,?��

�8� )' *� �� �' +� ���� � ��� ��� ,������� &- ./��/0 �1&2�3/