Nichtlineare Optik

Prof. Dr. Roland Sauerbrey

Vorlesung im SS 2007 an der TU Dresden

Literatur

1. R.W. Boyd: Nonlinear Optics; Academic Press, 2nd edition, 2003

2. Y.R. Shen: Principles of Nonlinear Optics; Wiley, 1984

3. P.N. Butcher, D. Cotter: The Elements of Nonlinear Optics; Wiley1984

4. D.L. Mills: Nonlinear Optics; Springer 1999

5. M. Schubert, B. Wilhelmi: Nonlinear Optics and Quantum Electro-nics; Wiley 1986

6. P.W. Milonni, J.H. Eberly: Lasers; WIley, 1988

7. B.E.A. Saleh, M.C. Teich: Fundamentals of Photonics; Wiley, 1991

8. P. Gibbon: Short Pulse Laser Interactions with Matter; Imperial Col-lege Press, 2005

i

Inhaltsverzeichnis

1 Einfuhrung und Zusammenfassung der linearen Optik 1

1.1 Suszeptibilitat . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.2 Lineare Wellengleichung und Brechzahl . . . . . . . . . . . . 3

1.3 Ein Beispiel: Selbstphasenmodulation durch Feldionisation 5

1.4 Frequenzabhangigkeit des Brechungsindex - Dispersion . . . 8

2 Das nichtlinear gebundene Elektron 14

2.1 Nicht zentrosymmetrische Medien . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.2 Zentrosymmetrische Medien . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

3 Nichtlineare Polarisation und Wellengleichung 20

4 Frequenzverdopplung 23

4.1 Losung der Wellengleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

4.2 Intensitatsbetrachtungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

4.3 Wirkungsgrad der zweite-Harmonische-Erzeugung undnichtlinearoptischer Koeffizient . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

4.4 Phasenanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

5 Drei-Wellen-Mischung 40

ii

5.1 MANLEY-ROWE-Relation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

6 Nichtlineare Suszeptibilitaten, Nichtlineare Materialien undpraktische Aspekte 46

6.1 MILLER’sche Regel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

6.2 Symmetrien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

6.3 SHG mit GAUSS’schen Strahlen . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

6.4 Messung ultrakurzer Pulse - Autokorrelation . . . . . . . . . 55

6.5 Quasi-Phasenanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

7 Parametrische Verstarkung 62

7.1 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

7.2 Drei Beispiele . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

8 Prozesse dritter Ordnung 67

8.1 Dritte Harmonische und 4-Wellen-Mischung . . . . . . . . . 67

8.2 Phasenanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

8.3 Zweiphotonenresonanzen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

8.4 Vier-Wellen-Mischung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

8.5 Selbstfokussierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

8.6 Selbstphasenmodulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

9 Multiphotonenprozesse und Feldionisation 82

9.1 Zweiphotonenabsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

9.2 Multiphotonenabsorption und Multiphotonenionisation . . 84

iii

Bemerkungen:

• Alle Formeln in dieser Vorlesung sind komplett im mKsA-System gehalten.

• Die Behandlung der nichtlinearen Optik verlangt oft relativ langwierige Storungs-rechnungen. In dieser Vorlesung wird soweit moglich das jeweils einfachste Mo-dell benutzt, um die wesentlichen Zuge des betrachteten Effekts darzustellen.

• Vektoren werden mit einer Unterstreichung r, Tensoren mit zwei Unterstreichun-gen χ gekennzeichnet.

• GeTEXt 2007 von Klemens Reuther

• limω→3 8 = ∞

iv

Kapitel 1

Einfuhrung undZusammenfassung der linearenOptik

Ziel der Vorlesung:

• Verstandnis der Grundlagen der Nichtlinearen Optik

• Praktische Kenntnisse zu: Frequenzverdopplung, ParametrischeVerstarkung, Vierwellenmischung

• Einblick in neueste Entwicklungen: Hohe Harmonische, Attosekun-denpulse, relativistische Optik

Lineare Optik = Wechselwirkung von Strahlung mit Materie

→ Strahlung: Elektromagnetisches Feld, beschrieben durch dieMAXWELL-Gleichungen → Klassisch1

→ Materie: Es kommt meist nicht auf die detaillierten Eigenschaften an,daher ist eine quantenmechanische Betrachtung meist nicht notig.

1Eine Quantisierung des Strahlungsfeldes ist aufgrund der hohen auftretenden Pho-tonenzahlen nicht notig, es genugt eine klassische Beschreibung.

1

1.1 Suszeptibilitat

In der linearen Optik wird die Wechselwirkung von Strahlung und Mate-rie durch den dielektrischen Suszeptibilitatstensor χ charakterisiert.

P = ε0 ·χ ·E (1.1)

Dabei ist P die Polarisation im Medium, ε0 die absolute Dielektrizitats-konstante des Vakuums (ε0 = 8.854187817 · 10−12 F m−1) und E das ange-legte elektrische Feld. Diese Gleichung beschreibt die lineare Optik kom-plett: Ein von außen angelegtes E- und B-Feld2 erzeugen im Festkorpereine Polarisation P .

Bei gegebener Frequenz ist χαβ konstant. Meist gilt außerdemχαβ = χβα. Dann existiert eine Hauptachsentransformation und Glei-chung 1.1 kann geschrieben werden als:

P = ε0 · (χxxEx; χyyEy; χzzEz) (1.2)

In isotropen Medien gilt außerdem χxx = χyy = χzz =: χ und Glei-chung 1.2 wird zu:

P = ε0 ·χ ·E (1.3)

Fur eine Komponente gilt also:

Pα(r, t) = ε0 ·χEα(r, t) (1.4)

2Im Normalfall kleiner Felder kann das Magnetfeld vernachlassigt werden, denn esist:

F = −e · (E + v ×B)

Aus den Maxwellgleichungen gilt aber:

|B| = |E|c

Daraus folgt aber:|F | = −e · |E| · (1 +

v

c)

Der vc -Term beschreibt den durch das Magnetfeld hervorgerufene Anteil an der Kraft.

Dieser muss erst bei relativistischen Geschwindigkeiten der Elektronen im Festkorperberucksichtigt werden. Solche Geschwindigkeiten treten erst ab Intensitaten von I &1018W/m2 auf.

2

Das bedeutet allerdings, dass die Wechselwirkung instantan und lokalstattfindet. Das Medium reagiert sofort auf eine Anderung des Feldes, unddie Polarisation am Ort r ist unabhangig von der Polarisation am Ort r′.Im Allgemeinen sind diese Vorraussetzungen streng erfullt.3

Auch in dieser Vorlesung wird zunachst immer eine lokale und instan-tane Antwort der Materie vorrausgesetzt.

1.2 Lineare Wellengleichung und Brechzahl

Zunachst noch einmal die Grundgleichungen der klassischen linearen Op-tik

P = ε0 ·χ ·E (1.5)

D = ε0E + P = ε0εrE (1.6)

mit dem Dielektrizitatstensor:

εr = 1 + χ (1.7)

Bzw. isotrop:εr = 1 + χ (1.8)

Aus den MAXWELL-Gleichungen

∇D = ρ (1.9)∇B = 0 (1.10)

∇× E = −∂B

∂t(1.11)

∇×H = j +∂D

∂t(1.12)

sowie den Materialgleichungen

D = ε0εrE (1.13)

B = µ0µrH (1.14)

3Eine nicht lokale und nicht instantane Wechselwirkung hatte die Form

Pα(r, t) = ε0

∫χ(r − r′, t− t′)Eα(r′, t′)d3r′dt′

3

und den Vakuumbedingungen (Keine außeren Ladungen und Strome)

ρ = 0 (1.15)µr = 1 (1.16)

j = 0 (1.17)

folgt unter der Annahme, dass der Dielektrizitatstensor raumlich konstantist (∇εr = 0):

∇2E − 1

c2

∂2E

∂t2= µ0

∂2P

∂t2(1.18)

Dies ist die Grundgleichung der linearen Optik.

Im dielektrischen Medium gilt Gleichung 1.1, und mit zeitlich konstan-ter Suszeptibilitat (∂χ

∂t= 0) folgt die Wellengleichung

∇2E − 1

c2(1 + χ)

∂2E

∂t2= 0 (1.19)

Nun kann man den Brechzahltensor n definieren:

n2 = εr =√

1 + χ (1.20)

Im isotropen Medium wird Gleichung 1.19 zu:

∇2E − n2

c2

∂2E

∂t2= 0 (1.21)

Diese Wellengleichung hat als Losung Felder der Form

E(r, t) = f(ωt− kr) = f(ω(t− nk · rvP h

)) (1.22)

mit dem Einheitsvektor in Ausbreitungsrichtung nk und der Phasenge-schwindigkeit vPh

vPh =ω

|k| =c

n(1.23)

Das bedeutet dass sich die Frequenz bei der Ausbreitung durch eindielektrisches Medium nicht andert. Bei reellem Brechzahltensor bleibtzudem die Amplitude erhalten, es findet keine Absorption statt. Beinichtlinear-optischen Prozessen werden oft neue Frequenzen erzeugt.

4

1.3 Ein Beispiel: Selbstphasenmodulation durchFeldionisation

Es genugt zum Beispiel eine zeitabhangige Polarisation oder einzeitabhangiger Brechungsindex, um bei ansonsten linearer Wellenaus-breitung neue Frequenzen zu erzeugen. Diesen Prozess nennt man Selbst-phasenmodulation.

In praktischer Anwendung erzeugt man diesen Effekt zum Beispieldurch Feldionisation eines Gases (Abbildung 1.1).

Femto-

sekunden-

Laser

Gas

Z

Abbildung 1.1: Feldionisation: Ein kurzer Laserpulswird in ein Gas fokussiert und ionisiert dieses

Dabei ist anzumerken, dass die Wellenlange des Lasers (sichtba-res Licht: 0.5 · 10−6 m) viel großer ist als die Ausdehnung der Atome(0.1 · 10−9 m), sodass auf die Elektronen ein annahernd konstantes Feldwirkt. Durch dieses wird das atomare Potential soweit abgesenkt, bis dieElektronen heraustunneln konnen und das Atom ionisiert wird. DieserVorgang heißt Feldionisation.

Fur den Brechungsindex und die Dielektrizitatskonstante bei der Fre-quenz ω gilt:

n2 = εr = 1− ω2p

ω2(1.24)

Die Plasmafrequenz ωp hangt jedoch wiederum von der freien Elektronen-

5

dichte ne ab:

ω2p =

e2ne

ε0me

(1.25)

Daraus ist schon offensichtlich, dass aus einer zeitlichen Anderung derElektronendichte, die durch Feldionisation auftritt, eine Anderung desBrechungsindex folgt.

Da die Frequenz des eingestrahlten Lichtes im Allgemeinen groß istgegen die Plasmafrequenz, kann man den Brechungsindex entwickeln:

n = 1− 1

2

ω2p

ω2= 1− 1

2

ne(t)

ncrit

(1.26)

ncrit bezeichnet hierbei eine “kritische Elektronendichte”, die bei gegebe-ner Frequenz des einfallenden Lichts eine Konstante ist. Fur rotes Lichtder Wellenlange λ ≈ 800 nm hat ncrit die Großenordnung 10−21 cm−2.

I(t)

t

Ic ncrit

n(t)

Abbildung 1.2: Sobald das Feld eine bestimmte Inten-sitat Ic erreicht, konnen die Elektronen ungehindertaus der Atomhulle heraustunneln. Die Dichte der frei-en Elektronen steigt an, bis sie die kritische ELektro-nendichte erreicht und das Feld wieder zu schwachwird, um weitere Atome zu ionisieren. Die Rekombi-nation findet auf einer viel großeren Zeitskala statt.

Fur das elektrische Feld gilt:

E = E0ei(ωt−k0n(t)z) = E0e

iϕ(t) (1.27)

6

Mit der Phaseϕ(t) = ωt− k0n(t)z (1.28)

Daraus kann man eine effektive Frequenz ωeff bestimmen:

ωeff =∂ϕ

∂t= ω − k0z

∂

∂t(1− 1

2

ne(t)

ncrit

) = ω +k0z

2ncrit

· ∂ne

∂t(1.29)

Solange die Elektronendichte ansteigt, ist ωeff großer als ω, es findetalso eine Blauverschiebung statt. Diese wird auch tatsachlich beobachtet(Abbildungen 1.3 und 1.4).

Abbildung 1.3: Blauverschiebung durch Selbstionisa-tion in verschiedenen Gasen. Das Vakuumspektrumgibt das eingstrahlte Spektrum wieder.

⇒ Bei nichtlinearer Optik konnen Frequenzveranderungen auftreten.

7

Abbildung 1.4: a) Zeitaufgeloste Spektren der Proben-strahlung. Zunachst wird die eingestrahlte Frequenzmit hoher Intensitat abgestrahlt, die Intensitat des Ma-ximums verschiebt sich danach zunehmend hin zukurzeren Wellenlangen. b) Verschiebung des Mittel-wertes der Frequenz mit der Zeit (Aus: LeBlanc undSauerbrey J. Opt. Soc. Am. B 13, 72 (1996))

1.4 Frequenzabhangigkeit des Brechungsindex -Dispersion

Elektromagnetische Strahlung wechselwirkt mit den gebundenen Elektro-nen im Festkorper. Um die Betrachtung der Wechselwirkung zu vereinfa-chen, folgt erst einmal eine Betrachtung der Großenordnungen:

8

• Wellenlange des Lichtes: (Siehe oben) λ = 500 nm

• Mittlerer Abstand Elektron-Atom: r = 0.5 A (1. Bohrscher Radius)

→ Das Elektron sieht ein raumlich konstantes Feld

• Bindungsenergie durch inneratomares Feld EA = e4Πε0a2

b≈

5 · 1011 V/m

• Feld einer em-Welle meist viel schwacher.

→ In diesem Fall: Im Wesentlichen gebundenes Elektron, außeres Feldverursacht kleine Storung → Storungsrechnung

r

Ea

ë

z

x

Abbildung 1.5: Eine in x-Richtung polarisierte Wel-le lauft in z-Richtung und regt dabei ein gebundenesElektron zu Schwingungen in x-Richtung an.

Wir betrachten den eindimensionalen Fall: Die elektromagnetischeWelle lauft in z-Richtung, das elektrische Felde ist linear in x-Richungpolarisiert. Die Bewegungsgleichung des Elektrons ist dann die eines(gedampften) harmonischen Oszillators4 mit einem Storungsterm:

x + νx + ω20x =

e

me

E(z, t) (1.30)

4In der nichtlinearen Optik werden dann stattdessen anharmonische Potentiale be-trachtet

9

mitE(z, t) = E0 · ei(ωt−kz) (1.31)

Des weiteren ist ν ein Reibungsterm, der die Schwingung dampft, unsaber hier nicht weiter interessieren soll. ω0 ist die Eigenfrequenz des Elek-trons im Potential des Atoms, das durch die elektromagnetische Welle nurschwach gestort wird.

Da die Maße des Atoms viel kleiner als die Wellenlange sind, sieht dasElektron eine konstante Welle, und es gilt die Dipolnaherung:

E(z, t) ≈ E(t) = E0 · eiωt (1.32)

Die Bewegungsgleichung des Elektrons entspricht nun der des getrie-benen harmonischen Oszillators, die Losung ist bekannt:

x(t) =e

meE0

ω20 − ω2 + iνω

· eiωt (1.33)

Aus der Bewegung des Elektrons entsteht ein Dipolmoment, makro-skopische gesehen tritt eine Polarisation auf. Daraus kann man auf dieSuszeptibilitat schließen. Es gilt sowohl

P = ε0 ·χe ·E (1.34)

als auchP = e · x(t) ·ne (1.35)

(mit der Elektronendichte ne).

Daraus folgt fur die Suszeptibilitat:

χe =ω2

p

ω20 − ω2 + iνω

(1.36)

mit der Plasmafrequenz

ω2p =

e2ne

ε0me

(1.37)

Aus der Suszeptibilitat folgt fur die Dielektrizitatskonstante bzw. den Bre-chungsindex:

εr = n2 = 1 + χe = 1 +ω2

p(ω20 − ω2)

(ω20 − ω2)2 + ω2ν2

+ iω2

pων

(ω20 − ω2)2 + ω2ν2

(1.38)

10

Man sieht sofort, dass der Brechungsindex abhangig von der Wel-lenlange ist. Des weiteren ist offensichtlich, dass der Imaginarteil des Bre-chungsindex, der die Absorption beschreibt, direkt aus dem Dampfungs-term in der Bewegungsgleichung hervorgeht.

Hier soll nun eine kleine Abschatzung der Großenordnungen folgen:

Festkorper:

• Elektronendichte: ne ≈ 1022 cm−3

• Plasmafrequenz: ωp ≈ 5 · 1015 /s (UV)

• Dampfung in Metallen typischerweise bei ν ≈ 1012 /s (Elektron-Phonon-Kopplung)

• In der Nahe der Resonanz ω ≈ ω0 gilt meist auch ω ≈ ωp

→ Nahe der Resonanz gilt =(εr) ≈ ωp

ν≈ 5 · 106 À 1

Gas:

• Elektronendichte: ne ≈ 1019 cm−3

• Plasmafrequenz: ωp ≈ 1014 /s

→ An der Resonanz ω ≈ ω0 ≈ 1016 /s gilt =(εr) ≈ ω2p

νω≈ 1

• Etwas entfernt von der Resonanz gilt =(εr) ∝ 1∆ω4 ¿ 1

Der Brechungsindex von Gasen kann bei Frequenzen weit weg von derResonanz angenahert werden:

n =√

εr ≈ 1 +1

2

ω2p(ω

20 − ω2)

(ω20 − ω2)2 + ω2ν2

− i

2

ω2pων

(ω20 − ω2) + ω2ν2

(1.39)

Quantenmechanisch wird stattdessen eine Storungs- bzw. Dichtema-trixrechnung durchgefuhrt. Diese ist zum Beispiel bei Boyd ausgefuhrt.Prinzipiell werden dabei alle Resonanzniveaus ω0n berucksichtigt, wobeijedes Niveau eine andere Oszillatorstarke f0n aufweist:

f0n =2mω0n|µ0n|

3~e2(1.40)

11

n

ù0

1

ù0

U(n)

T(n)

Abbildung 1.6: Real- und Imaginarteil des Brechungs-index von Gasen an der Resonanzstelle, schematisch

µ0n sind dabei die Ubergangswahrscheinlichkeiten von Niveau 0 in Ni-veau n5. Fur die Suszeptibilitat gilt dann:

χ(ω) ≈∑

n

f0n

ω2p

ω20n − ω2 − 2iωγ0n

(1.41)

(Mit der “Ubergangsdampfung” γ0n)

5Ubergange hoherer Ordnung mussen erst berucksichtigt werden, wenn derFestkorper nicht mehr schnell in den Grundzustand zuruckkehrt, was erst bei sehr hohenTemperaturen der Fall ist

12

n

ù0

1

ù01 ù02 ù03

U(n)

T(n)

Abbildung 1.7: Real- und Imaginarteil des Brechungs-index von Gasen mit mehreren Resonanzen, schema-tisch

13

Kapitel 2

Das nichtlinear gebundeneElektron

Wir gehen wieder von einer in x-Richtung polarisierten elektromagneti-schen Welle aus. Die allgemeine Bewegungsgleichung lautet:

m · x = FReibung + FRuck + Fel + Fmag (2.1)

Die Reibungskraft resultiert aus der Dampfung der Eigenschwingung imPotential. Dafur wird der Standardansatz angewendet:

FReibung = −x ·κ (2.2)

Fur die elektrische Kraft gilt:

Fel = e ·E(t) (2.3)

Hierbei wurde die Dipolnaherung angewendet. Der magnetische Anteilder LORENTZkraft ist bei Intensitaten kleiner 1018W/cm2 vernachlassigbargering.

Die Ruckstellkraft FRuck ist von der Potentialform abhangig und kannallgemein definiert werden als:

FRuck = −D(1) ·x︸ ︷︷ ︸ −D(2) ·x2 −D(3) ·x3 −D(4) ·x4 . . .︸ ︷︷ ︸Lineare Optik Nichtlineare Optik

(2.4)

Die Reihe ist konvergent, sodass im Allgemeinen D(n) wesentlich großerals D(n+1) ist. In der linearen Optik wird nur der erste Term berucksichtigt,

14

allso die Ruckstellkraft als HOOKe’sch angenommen. In der NichtlinearenOptik werden auch Terme hoherer Ordnung berucksichtigt.

Des Weiteren unterscheidet man zwischen zentrosymmetrischen(F (x) = −F (−x)) und nicht zentrosymmetrischen (F (x) 6= −F (−x)) Me-dien.

2.1 Nicht zentrosymmetrische Medien

x

FRück

F (x)Rück

~( x)–

~( x²)–

Abbildung 2.1: Ein nicht zentrosymmetrisches Poten-tial aus einem linearen und einem quadratischen Term

In niedrigster Ordnung lautet der Ansatz fur die Ruckstellkraft:

FRuck = −D(1) · x−D(2) · x2 (2.5)

Die Bewegungsgleichung wird damit zu

x + νx + ω20x + ax2 =

e

mE0 cos(ωt) (2.6)

mit

ν :=κ

m; ω2

0 :=D(1)

m; a :=

D(2)

m(2.7)

Diese nichtlineare Schwingungsgleichung ist im Allgemeinen nicht exaktlosbar. Deshalb wird oft eine Storungsrechnung angesetzt. Dabei wird ge-fordert, dass

ω20 · x À ax2 (2.8)

15

ist, was gleichbedeutend mit

x ¿ ω20

a=

D(1)

D(2)(2.9)

ist. Als weitere Vereinfachung wird der Dampfungsterm νx ver-nachlassigt.

Der Losungsansatz fur x lautet dann:

x(t) = x(1)(t) + x(2)(t) (2.10)

Wobei angenommen wird, dass

maxt

(x(1)) À maxt

(x(2)) (2.11)

Die Bewegungsgleichung lautet dann:

x(1)+x(2)+ω20 ·x(1)+ω2

0 ·x(2)+a · x(1)2+2a ·x(1)x(2)+a ·x(2)2= em

E0 cos(ωt)(1) (2) (3) (4) (5) (6) (7)

(2.12)

Die Terme 6 und 7 konnen wegen Gleichung 2.11 ganz vernachlassigtwerden. In erster Ordnung der Naherung sind dazu die Terme 4 und 5 vielkleiner als Term 3 (Gleichungen 2.11 bzw. 2.9) und Term 2 viel kleiner alsTerm 1. Dann wird die Bewegungsgleichung zu:

x(1) + ω20 ·x(2) = − e

mE0 cos(ωt) (2.13)

Das ist wieder der getriebene harmonische Oszillator mit der Losung:

x(1) =e/m

ω20 − ω2

·E0 cos(ωt) (2.14)

In zweiter Naherungsordnung gilt fur die Terme 2, 4 und 5:

x(2) + ω20 ·x(2) = −a · x(1)2 (2.15)

Setzt man hier Gleichung 2.14 ein, so erhalt man:

x(2) + ω20 ·x(2) =

a

2

(e/m

ω20 − ω2

)2

·E0(1 + cos(2ωt)) (2.16)

16

Die rechte Seite besteht offensichtlich aus einem konstanten und ei-nem zeitlich veranderlichen Term. Man kann daher x(2) separieren inx(2) = x

(2)1 + x

(2)2 und die Differentialgleichung fur jeden der beiden An-

teile getrennt losen:

x(2)1 + ω2

0x(2)1 = −a

2

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20 (2.17)

⇒ x(2)1 = const. = − a

2ω20

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20 (2.18)

x(2)2 + ω2

0x(2)2 = −a

2

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20 cos /2ωt) (2.19)

⇒ x(2)2 = − a

2(ω20 − 4ω2)

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20 cos(2ωt) (2.20)

Fur x = x(1) + x(2) = x(1) + x(2)1 + x

(2)2 folgt dann:

x =e/m

ω20 − ω2

E0 cos(ωt)− a

2ω20

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20

− a

2(ω20 − 4ω2)

(e/m

ω20 − ω2

)2

E20 cos(2ωt) (2.21)

Die Bewegung des Elektrons ist offensichtlich eine Uberlagerung von dreiSchwingungen:

• Eine Oszillation mit der Frequenz ω. Dieser Term beschreibt die klas-sische lineare Optik

• Eine Oszillation mit der Frequenz 0. Dieser Effekt heißt optischeGleichrichtung und beschreibt eine statische Polarisation

• Eine Oszillation mit der Frequenz 2ω. Dies ist die sogenannte Fre-quenzverdopplung. Die Amplitude dieser Schwingung ist proportio-nal zu E2

0 ! Man nennt diesen Teil der Welle auch die “zweite Harmo-nische”.

17

x

FRück

E(t)

Optische Gleichrichung

x(t)

Abbildung 2.2: Schwingung des Elektrons im elektri-schen Feld E bei nichtlinearer, nichtzentrosymmetri-scher Ruckstellkraft

2.2 Zentrosymmetrische Medien

Fur die Ruckstellkraft gilt im zentrosymmetrischen Fall:

FRuck = −D(1) · x−D(3) · x3 (2.22)

Daraus folgt die Bewegungsgleichung:

x + νx + ω20x + bx3 = E1e

−iω1t + E2e−iω2t + E3e

−iω3t + c.c. (2.23)

Die Losung besitzt die Struktur:

x(t) = x(1) + x(3) (2.24)

x(2) verschwindet.

18

x

FRück

F (x)Rück

~( x)–

~( x³)–

Abbildung 2.3: Ein zentrosymmetrisches Potential auseinem linearen und einem kubischen Term

Die Losung des nichtlinearen Terms lautet dann:

x(3)(ωq) = −∑m,n,p

be3E(ωm)E(ωn)E(ωp)

m3D(ωq)D(ωm)D(ωp)(2.25)

Dabei ist:

ωq = ωm + ωn + ωp Mit m,n, p = ±1 (2.26)D(ω) = ω2

0 − ω2 − iνω (2.27)

Die weitere Bedeutung dieser Gleichungen wird im Kapitel uber Pro-zesse dritter Ordnung diskutiert.

19

Kapitel 3

Nichtlineare Polarisation undWellengleichung

Bemerkung: Dieses Kapitel kann in ahnlicher Form auch in der ersten Halfte vom Milon-ni&Eberly nachgelesen werden

Das Dipolmoment pro Volumeneinheit eines Festkorpers lautet:

P = ne · e · r (3.1)

oder im eindimensionalen Fall

P = ne · e ·x (3.2)

Hier bei ist ne die Elektronendichte. Das eindimensionale E-Feld ist hierbeiin x-Richtung polarisiert und hat damit die Form

E = (E, 0, 0) (3.3)

Da in den nichtlinearen Bewegungsgleichungen das Superpositions-prinzip nicht mehr gilt, mussen stets reelle Felde gewahlt werden:

E(z, t) = <(εω(z) · e−i(ωt−kωz))

=1

2

[εω(z)e−i(ωt−kωz) + ε∗ω(z)ei(ωt−kωz)

](3.4)

mitkω = n(ω) · ω

c(3.5)

20

Bei z = 0 und εω(z) = E0 = const. wird Gleichung 3.4 zu:

E(0, t) = E0 cos ωt (3.6)

Dann ist aus Kapitel 2:

x0 = − a

2ω20

·(

e/m

ω20 − ω2

)2

· |εω(z)|2 (3.7)

xω =e/m

ω20 − ω2

· εω(z) · eikωz (3.8)

x2ω = −a

2· 1

ω20 − 4ω2

·(

e/m

ω20 − ω2

)2

· ε2ω(z) · e2ikωz (3.9)

Nun soll das abgestrahlte Feld der Elektronen aus den MAXWELL-Gleichungen errechnet werden. Fur die Polarisation P (2) (Zweite Ord-nung) folgt:

P (2)(z, t) = P(NL)0 +

1

2

[P (L)

ω e−i(ωt−kωz) + P (L)ω

∗ei(ωt−kωz)

]

+1

2

[P

(NL)2ω e−2i(ωt−kωz) + P

(NL)2ω

∗e2i(ωt−kωz)

] (3.10)

Die Amplituden sind hierbei:

P(NL)0 = − neae3

2m2ω20(ω

20 − ω2)2

· |εω(z)|2 (3.11)

P (L)ω =

ne2

m(ω20 − ω2)

· |εω(z)| (3.12)

P(NL)2ω = − neae3

2m2(ω20 − 4ω2)(ω2

0 − ω2)2· ε2

ω(z) (3.13)

Die hochgestellten Indizes (L) und (NL) bezeichnen jeweils die linearenbzw. nichtlinearen Anteile.

Damit wird aus Gleichung 1.18 (Mit ∂2

∂t2P

(NL)0 ≡ 0):

∇2E − 1

c2

∂2E

∂t2= µ0

∂2

∂t2

(P (L)

ω + P(NL)2ω

)(3.14)

Des Weiteren gilt naherungsweise:

P (L)ω = ε0 ·χe,ω ·E (3.15)

21

Mit n2ω = 1 + χe,ω folgt daraus die Grundgleichung der Nichtlinearen Optik:

∇2E − n2ω

c2

∂2E

∂t2= µ0

∂2

∂t2P (NL) (3.16)

Diese Gleichung beschreibt ein von der nichtlinearen Polarisation ge-triebenes E-Feld, also die Abstrahlung der bewegten Elektronen. E0 er-zeugt die nichtlineare Polarisation P (NL), welche E abstrahlt. Alternativkann man es auch als von E0 getriebenes, zeitabhangiges χ(t) ansehen,welches neue Frequenzen erzeugt.

22

Kapitel 4

Frequenzverdopplung

4.1 Losung der Wellengleichung

In diesem Kapitel soll es darum gehen, die Wellengleichung 3.16 zu losenund das Ergebnis zu interpretieren. Bemerkung: Aus Grunden der Einfachheitwird jetzt der konjugiert komplexe Teil nicht mehr ausgeschrieben. Prinzipiell gelten al-le Argumente, die auf das komplexe Feld angewandt werden auch fur sein konjugiertkomplexes.

Fur das E-Feld mit der Frequenz 2ω gelte folgender Ansatz:

E =1

2

[ε2ω(z)e−i(2ω−k2ωz) + c.c.

](4.1)

Mitk2ω = n(2ω) · 2ω

c(4.2)

Es wird nun noch folgende Naherung eingefuhrt: Die Einhullendeder Wellenfunktion, also ε2ω(z) andere sich wesentlich langsamer als dieSchwingung selbst. Diese Naherung heißt “Slowly varying envelope ap-proximation”, oder SVEA:

k2ω · ∂ε2ω

∂zÀ ∂2ε2ω

∂z2(4.3)

23

Fur die Terme der linken Seite von Gleichung 3.16 gilt nun:

∇2E =∂2E

∂z2≈ 1

2

[2ik2ω · ∂ε2ω

∂z− k2

2ωε2ω

]· e−i(2ωt−k2ωz) + c.c. (4.4)

n22ω

c2

∂2E

∂t2= −1

2

4ω2n22ω

c2

[ε2ω · e−i(2ωt−k2ω) + c.c.

](4.5)

Mit Gleichung 4.2 wird die gesamte linke Seite damit zu:

∂2E

∂z2− n2

2ω

c2

∂2E

∂t2= ik2ω · ∂ε2ω

∂z· e−i(2ωt−k2ωz) + c.c. (4.6)

Fur die rechte Seite gilt:

µ0∂2P (NL)

∂t2=

1

2µ0

∂2

∂t2

[P

(NL)2ω · e−2i(ωt−kωz) + c.c.

]

= −2ω2µ0 ·P (NL)2ω · e−2i(ωt−kωz) + c.c. (4.7)

Damit lautet Gleichung 3.16 nun:

ik2ω · ∂ε2ω

∂z· e−i(2ωt−k2ωz) + c.c. = −2ω2µ0 ·P (NL)

2ω · e−2i(ωt−kωz) + c.c. (4.8)

Die Zeitabhangigkeit ist auf beiden Seiten dieselbe und kann daher her-ausgekurzt werden. Damit wird:

∂ε2ω

∂z= 2

iµ0ω2

k2ω

·P (NL)2ω · ei(2kω−k2ω)z + c.c. (4.9)

Außerdem war (Gleichung 3.13):

P(NL)2ω = − neae3

2m2(ω20 − 4ω2)(ω2

0 − ω2)2· ε2

ω(z) =: −d · ε2ω(z) (4.10)

Mit der Phasenfehlanpassung (“phase mismatch”) ∆k

∆k = 2kω − k2ω =2ω

c(n(ω)− n(2ω)) (4.11)

ergibt sich damit:

∂ε2ω

∂z=

2iω

n(2ω)

õ0

ε0

· d · ε2ω(z) · ei∆kz (4.12)

Die Anwachsrate des 2ω-Feldes hangt uber die Materialkonstanten n(2ω),d und ∆k vom angelegten Feld εω, der Fundamentalen ab. Außerdem be-sitzt es eine Oszilation im Ort.

24

4.2 Intensitatsbetrachtungen

Fur die weitere Betrachtung soll angenommen werden, dass die Erzeu-gung der zweiten Harmonischen ein sehr ineffizienter Effekt ist, der nursehr wenig Energie aus der usrprunglichen Welle aufnimmt. Dann gilt:

ε2ω(z) ≈ ε2

ω(0) =: ε2ω = const. (4.13)

L

gT(0)

gT(L)

g2T(L)

z

Abbildung 4.1: Ein Feld der Frequenz ω erzeugt in ei-nem Korper der Lange L ein Feld der Frequenz 2ω.

Dann kann Gleichung 4.12 durch Integration gelost werden, und manerhalt:

ε2ω(L) =iω

n(ω)

õ0

ε0

dε2ω(0)L · ei∆kL

2sin(∆kL

2)

∆kL2

(4.14)

Fur die Intensitaten Iω bzw. I2ω gilt:

Iω,2ω =n(ω, 2ω)

2

√ε0

µ0

|εω,2ω|2 (4.15)

Anmerkung:

Im Vakuum (n = 1) gilt:√

µ0ε0≈ 377 Ω Daraus folgt:

I/ Wm2≈ n

754· (ε/ V

m) ⇔ ε/ V

m≈

√754 · I/ W

m2

25

Hier nun ein paar Zahlenbeispiele, um die Großenordnungen zu verdeutlichen:

Lichtquelle Intensitat FeldstarkeSonne ≈ 1 kW/m2 (Solarkonstante) ≈ 1000 V/mSchwacher Laser ≈ 10 GW/m2 ≈ 2, 7 MV/mStarker Laser ≈ 1024 W/m2 ≈ 2, 7 · 1013 V/m

Zum Vergleich: In aktuellen Beschleunigern werden Feldstarken der GroßenordnungMV/m erreicht. Diese ist jedoch durch die Uberschlagsspannung begrenzt.

Stellt man Gleichung 4.15 nach der jeweiligen Intensitat um, so erhaltman:

I2ω(L) = 2

(µ0

ε0

)3/2ω2d2

n2(ω)n(2ω)I2ω(0)L2 sin2(∆kL

2)(

∆kL2

)2 (4.16)

L

I2T

Lc

I ~ sin²(L ))k2

Abbildung 4.2: Intensitat der zweiten Harmonischenin Abhangigkeit der Lange L des Festkorpers beieiner nicht verschwindenden Phasenfehlanpassung.Die Lange Lc heißt Koharenzlange.

Der Grund, dass bei bestimmten Probenabmessungen bei Verlange-rung der Probe die Intensitat der zweiten Harmonischen sinkt, liegt in derGroße ∆k. Diese beschreibt die Differenz der Wellenvektoren der Wellenmit der Kreisfrequenz ω und 2ω, und damit eine Differenz in der Phasen-geschwindigkeit.

An jedem Ort L′ erzeugt die eingestrahlte Welle mit der Frequenz ωeine Welle mit der Frequenz 2ω und der selben Phase. Am Ort L′+ 1

2Lc wird

auch eine Welle mit der Frequenz 2ω erzeugt, nur dass diese zu der ersten

26

genau um π phasenverschoben ist und sie daher ausloscht. (Abbildung4.3)

L’ L’ + Le

1

2

z z

Abbildung 4.3: Am Ort L′ erzeugt die Fundamenta-le (durchgezogen) eine Welle der Frequenz 2ω mitder selben Phase (gestrichelt). Am Ort L′ + 1

2Lc hat

die Fundamentale jedoch aufgrund der unterschiedli-chen Phasengeschwindigkeiten eine um π verschobe-ne Phase zur zweiten harmonischen. Deshalb hat auchdie an diesem Ort erzeugt zweite Harmonische einenPhasenunterschied von π zu der zuerst erzeugten, esfindet Ausloschung statt.

Beispiel:

• Nd-Yag-Laser: λ = 1, 064 µm, λ2 = 532 nm

• Kristalliner Quarz: n(ω) = n(λ) = 1, 534, n(2ω) = n(λ2 ) = 1, 547

∆k =4π

λ·∆n → Lc =

λ

2∆n=

532 nm0, 013

= 41 µm

27

4.3 Wirkungsgrad der zweite-Harmonische-Erzeugung und nichtlinearoptischer Koef-fizient

Den Wirkungsgrad der Erzeugung der zweiten Harmonischen (Auch kurzSHG: “Second Harmonics Generation”) konnen wir definieren als:

ηSHG :=I2ω(L)

Iω

∝ ω2 · d2 · I(0)L2 sin2(∆kL2

)(∆kL

2

)2 (4.17)

Gelange es, die Phasenfehlanpassung verschwinden zu lassen, also∆k → 0, so wurde der oszillierende Term gegen 1 konvergieren:

sin2(∆kL2

)

(∆kL2 )

2 −−−→∆k→0

1 (4.18)

Die Intensitat der zweiten harmonischen geht also quadratisch sowohlmit der Intensitat I2ω der eingestrahlten Welle als auch mit der Lange Ldes Korpers. (Abbildung 4.4)

IT L

I2T I

2T

Abbildung 4.4: Intensitat der zweiten harmoni-schen bei verschwindender Phasenfehlanpassung inAbhangigkeit von der Lange der Probe sowie der In-tensitat der eingestrahlten Welle

28

Fur die Polarisation galt (Gleichung 3.13):

P(NL)2ω = − neae3

2m2(ω20 − 4ω2)(ω2

0 − ω2)2

︸ ︷︷ ︸d

· ε2ω(z) (4.19)

Fur den nichtlinearoptischen Koeffizienten d soll nun die Großenord-nung abgeschatzt werden. Dafur werden die einzelnen Anteile untersucht:

• ω0:

Die eingestrahlte Frequenz ω0 sollte so liegen, dass das untersuchteMaterial transparent ist, also keine Bandlucke im betrachteten Fre-quenzbereich besitzt. Sichtbares Licht hat eine Wellenlange in derGroßenordnung 1 µm. Das entspricht einer Energie von ca. 1 eV(1, 2 µm=1 eV, 600 nm=2 eV) Die Bandlucke sollte also moglichstgroßer als 3 eV sein. Außerdem darf das Material nicht zentrosym-metrisch sein. Ein Beispiel ist Quartz: Er besitzt eine Bandlucke von6 eV. Das entspricht einer Frequenz von ω0 = c0

λ≈ 1016 Hz. Zum Ver-

gleich: sichtbares Licht hat eine Frequenz von 1015 Hz (λ = 1 µm).

Fur einen nichtresonanten Prozess ((4)ω2 ¿ ω20) gilt:

d ≈ neae3

2m2ω60

(4.20)

• a

Um die Großenordnung des Parameters a abzuschatzen, soll hierkurz ein einfaches Modell entwickelt werden: Um das Minimum r0

herum kann das Potential in eine Taylorreihe entwickelt werden:

V (r) = −V0

2+

V0

r20

(r − r0)2 − V0

r30

(r − r0)3 + · · · (4.21)

Die auf das Elektron wirkende Kraft ist dann:

F (x) = −dV

dr= −2

V0

r20

x− 3v0

r30︸︷︷︸

a ·m

x2 + · · · (4.22)

Mit einer typischen Potentialtiefe von 5 eV, einer Gitterkonstante(∼=mittlere Auslenkung des Elektrons) von 3 A und der Ruhemassedes Elektronens ergibt sich:

a ≈ 1042 s−2m−1

29

Die Elektronendichte in Metallen betragt ungefahr:

ne ≈ 3 · 1022 c−2m = 3 · 1028 m−2 (4.23)

Damit ergibt sich fur den nichtlinearoptischen Koeffizienten:

d ≈ 10−22 As

V2

In Abbildung 4.5 sind die nichtlinearen Koeffizienten fur verschiedeneMaterialien und Kristallrichtungen angegeben.

Der Nachweis der zweiten Harmonischen gelang zuerst P.A. Frankenet al. 1. Das wesentlich anschaulichere Experiment fuhrten jedoch Makeret al durch 2 (Abbildung 4.6):

Ein Quarzkristall wird von einem Rubin-Laser durchstrahlt. Hinterdem Kristall befindet sich ein Blaufilter, der nur die zweite Harmonische,nicht jedch den anregenden Strahl hindurchlasst. Danach folgt ein Photo-multiplier und ein Szintillator zum Messen der Intensitaten. Dreht mannun den Kristall um eine Achse senkrecht zum Strahl, so entsteht bei Auf-tragung der Intensitat uber dem Drehwinkel ein symmetrisches Kamm-Muster, die sogenannten “Maker-Fringes” (Abbildung 4.7).

4.4 Phasenanpassung

Die Erzeugung der zweiten Harmonischen ist außerst ineffizient. EineLosungsmoglichkeit dieses Problems ist die sogenannte Phasenanpas-sung. Man spricht von Phasenanpassung, wenn die Phasenfehlanpassungverschwindet, also:

∆k =2ω

c(n(2ω)− n(ω))

!= 0 (4.24)

Der hafigste Ansatz, dies zu erreichen, ist die Winkelphasenanpassung(“angle phase matching”) in doppelbrechenden Materialien. Deshalb folgthier eine kurze Wiederholung der Doppelbrechung:

1P.A. Franken, A.E.Hill, C.W. Peters und G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961)2P. D. Maker, R. W. Terhune, M. Nisenhoff und C. M. Savage, Phys. Rev. Lett. 8, 21

(1962).

30

Abbildung 4.5: Representative GroßenordnungenNichtlinearer Koeffiezienten verschiedener Materiali-en

4.4.1 Doppelbrechung in einachsigen Kristallen

Tritt ein Strahl in einen doppelbrechenden Kristall ein, so wird er inzwei Strahlen aufgespalten: Den ordentlichen und den außerordentlichenStrahl. Im ordentlichen Strahl ist das E-Feld senkrecht zu der Ebene po-larisiert, die durch die Ausbreitungsrichtung und die Kristallachse aufge-

31

Quarzkristall BlaufilterPhotomultiplier +

Szintillator

T

T

2T 2T

Abbildung 4.6: Schematischer Aufbau des Experi-ments von Maker et al. Siehe Text

spannt wird. Im außerordentlichen Strahl ist das E-Feld parallel zu dieserEbene polarisiert. (Abbildung 4.8)

Fur beide Strahlen lasst sich ein Brechungsindex angeben:

• no = nordentlich(ω) fur den ordentlichen Strahl, unabhangig vom Win-kel zwischen Einfallsrichtung und optischer Achse des Kristalls Θ

• ne = naußerordentlich(ω, Θ) fur den außerordentlichen Strahl, abhangigvon Θ:

1

n2e(ω, Θ)

=cos2(Θ)

n2o(ω)

+sin2(Θ)

n2e(ω)

(4.25)

ne(ω) ist hierbei der außerordentliche Brechungsindex bei Einfallsenkrecht zur optischen Achse. Beim Einfall in Richtung der opti-schen Achse sind die beiden Brechungsindizes gleich.

Damit lassen sich nun zwei Falle unterscheiden: Der des positiv ein-achsigen, sowie des negativ einachsigen doppelbrechenden Kristalls.

4.4.2 Positiv einachsiger Kristall

Fur den positiv einachsigen Kristall gilt:

ne(ω) > no(ω) (4.26)

32

Abbildung 4.7: Aus der Originalarbeit von Maker etal.

In Abbildung 4.9 sind die ordentlichen Brechungsindizes fur die Fre-quenzen ω und 2ω sowie der außerordentliche Brechungsindex fur die Fre-quenz ω in Abhangigkeit vom Winkel Θ in ein Polardiagramm eingezeich-net. Die Bedingung fur Phasenanpassung ist gegeben, wenn die Einfalls-richtung der im Diagramm mit k gekennzeichneten entspricht. Dann er-zeugt der außerordentliche Strahl einen phasenangepassten ordentlichenStrahl mit der doppelten Frequenz. Das bedeutet, dass Fundamentale undzweite Harmonische senkrecht zueinander polarisiert sind. In Formelnausgedruckt:

no(2ω) = ne(ω, Θ) (4.27)

sin2 Θ =

1n2

o(ω)− 1

n2o(2ω)

1n2

o(ω)− 1

n2e(ω)

(4.28)

Um das zu ermoglichen, muss außerdem gelten (Abbildung 4.10):

ne(ω) ≥ no(2ω) (4.29)

33

Doppelbrechender Kristall

Einfallender Strahl ordentlicher Strahl

außerordentlicher Strahloptisch

e Achse

1

Abbildung 4.8: Doppelbrechung in einem Kristall,schematisch

optische Achse

1

n ( , )e T 1n ( )o T

n (2 )o T

k

Abbildung 4.9: Phasenanpassung in einem positiveinachsigen Kristall

Ein klassischer positiv einachsiger Kristall ist zum Beispiel das Quarz.

4.4.3 Negativ einachsiger Kristall

Im negativ einachsigen Kristall gilt:

ne(ω) < no(ω) (4.30)

34

n

TT 2T

n ( )e T

n ( )o T

Abbildung 4.10: Ordentlicher und außerordentlicherBrechungsindex in Abhangigkeit von der Frequenzfur Phasenanpassung im positiv einachsigen doppel-brechenden Kristall

optische Achse

1

n (2 , )e T 1

n ( )o T

n (2 )o Tk

Abbildung 4.11: Phasenanpassung in einem positiveinachsigen Kristall

Das Polardiagramm fur Phasenanpassung in diesem Fall ist in Abbil-dung 4.11 gezeigt. In diesem Fall erzeugt der ordentliche Strahl mit derFrequenz ω die zweite Harmonische als außerordentlichen Strahl. Es folgt

35

eine ahnliche Beziehung fur den Winkel Θ:

sin2 Θ =

1n2

o(ω)− 1

n2o(2ω)

1n2

e(ω)− 1

n2o(ω)

(4.31)

Außerdem muss gelten:ne(sω) ≤ no(ω) (4.32)

Ein Beispiel fur einen negativ einachsigen Kristall ist BBO (Beta-Barium-Borid). Fur eine Verdopplung von λ = 496 nm auf λ

2= 248 nm sind

die Brechungsindizes:

no(496 nm) = 1, 6778 no(248 nm) = 1, 7802

ne(496 nm) = 1, 5572 ne(248 nm) = 1, 6271

Da ne(248 nm) < no(496 nm), ist dieses Material phasenanpassbar. Es folgtfur den Winkel, bei dem Phasenanpassung erfolgt:

Θ = 53, 03

4.4.4 Anwendungsgrenzen

Generell benotigen Materialien fur die SHG einige Eigenschaften: d solltemoglichst groß sein; Phasenanpassung sollte moglich sein; Das Materialsollte sowohl bei ω als auch bei 2ω transparent sein. Es gibt jedoch nochein paar weitere Beschrankungen, was die Ausmaße des Kristalls betrifft.Diese werden hier im folgenden kurz angerissen.

Raumlicher Walk-off

Im phasenangepassten Material werden sich die Fundamentale und diezweite harmonische aufgrund der Doppelbrechung in unterschiedlicheRichtungen ausbreiten. Daher wird die zweite Harmonische nur auf einerbestimmten Lange verstarkt (Abbildung 4.12). Diesen Effekt nennt manraumlichen Walk-off.

Der Walk-off-Winkel δ errechnet sich zu:

tan δ =(n2

o − n2e) tan Θ

n2e + n2

o tan2 Θy (4.33)

36

optische Achse

Fundamentale T

2T

1

*

maximal sinnvolle

Länge LWO

a

Abbildung 4.12: Raumlicher Walk-off, schematisch fureinen negativ einachsigen Kristall: Die Fundamentale(ω) mit der Breite a und die zweite Harmonische (2ω)breiten sich in unterschiedliche Richtungen aus. Dieerzeugte zweite Harmonische wird nur auf der LangeLWO verstarkt.

Da dieser Winkel meist klein ist, gilt fur die Walk-off-Lange:

lWO ≈ a

δ(4.34)

Eine Verlangerung des Kristalls resultiert nicht mehr in einer Inten-sitatsteigerung, sondern nur noch in einer Verbreiterung des Strahls derzweiten Harmonischen.

Akzeptanzwinkel

Der einfallende, gebundelte Strahl hat eine endliche Apertur. Die auße-ren Bereiche der Fundamentalen sind daher nicht mehr phasenangepasst.Damit sie trotzdem noch einen Beitrag liefern, sollte der Kristall zu kurzfur Ausloschung durch Phasenfehlanpassung sein (Abbildung 4.13). DieseBedingung lautet in Formeln:

∆k · la = k · la ·∆Θ (4.35)

37

laoptische Achse

)11

Abbildung 4.13: Akzeptanzwinkel, schematisch; SieheText

Damit folgt fur den Akzeptanzwinkel des Kristalls, bei dem nochVerstarkung der zweiten Harmonischen auftritt:

∆Θ =λω/la

n2o(ω) [n−2

e (2ω)− n−2o (2ω)] sin 2Θ

(4.36)

Zeitlicher Walk-off

In phasenangepassten Materialien sind zwar die Phasengeschwindigkei-ten der Fundametalen und der zweiten Harmonischen identisch, nicht je-doch die Gruppengeschwindigkeiten vg. Das fuhrt dazu, dass bei kurz-en Pulsen (τPuls . ps) die Fundamentale der anfangs erzeugten zweitenHarmonischen davonlauft und sie nach einer gewissen Lange nicht mehrverstarkt.

Fur die Laufzeiten gilt:

tω,2ω =lZW

vg(ω, 2ω)(4.37)

Der Laufzeitunterschied ergibt sich damit zu:

∆t = t2ω − tω = lZW · 1

vg(2ω)− 1

vg(ω)(4.38)

38

lZW

T

2T

Abbildung 4.14: Zeitlicher Walk-off, schematisch. Einkurzer Puls lauft auf der Lange lZW der erzeugtenzweiten Harmonischen davon und tragt danach nichtmehr zur Verstarkung bei.

Um den zeitlichen Walk-off zu vermeiden muss nun gelten:

∆t ≤ τPuls (4.39)

Damit folgt fur die Walk-off-Lange:

lZW ≤ τPuls

1vg(2ω)

− 1vg(ω)

(4.40)

Eine Verlangerung des Kristalls fuhrt dann nicht mehr zu einerVerstarkung der Intensitat der zweiten Harmonischen, nur noch zu einerVerlangerung des erzeugten Pulses.

Unkritische Phasenanpassung - noncritical phasematching

Der raumliche Walk-off kann vermieden werden, wenn es gelingt, Pha-senanpassung bei einem Einfallswinkel von Θ = 90 zu erreichen. Dies istjedoch nur moglich, wenn folgende Bedingung erfullt ist:

ne(ω) = no(2ω) positiv einachsig (4.41)no(ω) = ne(2ω) negativ einachsig

39

Kapitel 5

Drei-Wellen-Mischung

Nichtlinear-

optisches

Medium

gT1

gT1

gT3

gT2

gT2

Abbildung 5.1: Dreiwellenmischung

Der grundlegende Sachverhalt der Drei-Wellen ist in Abbildung 5.1dargestellt: Zwei elektromagnetische Wellen ε der Frequenzen ω1 und ω2

werden in ein nichtlinear-optisches Medium eingestrahlt. Darin wird eineelektromagnetische Welle mit der Frequenz ω3 erzeugt.

Die eingestrahlte Welle hat die Form (Ausbreitung in z-Richtung, inx-Richtung polarisiert):

E(z, t) =1

2

[ε1(z) · e−i(ω1t−k1z) + c.c.

]+

1

2

[ε2(z) · e−i(ω2t−k2z) + c.c.

](5.1)

40

Dabei gilt fur die Wellenzahl k:

kj =n(ωj) ·ωj

cmit j = 1, 2, 3 (5.2)

Als Ansatz wird nun wieder das Modell des anharmonisch gebunde-nen Elektrons genutzt und die Schwingungsgleichung aufgestellt:

x + ω20x + ax2 =

e

mE(z, t) (5.3)

Die Rechnung verlauft nun analog zu der zur Frequenzverdopplungund soll hier nicht noch einmal in der Ausfuhrlicheit hingeschrieben wer-den. Die Vorgehensweise ist wieder folgende:

• Storungsrechnung fur den harmonischen Oszillator

• Durch den quadratischen Ter ergeben sich gemischte Terme in denFrequenzen

• Diese sind Produkte von Exponentialtermen

• Die Frequenzen als Argumente Der Exponentialterme werden ad-diert bzw. subtrahiert.

Damit ergibt sich eine Losung der Form

x ∼ e−i(ω1+ω2)t + e−i(ω1−ω2)t + c.c. (5.4)

Das bedeutet das Felder mit Frequenzen ω3 = ω1 ± ω2 erzeugt werden.Durch gewahlte Phasenanpassung kann auch nur eines der beiden Felderausgewahlt werden.

5.1 MANLEY-ROWE-Relation

Im Folgenden soll zunachst nur die Summenfrequenzerzeugung betrach-tet werden. Die Berechnungen kann man unter Beachtung der jeweiligenvorzeichen auch fur die Erzeugung der Differenzfrequenz anwenden.

41

Die Welle mit der Summenfrequenz hat die Form:

E3 =[ε3(z)e−i(ω3t−kez) + c.c.

](5.5)

Fur drei Felder im Kristall nimmt die Grundgleichung der linearen Op-tik (Gleichung 3.16) folgende Form an:

∂2E3

∂t2− n(ω3)

c2

∂2E3

∂t2= µ0

∂2

∂t2

(P

(NL)1 + P

(NL)2

)(5.6)

Hierbei ist P(NL)1 ∝ E1 und P

(NL)2 ∝ E2. Wendet man nun noch die SVEA

an, so bekommt man ein System aus drei Gleichungen:

dε1

dz=

iω1

n(ω1)

õ0

ε0

· d · ε∗2 ε3 · e−i∆kz

dε2

dz=

iω2

n(ω2)

õ0

ε0

· d · ε∗1 ε3 · e−i∆kz

dε3

dz=

iω3

n(ω3)

õ0

ε0

· d · ε1 ε2 · e+i∆kz

Mit ∆k = k1 + k2 − k3

(5.7)

(5.8)

(5.9)

(5.10)

Offensichtlich sind alle drei Wellen miteinander gekoppelt.

Will man nun die Intensitaten betrachten, benotigt man das Betrags-quadtrat der jeweiligen Feldstarken. Fur die Ableitungen gilt jedoch:

d|εi|2dz

=dεi

dzε∗i +

dε∗idz

εi (i = 1, 2, 3) (5.11)

Multipliziert man nun 5.7 mit ε∗1, 5.8 mit ε∗2 sowie 5.9 mit ε∗3 und ad-diert jeweils das komplex konjugierte dazu, so erhalt man folgende dreiGleichungen:

1

ω1

n(ω1)

√ε0

µ0

(dε1

dzε∗1 +

dε∗1dz

ε1

)= d · (

i ε∗2ε3ε∗1 e−i∆kz − i ε2ε

∗3ε1 ei∆kz

)

(5.12)1

ω2

n(ω2)

√ε0

µ0

(dε2

dzε∗2 +

dε∗2dz

ε2

)= d · (

i ε∗1ε3ε∗2 e−i∆kz − i ε1ε

∗3ε2 ei∆kz

)

(5.13)1

ω3

n(ω3)

√ε0

µ0

(dε3

dzε∗3 +

dε∗3dz

ε3

)= d · (

i ε1ε2ε∗3 ei∆kz − i ε∗1ε

∗2ε3 e−i∆kz

)

(5.14)

42

Identifiziert man nun die drei rechten Seiten miteinander und fuhrteinen zusatzlichen Faktor 1

2ein, so erhalt man dadurch die MANLEY-

ROWE-Relation:

1

ω1

d

dz

(n(ω1)

√ε0

µ0

|ε1|2)

=1

ω2

d

dz

(n(ω2)

√ε0

µ0

|ε2|2)

= − 1

ω3

d

dz

(n(ω3)

√ε0

µ0

|ε3|2)

(5.15)

Um diese Gleichungen interpretieren zu konnen, werden die einzelnenTerme in einer etwas anderen Form aufgeschrieben:

1

2n(ωi)

√ε0

µ0

|εi|2 =1

2ε0εr|εi|2 · 1√

µ0ε0εr

(5.16)

Hierbei wurde die Relation n =√

εr benutzt. Der erste Faktor stellt of-fensichtlich eine Energiedichte dar, wahrend der zweite Term die Licht-geschwindigkeit im Medium ist. Das Produkt der beiden ist offenbar eineEnergiestromdichte, also eine Intensitat. Fur die Intensitat einer elektro-magnetischen Welle gilt aber bei quantenmechanischer Betrachtung (Mitder Photonendichte n):

I = n · ~ ·ω · c (5.17)

Damit kann man Gleichung 5.15 einfach schreiben als:

dn1

dz=

dn2

dz= −dn3

dz(5.18)

Oder mit der Photonenzahl in einem gegebenen Volumen (N = n ·V ):

dN1

dz=

dN2

dz= −dN3

dz(5.19)

Diese Gleichung ist einfach zu interpretieren: Offensichtlich wird ent-lang der z-Achse ein ω3-Photon aus einem ω1-Photon und einem ω2-Photon erzeugt.

43

5.1.1 Frequenzverdopplung und Effizienz

Anmerkung: Frequenzverdopplung ist kein Spezialfall der Drei-Wellen-Mischung1. Fur die SHG bekommen die Gleichungen 5.7 bis 5.9 die Form:

dεω

dz=

iω

n(ω)

õ0

ε0

· d · ε∗ωε2ω ei∆kz (5.20)

dε2ω

dz=

iω

n(2ω)

õ0

ε0

· d · ε2ω ei∆kz (5.21)

Mit ∆k = 2kω − k2ω (5.22)

Daraus folgt die MANLEY-ROWE-Relation fur die SHG:

1

ω

d

dz

(n(ω)

√ε0

µ0

|εω|2)

= −21

2ω

d

dz

(n(2ω)

√ε0

µ0

|ε2ω|)

(5.23)

Die Herleitung der Ausbreitungsgleichung fur SHG ist etwas langlichund kann z.B. im Mills nachgelesen werden. Ein wesentlicher Ansatz da-bei ist die Einfuhrung einer effektiven Lange l in Gleichung 5.21:

dε2ω

dz= i

ω

n(2ω)

õ0

ε0

dεω

︸ ︷︷ ︸Einheit: 1/Lange

· εω ei∆kz (5.24)

⇒ 1

l=

ω

n(2ω)

õ0

ε0

dεω(0) (5.25)

Daraus folgt nach langerer Rechnung die Ausbreitungsgleichung furdie zweite Harmonische (bei perfekter Phasenanpassung):

ε2ω(z) = i εω(0) tanh(z

l

)(5.26)

(Siehe Abbildung 5.2)

Fur den Wirkungsgrad gilt demnach:

ηSHG = |ε2ω |2|εω |2 = tanh2

(zl

) −−−→zl¿1

z2

l2∝ d2 εω(0)2 z2 (5.27)

1Siehe auch Milonny&Eberly

44

zl

| |g2T

| (0)|gT

Abbildung 5.2: Feldstarke der zweiten Harmonischenin Abhangigkeit der z-Position. Bei z = l hatdie erzeugte Feldstarke ca. 76% der eingestrahltenFeldstarke erreicht.

Fur sehr große effektive Langen l, entsprechend sehr kleinen Effizienzend, erhalt man die schon fruher abgeleitete Abhangigkeit von z2.

Bei sehr großen Langen gilt:

ηSHG −−−→z→inf

1 (5.28)

Das bedeutet, dass in einem genugend langen Kristall jedes eingestrahltePhoton der Frequenz ω im Verhaltnis 2:1 in ein Photon der Frequenz 2ωumgewandelt wird.

Die Lange l liegt typischerweise im Bereich cm. Die Intensitat frequenz-verdoppelter Photonen hangt proportional von der Starke des eingestrahl-ten Feldes εω(0) ab. Diese ist im Allgemeinen durch die Zerstorschwelledes benutzten Materials begrenzt.

45

Kapitel 6

Nichtlineare Suszeptibilitaten,Nichtlineare Materialien undpraktische Aspekte

6.1 MILLER’sche Regel

Zunachst noch einmal eine kurze Wiederholung. Es galt fur den un-gedampften Oszillator (Gleichung 1.36):

χ(ω) =ω2

p

ω20 − ω2

(6.1)

χ(2ω) =ω2

p

ω20 − 4ω2

(6.2)

Mit der Plasmafrequenz (Gleichung 1.37):

ω2p =

e2ne

ε0me

(6.3)

Fur die SHG galt (Gleichung 4.16):

I2ω(L) = 2

(µ0

ε0

)3/2ω2d2

n2(ω)n(2ω)I2ω(0)L2 sin2(∆kL

2)(

∆kL2

)2 (6.4)

Mit dem nichtlinear optischen Koeffizienten (Gleichung 4.19):

d =neae3

2m2(ω20 − 4ω2)(ω2

0 − ω2)2(6.5)

46

Damit kann man den Koeffizienten schreiben als:

d =meaε3

0

2n2ee

3χ2(ω) χ(2ω) (6.6)

Oder:

d =meaε3

0

2n2ee

3

(n2(ω)− 1

)2 (n2(2ω)− 1

)(6.7)

Daraus folgt direkt die MILLER’sche Regel: Große lineare Suszeptibi-litaten erzeugen große nichtlineare Koefizienten.

6.2 Symmetrien

Es wird nun eine neue Notation ahnlich Gleichung 1.3 eingefuhrt, in derdie Nichtlineare Polarisation linear von den beiden eingestrahlten Feldernsowie von einer Suszeptibilitat zweiter Ordnung abhangt. Fur die Sum-menfrequenzerzeugung (0 = −ω3 + ω1 + ω2) ergibt sich:

P (NL)(ω3) = ε0χ(2)(−ω3, ω1, ω2) · ε(ω1)ε(ω2) (6.8)

Beziehungsweise fur die Differenzfrequenzerzeugung (ω2 = ω3 − ω1):

P (NL)(ω2) = ε0χ(2)(−ω2,−ω1, ω3) · ε∗(ω1)ε(ω3) (6.9)

Zuerst steht das erzeugte Feld mit negativem Vorzeichen, danach die ein-gestrahlten Felder mit positivem Vorzeichen bei Vernichtung und negati-vem Vorzeichung bei Erzeugung. Dabei gilt:

ε(−ωi) = ε∗(ωi) (6.10)

Außerdem gilt z.B. fur Differenzfrequenzerzeugung:

P (NL)(ω2) = 2d · ε∗(ω1)ε(ω3) (6.11)

Das bedeutet:d =

1

2ε0χ

(2) (6.12)

47

Hier noch eine kurze Einheiten- und Großenbetrachtung:

[d]

=AsV2

[εo] =AsVm

⇒ [χ] =AsV2

· VmAs

=mV

d ≈ 10−22 AsV2

⇒ χ(2) ≈ 10−22 AsV2

· 28.85 · 10−12

VmAs

≈ 10−11 mV

= 10pmV

In der Literatur findet man auch oft Werte in esu-Einheiten. Die Umrechnung erfolgt infolgender Weise:

χ(SI) =4π

3 · 104χ(esu)

Des Weiteren soll nun auch noch der Tensorcharakter der Suszeptibi-litat berucksichtigt werden:

P(NL)i (ω3) = ε0 χijk εi(ω1)εj(ω2) (6.13)

Die i,j,k bezeichnen dabei jeweils eine der drei Raumkomponenten derVektoren, außerdem gilt hier die EINSTEIN’sche Summenkonvention. DerTensor χ hat demnach 27 Komponenten. Es sind allerdings noch einigeSymmetrie-Eigenschaften anwendbar, die die Komponentenzahl reduzie-ren konnen.

6.2.1 Permutationssymmetrie

Da die Nummerierung der eingestrahlten Felder willkurlich ist, konnender zweite und dritte Index vertauscht werden:

χijk(−ωA, ωB, ωC) = χijk(−ωA, ωB, ωC) (6.14)→ χijk = χikj (6.15)

Durch die Permutationssymmetrie wird die Anzahl der Komponenten derSuszeptibilitat auf 18 gesenkt.

6.2.2 KLEINMANN-Symmetrie

Die KLEINMANN-Symmetrie geht von transparenten Materialien aus, indenen χ sehr wenig von der Wellenlange, aber sehr stark von der Richtung

48

abhangt. Das bedeutet, dass der Wert von χijk fur jede Permutation von i,j und k der selbe ist, also:

χijk = χikj = χjik = χjki = χkij = χkji (6.16)

Die KLEINMANN-Symmetrie beinhaltet die Permutationssymmetrie be-reits. Die Anzahl unabhangiger Komponenten betragt bei dieser Symme-trie nur noch 10.

Diese beiden Symmetrien sollen nun am Beispiel der SHG angewendetwerden. Fur den nichlinear optischen Koeffizienten galt:

dijk =1

2ε0 χijk (6.17)

Mit der Permutationssymmetrie gilt:

dijk(−2ω, ω, ω) = dikj(−2ω, ω, ω) (6.18)

Schreibt man nun Gleichung 6.13 in Matrixform auf, so erhalt man:

Px(2ω)Py(2ω)Pz(2ω)

=

d11 d12 d13 d14 d15 d16

d21 d22 d23 d24 d25 d26

d31 d32 d33 d34 d35 d36

E2x(ω)

E2y(ω)

E2z (ω)

2Ey(ω)Ez(ω)2Ez(ω)Ex(ω)2Ex(ω)Ey(ω)

(6.19)

Dabei wurde die Notation von VOIGT, bei der die letzten beiden Indi-zes zu einem zusammengefasst werden. Das ist moglich, da sie ja ver-tauschbar sind. Der Zusammenhang zwischen der normalen und derVOIGT’schen Indizierung ist:

dijk = diλ mit λ =

j j = k

9− (j + k) j 6= k(6.20)

Die KLEINMANN-Symmetrie identifiziert nun noch Elemente dieser 3×6-Matrix miteinander, z.B.:

d16 = d112 = d121 = d211 = d21 (6.21)

Die daraus resultierende Gleichung mit 10 unabhangigen Komponenten(fett) hat nun die Form:

49

Px(2ω)Py(2ω)Pz(2ω)

=

d11 d12 d13 d14 d15 d16

d16 d22 d23 d24 d14 d12

d15 d24 d33 d23 d13 d14

E2x(ω)

E2y(ω)

E2z (ω)

2Ey(ω)Ez(ω)2Ez(ω)Ex(ω)2Ex(ω)Ey(ω)

(6.22)

6.2.3 Kristallsymmetrie

Eine weitere Reduktion der Komponentenzahl ist durch die Anwendungdes NEUMANN’schen Prinzips moglich. Dieses besagt, dass eine Kristal-leigenschaft mindestens die Symmetrie des Kristalls aufweisen muss. Jehoher die Symmetriegruppe des Kristalls ist, desto hoher muss auch dieder Suszeptibilitat sein. Dafur hier ein Beispiel: Lithiumniobat (LiNbO3)ist ein haufig fur die SHG benutztes Material. Es hat die Symmetrie derPunktgruppe 3m. Der Suszeptibilitatstensor zweiter Stufe wird dann:

diλ =

0 0 0 0 d31 −d22

−d22 d22 0 d31 0 0d31 d31 d33 0 0 0

(6.23)

In Abbildung 6.1 sind die Beziehungen fur weitere Punktgruppen ange-geben.

6.2.4 Tensorkomponenten und Phasenanpassung

Fur den einfallenden Strahl kann man zwei Winkel festlegen: θ bezeich-net den Winkel zwischen dem Wellenvektor k und der optischen Achse(z-Achse). Φ bezeichnet den Winkel zwischen k und der x-z-Ebene. Wirbetrachten nun LiNbO3 mit Phasenanpassung Typ I (E(2ω) ‖ E(ω)).

Zunachst soll der Spezialfall Φ = 0 betrachtet werden, dass heißt dieeinfallende Welle ist in der x-z-Ebene polarisiert (Abbildung 6.2).

Fur die nichtlineare Polarisation bei der SHG galt (Gleichung 4.19):

P (NL) = d ε2 (6.24)

50

Abbildung 6.1: Struktur der Koeffizientenmatrix ver-schiedener Symmetrieklassen. Punkte bezeichnenverschwindende Komponenten; Vierecke bezeich-nen unter KLEINMANN-Symmetrie verschwindendeKomponenten; Verbundene Symbole bezeichnen Ko-effizienten mit gleichem Wert, allerdings hat das of-fene Symbol das umgekehrte Vorzeichn des geschlos-senen Symbols. Gestrichelte Verbindungen gelten nurunter KLEINMANN-Symmetrie. Aus: Boyd

Das einfallende Feld hat die Form:

E = ε

cos θ0

sin θ

(6.25)

Dann gilt fur die Polarisation in x-Richtung:

Px = P · cos θ = 2d31εxεz − 2d22εxεy (6.26)

Der zweite Term verschwindet, und nach Division durch cos θ erhalt maneinen Ausdruck fur die gesamte nichtlineare Polarisation:

P (NL) = 2d31 sin θ ε2 (6.27)→ d = 2d31 sin θ (6.28)

51

x

zOptische Achse

k

E22

Abbildung 6.2: Einfallender, in der x-z-Ebene polari-sierter Strahl

Misst man also in dieser Weise den nichtlinearen Koeffizienten fur dieSHG, so kann man daraus eine Komponente des Tensors errechnen.

x

z

k

y

E2

M

Optische Achse

Abbildung 6.3: Einfallender Strahl mit Φ 6= 0

Fur den allgemeinen Fall (Φ 6= 0; Abbildung 6.3) gilt fur Phasenanpas-sung Typ I:

d = 2d31 sin θ − d22 cos θ sin 3Φ (6.29)

Fur Phasenanpassung Typ II (E(2ω) ⊥ E(ω)) gilt:

d = d22 cos2 θ cos 3Φ (6.30)

52

Man wahlt also im Allgemeinen die Phasenanpassung, die das großered liefert.

6.3 SHG mit GAUSS’schen Strahlen

z

z=0

L

NLO

LA

SE

R

b

Abbildung 6.4: Ein Laserstrahl wird mit einer mittle-ren Fokuslange b in einen nichtlinear-optischen Kris-tall (NLO) der Lange L fokussiert.

Im allgemeinen besteht ein Laserstrahl, der in ein nichtlinear-optischesMedium fokussiert wird, nicht komplett aus ebenen Wellen. Die Annahmeebener Wellen gilt nur auf einer “Halbwertslange” b um den Fokus herum(Abbildung 6.4). Die Halbwertslange ist definiert als:

I(b) =I(0)

2(6.31)

Je nach Lange L des NLO-Kristalls muss nun ein anderes Wechselwir-kungsverhalten berucksichtigt werden.

6.3.1 Schwache Fokussierung

Bei schwacher Fokussierung gilt b À L. In diesem Fall wird der Kristalldurch im Allgemeinen ebene Wellen durchstrahlt. Es gilt der bis jetzt be-

53

handelte, einfache Fall:

P2ω ∝ L2 sin2(

∆kL2

)(

∆kL2

) P 2ω (6.32)

6.3.2 Starke Fokussierung

Bei starker Fokussierung gilt b ¿ L. Bei einem sehr starken, harten Fokustritt am Nullpunkt ein Phasensprung um π auf (“Gouy-Phase”). Das wirktsich bei hoheren NL-Prozessen immer starker auf. Mit der Phasenanpas-sung

∆k = 2kω − k2ω (6.33)gilt fur die nichtlineare Polarisation (Abbildung 6.5):

P2ω ∝

0 ∆k ≤ 0

πbe−b∆k2 P 2

ω ∆k > 0(6.34)

P2T

b k)0 2

Abbildung 6.5: Nichtlineare Polarisation in Abhangig-keit vom Produkt der Phasenfehlanpassung und derHalbwertslange.

Diesen Effekt kann man anschaulich durch die Wellenvektoren be-grunden (Abbildung 6.6). Bei negativer Phasenfehlanpassung kann kei-ne Impulserhaltung gewahrleistet werden. Bei positiver Phasenfehlanpas-sung kann je nach Geometrie des Strahls allerdings genau Phasenanpas-sung erfolgen.

54

a) b)

)k>0 )k 0#

k2T

kT

kT

k2T

kT

kT k2T

kT k

T

Abbildung 6.6: Mogliche Lage der Wellenvektorenvon Fundamentaler und zweiter Harmonischer bei a)positiver und b) negativer Phasenfehlanpassung

6.4 Messung ultrakurzer Pulse - Autokorrelation

Die zweite Harmonische kann verwendet werden, um die Lange ultrakur-zer Pulse (∼ 10−15 s) zu messen.

6.4.1 Interferometrische Autokorrelation

Interferometrische Autokorrelation 1. Ordnung

Bei der interferometrischen Autokorrelation 1. Ordnung wird der zu mes-sende Puls durch ein Michelson-Interferometer geleitet. Ein schematischerAufbau ist in Abbildung 6.7 abgebildet, ebenso wie das an der Diode an-kommende Signal. Der eingestrahlte Puls hat eine Halbwertsbreite τL

1.Fur die Verzogerung gilt (mit der Lichtgeschwindigkeit c):

τ =L2 − L1

c(6.35)

1Die Halbwertsbreite ist unterschiedlich bei Betrachtung von Intensitaten beziehungs-weise Felder. Es gilt τl,Intensitat =

√2τl,Feld

55

L1

L2a) b)

0t

I

J

JL

I(t) I(t- )J

ST

S1

S2

D

Abbildung 6.7: a) Versuchsaufbau zur Interferome-trischen Autokorrelation 1. Ordnung (Michelson-Interferometer). Einfallendes Licht wird durch denStrahlteiler (ST) in zwei Teilstrahlen aufgeteilt. Die-se werden an zwei Spiegeln (S1, S2) reflektiert undam Strahlteiler wieder zu einem Strahl zusammenge-fasst, der zeitaufgelost in der Photodiode (D) detek-tiert wird. Ein Spiegel (Hier: S2) ist dabei beweglichmontiert. b) Intensitatssignal an der Photodiode furτ À τL. Bedeutung der Formelzeichen siehe Text

Fur die gesamte, an der Diode ankommende Intensitat S gilt:

Sω(τ) =

∫Iges(t, τ)dt ∝

∫(E(t) + E(t− τ))2 dt

∝∫

I(t)dt +

∫E(t) ·E(t− τ)dt (6.36)

I(t) bezeichnet hierbei die eingestrahlte Intensitat (I(t) ∝ E2(t)).

Uber Sω kann man demnach nicht die gesamte Pulslange messen, son-dern nur seine Koharenzlange, die im Allgemeinen kurzer ist.

Interferometrische Autokorrelation 2. Ordnung

Fur die interferometrische Autokorrelation 2. Ordnung wird dasMichelson-Interferometer erweitert (Abbildung 6.8).

56

L1

L2

ST

S1

S2

D

L

NLO

FT

Abbildung 6.8: Versuchsaufbau fur die interferometri-sche Autokorrelation 2. Ordnung: In das Michelson-Interferometer wird noch eine Linse eingefugt, die dasLicht in ein nichtlinear optisches Medium fokussiert.Darin wird die zweite Harmonische erzeugt. Im da-hinter liegenden Filter wird die Fundamentale absor-biert, sodass das Signal an der Photodiode nur aus derzweiten Harmonischen besteht.

Fur die auf der Diode ankommende Gesamtintensitat gilt dann:

S2ω(τ) =

∫I2ω(t, τ)dt ∝

∫E2

2ω(t, τ)dt (6.37)

Aus z.B. Gleichung 4.16 folgt dann:

S2ω(τ) ∝∫

(Eω(t) + Eω(t− τ))4 (6.38)

Das bedeutet, dass in der Gesamtintensitat insgesamt 5 Terme auftauchen,von denen nur einer die Autokorrelation beschreibt. In Bereichen ohneUberlapp (τ À τL) gilt:

S2ω(inf) ∝ 2I2ω ∝ 2E4

ω (6.39)

Dies stellt praktisch eine Verschiebung der gesamten S(τ)-Kurve dar. ImBereich des Uberlapps (τ ∼ τL) gehen in die Kurve neben der konstantenVerschiebung modifizierte Interferenzen sowohl von Eω als auch von E2ω

und die Intensitatsautokorrelation ein. Ein Beispiel einer solchen Kurveist in Abbildung 6.9 abgebildet. Diese Kurven sind im Allgemeinen sehrschwer zu interpretieren.

57

Abbildung 6.9: Ein-Schuss Interferometrische Auto-korrelation mit SHG. Bei einem angenommenen Pulsder Form sech2 entsprache diese Messung einer zeitli-chen Puls-Halbwertsbreite von 8 fs.

6.4.2 Untergrundfreie Intensitatsautokorrelation

Der Versuchsaufbau fur die Untergrundfreie Intensitatsautokorrelation istin Abbildung 6.10 gezeigt. Fur das ankommende Feld gilt dann:

E2ω ∝ E(t) ·E(t− τ) (6.40)

Fur das gesamte Signal gilt dann:

S2ω(τ) =

∫I2ω(t, τ)dt ∝

∫|Eω(t) ·Eω(t− τ)|2 ∝

∫Iω(t) · Iω(t− τ)dt

(6.41)Dies ist das reine Autokorrelationssignal, aus dem nun direkt eine Aus-sage uber die Halbwertsbreite des Pulses getroffen werden kann. Es kannjedoch nichts uber die Form des Pulses ausgesagt werden. Ein Beispiel fureine Messung ist in Abbildung 6.11 dargestellt.

58

ST

S1

S2

D

L

NLO

F

Abbildung 6.10: Versuchsaufbau zur Untergrundfrei-en Intensitatsautokorrelation. Die beiden Spiegel sindnun Umlenkspiegel, sodass die beiden Teilstrahlenerst im nichtlinearoptischen Medium interferierenkonnen. Auf diese Weise wird Licht nur in signifikan-ter Menge in Richtung des Detektors gebeugt, wennauf beiden Seiten gleichzeitig ein Signal vorhandenist. Außerdem wird wiederum die Fundamentale vordem Detektor durch einen Filter geblockt

6.5 Quasi-Phasenanpassung

Um die Intensitat der SHG zu steigern, gibt es neben der normalen Pha-senanpassung auch die Quasi-Phasenanpassung (QPM, Quasi Phase Mat-ching). Nach der Koharenzlange lc/2 ist die Fundamentale der zuerst er-zeugten zweiten harmonischen um π/2 phasenversetzt. Andert sich andieser Stelle nun das Vorzeichen von d, so entspricht das einem Phasn-sprung der neu erzeugten zweiten Hamonischen um π. Dadurch verstarktdie neu erzeugte zweite Harmonische nun die zuerst Erzeugte, anstatt sieauszuloschen. Der Intensitatsgang ist zusammen mit dem fur den phasen-angepassten und den unangepassten Fall in Abbildung 6.12 dargestellt.Ein Beispiel fur die praktische Realisierung von Quasi-Phasenanpassungist in Abbildung 6.13 gezeigt.

59

Abbildung 6.11: Messung der UntergrundfreienIntensitatsautokorrelation. Je nach angenommenerForm des Pulses betragt die zeitliche Halbwertsbrei-te 18 fs (sech2-Profil) oder 19 fs (GAUSS-Profil).

I2T

z

Phasenangepasst

0 LcLc

2

QPM

Unangepasst

Abbildung 6.12: Intensitatsgang bei Quasi-Phasenanpassung im Vergleich zum phasenange-passten und unangepassten Fall. Bei den dicken,gestrichelten Linien findet ein Vorzeichenwechsel in dstatt.

60

Abbildung 6.13: Struktur eines Quasi-phasenangepassten LiTaO3-Kristalls fur die SHG.

61

Kapitel 7

Parametrische Verstarkung

7.1 Grundlagen

In Abbildung 7.1 ist ein Experiment zur Differenzfrequenzerzeugung dar-gestellt. Fur diesen Prozess lautet die MANLEY-ROWE-Relation:

Nichtlinear-

optisches

Medium

Pumpe: T3T3

Idler: =T2 T T3 – 1

Signal: T1 T1

z

Abbildung 7.1: Differenzfrequenzerzeugung

1

ω1

d

dz

(n(ω1)

√ε0

µ0

|ε1|2)

=1

ω2

d

dz

(n(ω2)

√ε0

µ0

|ε2|2)

=− 1

ω3

d

dz

(n(ω3)

√ε0

µ0

|ε3|2)

(7.1)

62

Die Abnahme in der Pumpe (ω3) speist sowohl das Signal (ω1) als auchden Idler (ω2). Diesen Prozess nennt man Parametrische Verstarkung.

Des weiteren soll noch die Non Depleted Pump Approximation (NDP)gelten: Die Intensitat der Pumpwelle ist wesentlich großer als die des Si-gnals und des Idlers:

I3 À I1, I2 (7.2)

Das bedeutet, dass die Feldstarke der Pumpe in z-Richtung annaherndkonstant ist. Unter der weiteren Annahme der Phasenanpassung gilt nun:

dε1

dz= i

[ω1

n(ω1)

√ε0

µ0

dε3(0)

]ε∗2 = i

√ω1

ω2

b1ε∗2 (7.3)

dε2

dz= −i

[ω2

n(ω2)

√ε0

µ0

dε∗3(0)

]ε1 = −i

√ω2

ω1

b∗2ε1 (7.4)

(7.5)

Mit:

bi :=

(ω1ω2

n(ωi)

µ0

ε0

) 12

d ε3(0) i = 1, 2 (7.6)

Differenziert man diese beiden Gleichungen noch einmal und setzt ein, soerhalt man:

d2ε1

dz= K2ε1 ;

d2ε2

udz= K2ε2 (7.7)

Mit:

K =

(ω1ω2

n(ω1)n(ω2)

µ0

ε0

) 12

d |ε3(0)| (7.8)

Die Einheit von K ist m−1.

Die Anfangsbedingungen fur diese Differenzialgleichung lauten:

ε3(z) ≈ const. > 0 (7.9)ε1(0) 6= 0 ; ε2(0) = 0 (7.10)

Die Losungen fur die Felder lauten dann:

ε1(z) = ε1(0) cosh(K · z)

ε2(z) = i

√ω2

ω1

ε∗1(0) sinh(K · z)

(7.11)

(7.12)

63

Bzw. fur die Intensitaten:

Iω1(z) = Iω1(0) cosh2(K · z) Signal

Iω2(z) =ω2

ω1

Iω1(0) sinh2(K · z) Idler

(7.13)

(7.14)

Der Verlauf der Intensitten ist in Abbildung 7.2 gezeigt.

I

z

I (0)T1

IT2

IT1

Abbildung 7.2: Verlauf der Intensitaten von Signalund Idler in Abhangigkeit der durchstrahlten Dicke.

7.2 Drei Beispiele

7.2.1 Lithiumniobat - LiNbO3

Der nichtlineare Koeffizient hat die Großenordnung d = 4 · 10−23 AsV2 . Als

Pumplaser soll ein NdYAG-Laser1 dienen. Dieser hat eine Wellenlangevon λ3 = 1, 06 µm. Damit soll ein frequenzverdoppelter Strahl verstarktwerden. Damit gilt fur die Wellenlangen: λ1 = λ2 = 2λ3 = 2, 12 µm. DieBrechungsindizes in LiNbO3 sind n(ω1) = n(ω2) ≈ n(ω3) = 1, 5. Der Koef-

fizient K hat dann einen Wert von K = 2 · 10−4 ·√

I3(0)W/cm2 cm−1. Typische

1In einem NdYAG-Laser dient ein mit Neodym dotierter Yttrium-Aluminium-Granat-Kristall (Y3Al5O12) als optisch aktives Medium.

64

Pumpintensitaten sind IPump ≈ 100 MWcm2 = 108 W

cm2 . Damit ergibt sich ein Kvon ≈ 2/cm.

In einem Kristall von 2 cm gilt also K · z ≈ 4. Damit erreicht dieVerstarkung einen Wert von Iω1 (2 cm)

Iω1 (0)≈ cosh2(4) ≈ 1

2e8 ≈ 1500.

7.2.2 Optical Parametric Chirped Puls Amplification - OP-CPA

Der Prozess der Optical Parametric Chirped Puls Amplification verbin-det die Methode der CPA (Chirped Puls Amplification) mit der Para-metrischen Verstarkung. Er dient dazu, ultrakurze Pulse sehr stark zuverstarken. Das Prinzip ist vereinfacht in Abbildung 7.3 dargestellt.

Signal

Strecker

Pumpe

NLO

Kompressor

Abbildung 7.3: Schematische Anordnung zur OPCPA(Siehe Text)

Ein ultrakurzer Signalpuls (≈ fs) wird in einer Gitteranordnung (“Stre-cker”) aufgeweitet (“chirped”, ≈ ns). Er besteht effektiv aus den Pulsenaller vorhandenen Teilfrequenzen, die einzeln immer noch genauso kurzwie der Ausgangspuls sind. Dieser verlangerte Puls wird dann zusammenmit der Pumpwelle in den NLO-Kristall (zum Beispiel BBO) eingekoppeltund uber den Prozess der Parametrischen Verstarkung verstarkt. Der Id-ler wird hierbei zum Beispiel uber eine passende Phasen(fehl)anpassungunterdruckt. Danach wird das verstarkte Signal mittels einer Gitteranord-

65

nung (“Kompressor”) ahnlich dem Strecker wieder komprimiert, sodassam Ende ein ultrakurzer, energieintensiver Puls entsteht.

Der Vorteil liegt hier darin, dass die Pumpwelle uber eine lange-re Zeit Energie in das Signal ubertragen kann. Außerdem kann dieZerstorschwelle der Komponenten umgangen werden. Lediglich dieZerstorschwelle des auskoppelnden Halbspiegels stellt noch einen be-grenzenden Faktor dar.

7.2.3 Optischer Parametrischer Oszillator - OPO

Das Prinzip des Optischen Parametrischen Oszilators ist in Abbildung 7.4gezeigt. Uber den Winkel des NLO-Kristalls kann man eine Frequenz

Laser

S1 S2NLO

Abbildung 7.4: Optischer Parametrischer Oszillator.(Siehe Text)

wahlen, fur die Phasenanpassung gilt. Sobald ein passendes Photon ausder Fluoreszenz erscheint, wird es verstarkt. Uber die Eigenschaften derbeiden Spiegel (S1, S2) kann man dann die passende Mode auswahlen.Damit hat man praktisch einen durchstimmbaren Laser.

66

Kapitel 8

Prozesse dritter Ordnung

8.1 Dritte Harmonische und 4-Wellen-Mischung

Bis jetzt wurde der Fall betrachtet, dass zwei einfallende Welleneine dritte erzeugen, die Dreiwellenmischung. Datunter fallen dieSHG (Pumpe + Pumpe → SH), und die Summen- bzw. Differenz-frequenzerzeugung (Pumpe + Signal → Idler).

Bei Betrachtung der zentrosymmetrischer als auch nicht zentrosymme-trischer Materialien (Kapitel 2) erkennt man, das in jedem Medium einePolarisation dritter Ordnung existiert. Diese tritt naturlich im Allgemei-nen erst bei großen Auslenkungen des Elektrons aus der Ruhelage, unddamit bei großen Feldstarken auf.

Die Polarisation dritter Ordnung hat zunachst trivialerweise die Form:

P (NL)(ωi) = e ne mvx(3)(ωi) (8.1)

Mit der Betrachtung uber nichtzentrosymmetrische Medien (Abschnitt2.2, Gleichung 2.25) kann man schreiben:

P(NL)i (ωA) = ε0 χijkl(ωA, ωB, ωC , ωD) εj(ωB)εk(ωC)εl(ωD) (8.2)

Dies ist die Nichtlineare Polarisation fur die Vierwellenmischung. Da-bei bezeichnet jedes der i, j, k, l eine beliebige der drei Raumrichtungen,wahrend die A,B,C,D eine Permutation der vier beteiligten Felder sind.(Vgl. auch Abschnitt 6.2)

67

Beispiele fur 4-Wellenmischung sind:

• Summenfrequenzerzeugung:

ω4 = ω1 + ω2 + ω3

• Dritte Harmonische:ω4 = 3ω

Dafur lautet die Polarisation:

P (NL)(3ω, z) =1

4ε0 χ(−3ω, ω, ω, ω) ε3(ω, z) (8.3)

• Entartete 4-Wellen-Mischung:

ω4 = ω + ω − ω

In diesem Fall lautet die Polarisation:

P (NL)(ω, z) =3

4ε0 χ(−ω, ω,−ω, ω) ε2(ω, z)ε∗(ω, z) (8.4)

Woher kommen die verschiedenen Vorfaktoren? Dafur berachten wirden Fall, dass alle drei eingestrahlten Felder gleich und in x-Richtung po-larisiert sind. Dann gilt fur die Polarisation in x-Richtung:

P (NL)x (αω, z, t) = ε0 χxxxxE

3(ω, z, t) Mit α ∈ −1,−3 (8.5)

Mit dem eingestrahlten Feld

E(ω, z, t) =1

2

[ε(ω, z) e−i(ωt−kωz) + c.c.

](8.6)

folgt:

E3(ω, z, t) =1

8

[ε3(ω, z) e−3i(ωt−kωz) + c.c.

+3ε2(ω, z)ε∗(ω, z) e−i(ωt−kωz) + c.c.]

(8.7)

Außerdem gilt fur die nichtlineare Polarisation dritter Ordnung:

P (NL)x =

1

2

[P (NL)(3ω, z) e−3iωtei(k1+k2+k3)z + c.c.

+P (NL)(ω, z) e−iωtei(k1−k2+k3)z + c.c.]

(8.8)

68

Setzt man nun Gleichung 8.7 in Gleichung 8.5 ein und identifiziert dieTerme mit denen in Gleichung 8.8, so erhalt man die nichtlinearen Polari-sationen 3. Ordnung fur die Dritte Harmonische bzw. die entartete Vier-wellenmischung:

P (NL)(3ω, z) =1

4ε0 χ(−3ω, ω, ω, ω) ε3(ω, z)

P (NL)(ω, z) =3

4ε0 χ(−ω, ω,−ω, ω) ε2(ω, z)ε∗(ω, z)

(8.9)

(8.10)

Setzt man diese Polarisation in die Grundgleichung der nichtlinearenOptik ein, so erhalt man unter Anwendung der SVEA:

dε(3ω)

dz=

3iω

8cn(3ω)χ(3)(3ω) ε3(ω) ei∆kz (8.11)

Mit:∆k = 3kω − k3ω =

3ω

c[n(ω)− n(3ω)] (8.12)

Die Losung dieser Gleichung erfolgt wie bei der SHG (Integrieren, qua-drieren), und man erhalt unter der NDP-Annahme:

I3ω(L) =9ω2

16ε20c

4n(ω)3n(3ω)

∣∣χ(3)(3ω)∣∣2 I3

ω(0) L2 sin2(

∆kL2

)(

∆kL2

)2 (8.13)

Das bedeutet, dass die erzeugte Intensitat der dritten Harmonischen mitder dritten Potenz von der Ausgangsintensitat abhangt (Abbildung 8.1).

8.2 Phasenanpassung

Analog der SHG ist wieder wunschenswert, ∆k verschwinden zu lassen:

∆k = 3kω − k3ω = kω,1 + kω,2 + kω,3 − k3ω!= 0 (8.14)

8.2.1 Nichtkollineare Phasenanpassung

Eine Moglichkeit, dies zu erreichen, liegt darin, nicht kollineare Strahlenzu benutzen. Dies ist in Abbildung 8.2 veranschaulicht.

69

ln I3T

ln IT

1

3

Abbildung 8.1: Intensitat der dritten Harmonischen inAbhangigkeit der Intensitat der Fundamentalen

a)

k3T

kT,1

kT,2 k

T,3

b)

I3T

IT

IT

NLO

Abbildung 8.2: a) Mogliche Anordnung der Funda-mentalen fur Phasenanpassung bei Erzeugung derdritten Harmonischen. b) Praktische Realisierung(schematisch) von Phasenanpassung bei Erzeugungder dritten Harmonischen

8.2.2 Kollineare Phasenanpassung

Bei kollinearer Phasenanpassung muss gelten:

n(ω)!= n(3ω) (8.15)

70

Dies ist auch mit doppelbrechenden Kristallen nicht mehr zu erreichen.Daher muss zwischen ω und 3ω eine Resonanz liegen (Vergleiche Abbil-dung 1.7). Um dies fur verschiedene Wellenlangen realisiern zu konnen,arbeitet man mit Gasgemischen. (Abbildung 8.3) Seien f1 und f2 die An-

T0

1

T 3T

n (1 T)

n (2 T)

U( )T

Abbildung 8.3: Realteil der Brechungsindizes zweierverschiedener Gase fur kollineare Phasenanpassungmittels Gasgemischen

teile der beiden Gase (f1 + f2 = 1) und n1(ω) und n2(ω) ihre Brechungsin-dizes, so gilt:

n(ω) = f1n1(ω) + f2n2(ω) (8.16)n(3ω) = f1n1(3ω) + f2n2(3ω) (8.17)

Damit erhalt man fur das Mischungsverhaltnis fur Phasenanpassung:

f1

f2

=n2(3ω)− n2(ω)

n1(ω)− n1(3ω)(8.18)

8.3 Zweiphotonenresonanzen

Genaueres zu Zweiphotonenresonanzen kann z.B. im Boyd nachgelesenwerden. Hier soll der Prozess nur kurz beschrieben werden. Man kanndie Erzeugung der dritten harmonischen als Ubergang uber zwei virtuel-le Zustande in einen realen oder virtuellen Zustand ansehen (Abbildung

71

g

l

m

n

T

T

T

3T

Grundzustand

virtuelle Zustände

realer oder virtueller Zustand

Abbildung 8.4: Zustandsdiagramm fur die Erzeugungder dritten Harmonischen. Ist m ein realer Zustand, sotritt Zweiphotonenresonanz auf.

8.4). Die nichtlineare Suszeptibilitat dritter Ordnung lautet dann in quan-tenmechanischer Betrachung:

χ(−3ω, ω, ω, ω) =ne

ε0~3

∑

l,m,n

µglµlmµmnµng ·Almn (8.19)

Die µαβ bezeichnen dabei die Dipolmomente zwischen den beidenZustanden, Almn ist ein Resonanzterm, der bei Vernachlassigung derDampfungsterme folgende Form annimmt:

Almn1

(ωlg − 3ω)(ωmg − 2ω)(ωng − ω)+

1

(ωlg + ω)(ωmg − 2ω)(ωng − ω)(8.20)

Ist m nun kein virtueller, sondern ein realer Zustand, so wird der Termωmg − 2ω sehr klein und der A sehr groß, da bei einem realen Zustand dieDampfung sehr klein wird. Virtuelle Zustande haben hingegen eine großeDampfung1.

1Ware l ein realer Zustand, so wurden sich Elektronen darin sammeln und es wurdestatt der dritten Harmonischen verstarkt entartete Vierwellenmiscung auftreten.

72

8.4 Vier-Wellen-Mischung

Der Prozess der Vierwellenmischung ist in Abbildung 8.5 abgebildet. Erkann anschaulich so erklart werden: Die beiden Pumpwelle bilden einestehende Welle im Medium aus, was in einem “Polarisationsgitter” resul-tiert. An dieser periodischen Polarisationsfunktion wird der eingestrahlteProbestrahl als Signal abgebeugt.

NLO

Pumpe

Pumpe

Probe

Signal

Abbildung 8.5: Veranschaulichung der Vierwellenmi-schung: Die beiden Pumpstrahlen erzeugen ein “Po-larisationsgitter”, an dem der Probenstrahl gebeugtwird.

Die nichtlineare Polarisation fur die Vierwellenmischung hatte dieForm (Gleichung 8.10):

P (NL)(ω, z) =3

4ε0 χ(−ω, ω,−ω, ω) ε2(ω, z)ε∗(ω, z) (8.21)

Setzt man diese Polarisation in die Grudngleichung der NLO (Gleichung3.16) ein, so erhalt man:

∇2ε +n2

0

c2ω2 · ε = −3

4

χ(3)

c2·ω2|ε(ω)|2ε(ω) (8.22)

n0 ist hierbei der Brechungsindex bei der Frequenz ω. Umgestellt folgt dar-aus:

∇2ε +ω2

c2

(n2

0 +3

4χ(3) · |ε(ω)|2

)· ε(ω) = 0 (8.23)

73

Offenbar stellt der Term in Klammern hier einen neuen Brechungsindexdar, fur den gilt:

n2 = n20 +

3

4χ(3) · |ε(ω)|2 =: 1 + χL + χNL (8.24)

Anders ausgedruckt gilt:

n = n0 ·√

1 +χNL

n20

χNL¿n20≈ n0 ·

(1 +

1

2

χNL

n20

)(8.25)

Mit der Definition der Intensitat

Iω =1

2ε0c|ε(ω)|2 (8.26)

folgt fur die nichtlineare Suszeptibilitat:

χNL =3

2

χ(3)I

ε0c(8.27)

Damit folgt fur den Brechungsindex:

n ≈ n0 +3

4

1

ε0c0

χ(3) I =: n0 + n2I (8.28)

Damit folgt fur den Intensitatsabhangigen Teil des Brechungsindex n2:

n2 =3

4

1

ε0c0

χ(3) (8.29)

Nun noch eine kurze Einheitenbetrachtung: Aus Gleichung 8.10 folgtfur die Einheit von χ(3):

[χ(3)

]=

[P (NL)

]

[ε0] · [ε3]=

As ·Vm ·m3

m2 ·As ·V3=

m2

V2(8.30)

Aus Gleichung 8.28 folgt fur die Einheit von n2:

[n2] =1

[I]=

m2

W(8.31)

74

8.5 Selbstfokussierung

8.5.1 Grundlagen

Mit dem intensitatsabhangigen Brechungsindex kann nun der Effekt derSebstfokussierung behandelt werden. Zunachst eine qualitative Beschrei-bung: In Bereichen hoher Intensitat ist auch der Brechungsindex hoher.Nach der klassischen Optik werden aber Lichtstrahlen immer zum optischdichteren Medium hin gebrochen. Bei einem Strahl mit GAUSS’schem Pro-fil wird also immer mehr Licht zum Zentrum des Strahls hingebrochenund es kommt zur Selbstfokussierung. Dieser Sachverhalt ist in Abbildung8.6 veranschaulicht.

a)

r

I,n

0 n=1

I(r)

n(r)

b)

a

Abbildung 8.6: a) Intensitatsprofil eines realen Strahlsund zugehoriges Brechungsindexprofil (schematisch);b) Verlauf der Halbwertsbreite des Strahles mit Selbst-fokussierung (schematisch)

Fur eine quantitative Beschreibung gehen wir von der Wellengleichungim isotropen Medium (Gleichung 1.21) aus:

∇2E − n2

c2

∂2E

∂t2= 0 (8.32)

Fur den intensitatsabhangige Brechungsindex gilt:

n2 = (n0 + n2I)2 ≈ n20 + 2n0n2I (8.33)

75

Den Nabla-Operator kann man schreiben als:

∇2 = ∇2⊥

︸︷︷︸Transversaler Anteil

+ 2ik∂

∂z+

∂2

∂z2︸ ︷︷ ︸Longitudinaler Anteil (verschwindet bei SVEA)

(8.34)

Zusammen mit dem Feld

E =1

2

[ε e−i(ωt−kωz) + c.c.

](8.35)

wird dann aus Gleichung 8.32 unter Annahme konstanter Intensitat(∂I

∂t= 0):

0 = ∇2⊥ε + 2ikω

∂ε

∂z− k2

ω +n2

0ω2

c2ε +

2ω2n0n2I

c2· ε (8.36)

Mit n0ωc≡ kω wird daraus:

∇2⊥ε + 2ikω

∂ε

∂z+ 2k2

ω

n2

n0

I · ε = 0 (8.37)

Der erste Term sorgt hier fur eine Aufweitung des Strahls durch Beu-gung. Wenn der Strahl auf den Radius a eingeschnurt ist, so wird er andiesem Radius gebeugt. Die Großenordnung dieses Terms ist:

∇2⊥ε ≈ 1

a2ε (8.38)

Dieser Term arbeitet gegen den dritten Term, der die Selbstfokussierungbeschreibt. Ein Gleichgewicht stellt sich also ein, wenn beide Terme un-gefahr die selbe Große erreichen. Dies bedeutet:

1

a2≈ 2k2

ω

n2

n0

I (8.39)

Mit der Definition der Leistung P = πIa2 erkennt man, dass die Leistungder einzige Parameter ist. Es existiert also eine kritische Laserleistung furdie Selbstfokussierung2:

Pcrit = πn0

2k2ωns

kω= 2πλ=

n0λ2

8πn2

(8.40)

2In der Literatur findet man in der Literatur verschiedene Vorfaktoren, es gilt jedochPcrit ∝ n0λ2

n2.

76

8.5.2 Alternative Herleitung

Man kann auch eine alternaive, klassische Herleitung anwenden, die einahnliches Ergebnis liefert. Eine Skizze dazu ist in Abbildung 8.7 gezeigt.Fur die Brechung wird in die klassische Brechungsformel der Intensitats-

"

$

*Beugung

*Brechung

Abbildung 8.7: Skizze zur klassischen Herleitung.Gleichgewicht liegt vor, wenn der BeugungswinkelδBeug und der Brechungswinkel δBrech gleich groß sind.

abhangige Brechungsindex eingesetzt:

sin α

sin β=

n0 + n2I

n0

= 1 +n2

n0

I (8.41)

Des weiteren gilt mit α = 90:

sin α

sin β=

1

sin(π2− δBrech)

(8.42)

Es gilt aber auch:

sin(π

2− δBrech) = sin

π

2cos δBrech − cos

π

2sin δBrech = cos δBrech (8.43)

Fur kleine Brechungswinkel gilt:

cos δBrech ≈ 1− δ2Brech

2(8.44)

77

Daraus folgt:

1 +n2

n0

I ≈ 1 +δ2Brech

2(8.45)

Und:δ2Brech ≈

2n2I

n0

(8.46)

Fur die Beugung gilt naherungsweise:

δBeug ≈ λ

2a(8.47)

Also:

δ2Beug ≈

λ2

4a2(8.48)

Fur das Gleichgewicht gilt nun:

δ2Beug = δ2

Brech (8.49)

Also:λ2

4a2=

2n2I

n0

(8.50)

Daraus folgt fur die kritische Leistung:

Pcrit = πIa2 =πλ2n0

8n2

(8.51)

Dies ist bis auf einen Faktor von π2 das selbe Ergebnis wie oben.

Hier nun ein paar Zahlenbeispiele:

• Quarz: n2 ≈ 2 · 10−16 cm2

W , n0 = 1, 5. Bei einer Wellenlange λ = 800 nm ergibt sicheine kritische Leistung von:

Pcrit ≈ 1, 5 · 0, 64 · 10−8 cm2

25 · 2 · 10−16 cm2

W

≈ 2 · 106 W

• Luft: n2 ≈ 3 · 10−19 cm2

W . n0 = 1, λ = 800 nm:

Pcrit ≈ 0, 64 · 10−8 cm2

25 · 3 · 10−19 cm2

W

≈ 109 W

78

P0

w0

zf

Abbildung 8.8: Katastrophale Selbstfokussierung:Nach der Lange zf ist der Strahl mit Anfangsdurch-messer w0 und Leistung P0 auf den Radius Null fo-kussiert.

8.5.3 Katastrophale Selbstfokussierung

Als katastrophale Selbstfokussierung bezeichnet man konvergierendeSelbstfokussierung, die bei Leistungen großer als Pcrit auftritt. Nach ei-ner Lange zf hatte der Strahl theoretisch einen beliebig kleinen Radiusund damit eine beliebig große Energiedichte. Die genaue Herleitung furdie Lange zf ist im Shen (S. 307ff) zu finden. Hier soll nur das Ergebnisnotiert werden:

zf =n0πw2

0

λ·(

P0

Pcrit

− 1

)−Halb

(8.52)

(Variablen siehe auch Abbildung 8.8)

8.6 Selbstphasenmodulation

Wie in Abschnitt 1.3 schon kurz behandelt, verandert sich durch einenveranderlichen Brechungsindex auch das Spektrum und damit die zeitli-che Form eines Pulses (Abbildung 8.9). Dies soll nun in diesem Abschnittmittels des intensitatsabhangigen Brechungsindex naher behandelt wer-den.

79

zeitlicher

Verlauf

Spektrum

I

I

I

It

T

t

T

NLOn = n + n I0 2

z0 z

Abbildung 8.9: Ein GAUSS-formiger Puls propagiertdurch ein NLO-Medium. Nach der Lange z − z0 hatsich sowohl seine zeitliche Form als auch sein Spek-trum durch selbstphasenmodulation stark verandert.

Fur die einfallende Strahlung gilt die Wellengleichung:

Ein(z0, t) = E0(t) ei(ωt−knz0) (8.53)

Dabei gilt in dem umgebenden Gas n = 1. Nach der Propagation durchdas NLO-Medium hat die Welle die Form:

Eout(z, t) = E0(t) ei(ωt−kn0z−kn2Iz) =: E0(t) φ(t) (8.54)

Die Zeitabhangigkeit von φ(t) kommt dabei neben dem expliziten Termωt aus der zeitabhangigen Intensitat I(t). Damit ergibt sich eine effektiveWellenzahl:

ωeff =dφ

dt= ω − kz

dn

dt= ω − kzn2

dI

dt(8.55)

Dies bedeutet, dass sich die effektive Frequenz des Lichtes uber die Zeitandert. Dies ist in Abbildung 8.10 dargestellt.

Wenn Licht durch ein Medium mit nicht vernachlassigbarer Inten-sitatsabhangigkeit propagiert, andert es sowohl seine

• Raumliche Struktur (Selbstfokussierung) als auch seine

• Zeitliche Struktur (Selbstphasenmodulation)

80

t

Teff

T

Blau

Rot

a) b)I

T

ein

aus

Abbildung 8.10: a) Zeitlicher Verlauf der effektivernFrequenz ωeff bei Selbstphasenmodulation; b) Ein-und Ausgangsspektrum (schematisch)

81

Kapitel 9

Multiphotonenprozesse undFeldionisation

9.1 Zweiphotonenabsorption

Zunachst soll noch einmal die Zweiphotonenabsorption behandelt wer-den. Das Niveauschema zur Zweiphotonenabsorption ist in Abbildung9.1 dargestellt. Die Nichtlineare Polarisation hat die Form:

g

m,n

a

T

T

Abbildung 9.1: Energieniveauschema zur Zweiphoto-nenabsoprtion

82

P(NL)(ω) =

3

4ε0χ(−ω, ω,−ω, ω)|ε(ω)|2ε(ω) (9.1)

Mit der Suszeptibilitat:

χ ≈ 2ne

ε0~3

∑m,w

µgmµmaµanµng

(ωgm − ω)(ωag − 2ω)(ωng − ω)(9.2)

Anders ausgedruckt:

χ ≈ 1

ωag − 2ω·B (9.3)

Nahe der Resonanz 2ω ≈ ωag muss noch die Absorption berucksichtigtwerden:

ωag − 2ω → ωag − 2ω − iβag (9.4)

Dann kann man fur die Suszeptibilitat schreiben:

χ =B

ωag − 2ω − iβag

=(ωag − 2ω)B

(ωag − 2ω)2 + β2ag︸ ︷︷ ︸

χr

+iβagB

(ωag − 2ω)2 + β2ag︸ ︷︷ ︸

χi

(9.5)

Setzt man dies in Gleichung 8.12 ein, so erhalt man:

dε(ω)

dz=

3iω

8cn(ω)(χr + iχi) |ε(ω)|2ε(ω) (9.6)

Analog zu den Rechnungen zu den MANLEY-ROWE-Relationen erhaltman:

d

dz|ε(ω)|2 = − 3ω

4cn(ω)χi|ε(ω)|4 (9.7)

Anders ausgedruckt bedeutet dies:

d

dzI = −α2 I2 (9.8)

Hierbei ist die Intensitat wieder:

I =1

2ε0c|ε(ω)|2 (9.9)

Und der Zweiphotonenabsorptionskoeffizient α2 lautet:

α2 =3ωχi

2ε0c2n(ω)2(9.10)

83

Wie groß ist nun die Intensitat nach Propagation durch ein Mediumder Dicke z?. Dazu muss die Intensitatsgleichung durch Integration gelostwerden:

−I(z)∫

I(0)

dI

I2= α2z =

1

I(z)− 1

I(0)(9.11)

Daraus folgt:

I(2)(z) =I(0)

1 + α2I(0)z(9.12)

Vergleicht man dies mit dem linearen Absorptionsgesetz,

I(1) = I(0)e−α1z (9.13)

so erkennt man, dass die Absorption durch Zweiphotonenprozesseschwacher ist als die einfache Absorption (Abbildung 9.2).

I(z)

z

I (z)(1)

I (z)(2)

Abbildung 9.2: Vergleich von linearer Absorption undZweiphotonenabsorption.

9.2 Multiphotonenabsorption und Multiphoto-nenionisation

Analog zur Zweiphotonenabsorption kann man nun die Multiphotonen-absorption betrachten (Abbildung 9.3). Bei ihr werden n À 2 Photonenabsorbiert. Gleichung 9.8 erhalt dann die Form:

84

g

a

Abbildung 9.3: Vereinfachtes Energieschema der Mul-tiphotonenabsorption

dI

dz= −αnI

n (9.14)

Der Intensitatsverlauf hat dann die Form:

I(z) =I(0)

(1 + I(0)n−1

n−1αnz

) 1n−1

(9.15)

Wenn der Endzustand im Kontinuum des Atoms oder Molekulsliegt, so werden durch die Multiphotonenabsorption Elektronen aus derAtomhulle gelost. Man spricht dann von der Multiphotonenionisation.Dabei werden freie Elektronen erzeugt, die einen Beitrag zum Brechungs-index liefern. (Siehe auch Abschnitt 1.3) Dieser hat die Form:

np =

(1− ω2

p

ω2

) 12

(9.16)

Mit der Plasmafrequenz:

ω2p =

e2ne

ε0me

(9.17)

ne ist dabei die freie Elektronendichte. Im Allgemeinen ist die Plasmafre-quenz klein gegen die Frequenz des eingestrahlte Lichtes, und man kannentwickeln:

np ≈ 1− 1

2

ω2p

ω2(9.18)

85

Mit steigender Elektronendichte sinkt demnach der Brechungsindex. Dadie Ionisation mit der Intensitat korreliert, wirkt dieser Effekt der Selbstfo-kussierung entgegen (Abbildung 9.4). Fur den Brechungsindex bei Selbst-fokussierung in Gasen (n0 ≈ 1) galt:

ns = 1 + n2I (9.19)

Fur die Veranderung der Elektronendichte mit der Zeit gilt:

I(r)

np

ns

Abbildung 9.4: Ein Strahl mit GAUSS’schem Profil I(r)propagiert durch ein Gas. Dabei erniedrigt sich zumeinen der Brechungsindex durch Feldionisation. ZumAnderen steigt der Brechungsindex durch den Effektder Selbstionisation.

dne

dt= NR

(I

I0

)n

(9.20)

N bezeichnet hierbei die Atomdichte. Wenn die Stoßdauern kurz ge-genuber der Pulslange τL ist, die Rekombinationszeit jedoch viel langerist, so ergibt sich eine annahernd konstante freie Elektronendichte von:

ne ≈ NR

(I

I0

)n

τL (9.21)

Wenn sich diese beiden Einflusse gerade aufheben, so kann sich einstabiler Kanal fur den Laserstrahl bilden. Das ist der Fall, wenn:

ω2p

ω2≈ n2I ≈ NRτL

ω2

(I

I0

)n

(9.22)

86

Dies bedeutet dass es eine kritische Intensitat gibt, bei der Kanalbildungstattfindet:

Icrit =

(n2I

n0 ω2

NRτL

) 1n−1

(9.23)

In Luft und bei λ ≈ 800 nm gilt:

Icrit ≈ 4 · 1013W

cm2

Durch die Absorption im Zuge der Feldionisation ist die Reichweiteeines solchen kanalisierten Strahles recht gering. Tatsachlich bildet sichallerdings kein konstanter Kanal aus. Stattdessen oszilliert die Dicke desStrahles entlang seines Weges (Abbildung 9.5). Zunachst wird der Strahl

a

Abbildung 9.5: Ein Strahl wird durch Selbstfokussie-rung bis auf einen Radius a komprimiert, bei dem dieIntensitat hoch genug fur Feldionisation wird. Darauf-hin weitet er sich wieder auf, um sich daraufhin wie-der zu fokussieren

bis auf den kritischen Radius a, bei dem die kritische Intensitat erreichtwird, fokussiert. Durch die dann stattfindende Feldionisation wird derStrahl wieder aufgeweitet, um sich danach wieder auf den kritischen Ra-dius zu verengen. Dadurch findet signifikante Absorption nur in den ein-geengten Bereichen statt und der Strahl kann sehr viel langer propagie-ren. Ein Foto eines solchen Versuches ist in Abbildung 9.6 abgebildet. DerStrahl erreichte dabei eine Hohen von mehreren Kilometern!

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Abbildung 9.6: Versuch zur Kanalisierung an der FSUJena.

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