manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvamultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta...

7
Manganiti s ure denjem naboja: ac i dc transportna svojstva Vanja Mari´ c Fiziˇ cki odsjek, PMF, Bijeniˇ cka 32, 10 000 Zagreb Mentor: dr. sc. Tomislav Ivek Institut za fiziku, Bijeniˇ cka 46, 10 000 Zagreb (Dated: 19. sijeˇ cnja 2017.) Saˇ zetak Multiferoici su materijali koji imaju povezana elektriˇ cna i magnetska ure denja. Zanimljivi su zbog samih svojstava koja pokazuju, ali i zbog mogu´ ce tehnoloˇ ske primjene. Prouˇ cavamo manganit La1-xCaxMnO3, x =0.7, koji je potencijalni multiferoik. Mjerimo elektriˇ cni otpor i kapacitet u ras- ponu temperatura od sobne do 4.2 K. Naˇ sa mjerenja ukazala su na fazni prijelaz na 230 K. Tako der, mjerenja pokazuju frekventnu disperziju u kapacitetu na niskim temperaturama. Upu´ cujemo na dodatna mjerenja koja je potrebno napraviti da bismo saznali viˇ se o tome je li prouˇ cavani manganit multiferoik i koja mu je priroda osnovnog stanja. I. UVOD Feroici su materijali koji poprimaju spontano unutar- nje ure denje koje se moˇ ze mijenjati pomo´ cu nekog vanj- skog polja [1]. Dobro poznata fero-ure denja su feromag- netizam, feroelektricitet i feroelasticitet. Feromagneti imaju spontanu magnetizaciju, saˇ cinjenu od elektronskih spinova, koju moˇ zemo mijenjati magnetskim poljem. U feroelektriˇ cnim materijalima nalazimo spontanu polari- zaciju koju moˇ zemo mijenjati pomo´ cu elektriˇ cnog polja. U feroelastiˇ cnim materijalima nalazimo pak spontanu de- formaciju koju moˇ zemo mijenjati mehaniˇ ckim napreza- njem [1]. Feroici su od velikog interesa zbog zanimljivih svojstava koja pokazuju, ali i zbog mogu´ ce tehnoloˇ ske primjene [1]. Npr. elektriˇ cna polarizacija u feroelek- triˇ cinm materijalima i magnetizacija u feromagnetima prouˇ cavaju se za primjenu u raˇ cunalima gdje bi suprotne orijentacije polarizacije i magnetizacije mogle predstav- ljati bitove 0 i 1 [1]. Neki materijali pokazuju viˇ se fero ure denja. Materijale u kojima su razliˇ cita ure denja povezana zovemo multife- roicima [1]. U feromagnetima magnetizaciju mijenjamo magnetskim pojem, dok u feroelektriˇ cnim materijalima polarizaciju mijenjamo elektriˇ cnim poljem. U multife- roicima magnetsko polje moˇ ze mijenjati polarizaciju, a elektriˇ cno polje magnetizaciju. Multiferoici su zanimljivi iz stanoviˇ sta baziˇ cne fizike, pogotovo zato jer magnetiza- cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija, koja je polarni vektor, imaju razliˇ cita svojstva simetrije, a u multife- roicima magnetizaciju moˇ zemo mijenjati elektriˇ cnim po- ljem i polarizaciju magnetskim poljem [1]. No prouˇ cavani su i za tehnoloˇ ske primjene. Posebno zanimljivo je kon- troliranje magnetizma elektriˇ cnim poljem jer bi moglo dovesti do manjih i energetski uˇ cinkovitijih ure daja koji se temelje na magnetskim tehnologijama. [1] Manganiti su materijali kemijske formule oblika Slika 1: Perovskitna kristalna struktura manganita Re 3+ 1-x Ae 2+ x MnO 3 . Atom mangana, prikazan ˇ zutom bojom, okruˇ zen je sa ˇ sest atoma kisika, prikazanih crvenom bojom, koji tvore pravilni oktaedar. Izme du oktaedara na vrhovima kocke nalazi se, prikazana plavom bojom, mjeˇ savina trivalentnih rijetkih zemnih metala Re i divalentnih zemnoalkalijskih metala Ae. Prilago deno iz [2]. Re 3+ 1-x Ae 2+ x MnO 3 [2]. Re predstavlja rijetki zemni metal, a Ae zemnoalkalijski metal. Veliˇ cina x govori o stupnju supstitucije atoma rijetkog zemnog metala Re atomima zemnoalkalijskog metala Ae. Atom mangana u manga- nitima sadrˇ zi tri ili ˇ cetiri valentna elektrona [2]. Interes za manganite javio se u 1950-ima kada je uoˇ ceno istovre- meno postojanje razliˇ citih ure denja, a do velikog porasta interesa doˇ slo je u 1990-ima otkri´ cem kolosalnog mag- netootpora [2]. Manganiti imaju perovskitnu kristalnu strukturu [2], prikazanu na slici 1. Manganiti kemijske formule oblika La 1-x Ca x MnO 3 prouˇ cavani su od najranijih dana prouˇ cavanja manga- nita [3]. Danas je iz razliˇ citih mjerenja poznat njihov

Upload: others

Post on 31-Jan-2020

0 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstva

Vanja Maric

Fizicki odsjek, PMF, Bijenicka 32, 10 000 Zagreb

Mentor: dr. sc. Tomislav Ivek

Institut za fiziku, Bijenicka 46, 10 000 Zagreb

(Dated: 19. sijecnja 2017.)

Sazetak

Multiferoici su materijali koji imaju povezana elektricna i magnetska uredenja. Zanimljivi su zbogsamih svojstava koja pokazuju, ali i zbog moguce tehnoloske primjene. Proucavamo manganitLa1−xCaxMnO3, x = 0.7, koji je potencijalni multiferoik. Mjerimo elektricni otpor i kapacitet u ras-ponu temperatura od sobne do 4.2 K. Nasa mjerenja ukazala su na fazni prijelaz na 230 K. Takoder,mjerenja pokazuju frekventnu disperziju u kapacitetu na niskim temperaturama. Upucujemo nadodatna mjerenja koja je potrebno napraviti da bismo saznali vise o tome je li proucavani manganitmultiferoik i koja mu je priroda osnovnog stanja.

I. UVOD

Feroici su materijali koji poprimaju spontano unutar-nje uredenje koje se moze mijenjati pomocu nekog vanj-skog polja [1]. Dobro poznata fero-uredenja su feromag-netizam, feroelektricitet i feroelasticitet. Feromagnetiimaju spontanu magnetizaciju, sacinjenu od elektronskihspinova, koju mozemo mijenjati magnetskim poljem. Uferoelektricnim materijalima nalazimo spontanu polari-zaciju koju mozemo mijenjati pomocu elektricnog polja.U feroelasticnim materijalima nalazimo pak spontanu de-formaciju koju mozemo mijenjati mehanickim napreza-njem [1]. Feroici su od velikog interesa zbog zanimljivihsvojstava koja pokazuju, ali i zbog moguce tehnoloskeprimjene [1]. Npr. elektricna polarizacija u feroelek-tricinm materijalima i magnetizacija u feromagnetimaproucavaju se za primjenu u racunalima gdje bi suprotneorijentacije polarizacije i magnetizacije mogle predstav-ljati bitove 0 i 1 [1].

Neki materijali pokazuju vise fero uredenja. Materijaleu kojima su razlicita uredenja povezana zovemo multife-roicima [1]. U feromagnetima magnetizaciju mijenjamomagnetskim pojem, dok u feroelektricnim materijalimapolarizaciju mijenjamo elektricnim poljem. U multife-roicima magnetsko polje moze mijenjati polarizaciju, aelektricno polje magnetizaciju. Multiferoici su zanimljiviiz stanovista bazicne fizike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija, koja je polarnivektor, imaju razlicita svojstva simetrije, a u multife-roicima magnetizaciju mozemo mijenjati elektricnim po-ljem i polarizaciju magnetskim poljem [1]. No proucavanisu i za tehnoloske primjene. Posebno zanimljivo je kon-troliranje magnetizma elektricnim poljem jer bi moglodovesti do manjih i energetski ucinkovitijih uredaja kojise temelje na magnetskim tehnologijama. [1]

Manganiti su materijali kemijske formule oblika

Slika 1: Perovskitna kristalna struktura manganitaRe3+1−xAe2+x MnO3. Atom mangana, prikazan zutombojom, okruzen je sa sest atoma kisika, prikazanihcrvenom bojom, koji tvore pravilni oktaedar. Izmeduoktaedara na vrhovima kocke nalazi se, prikazanaplavom bojom, mjesavina trivalentnih rijetkih zemnihmetala Re i divalentnih zemnoalkalijskih metala Ae.Prilagodeno iz [2].

Re3+1−xAe2+x MnO3 [2]. Re predstavlja rijetki zemni metal,a Ae zemnoalkalijski metal. Velicina x govori o stupnjusupstitucije atoma rijetkog zemnog metala Re atomimazemnoalkalijskog metala Ae. Atom mangana u manga-nitima sadrzi tri ili cetiri valentna elektrona [2]. Interesza manganite javio se u 1950-ima kada je uoceno istovre-meno postojanje razlicitih uredenja, a do velikog porastainteresa doslo je u 1990-ima otkricem kolosalnog mag-netootpora [2]. Manganiti imaju perovskitnu kristalnustrukturu [2], prikazanu na slici 1.

Manganiti kemijske formule oblika La1−xCaxMnO3

proucavani su od najranijih dana proucavanja manga-nita [3]. Danas je iz razlicitih mjerenja poznat njihov

Page 2: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

Slika 2: Fazni dijagram manganita La1−xCaxMnO3 uovisnosti o temperaturi T i supstituiranju x. FM:feromagnetski metal, FI: feromagnetski izolator, AF:antiferomagnetizam, CAF: Canted AF, CO: uredenjenaboja. Preuzeto iz [3].

fazni dijagram, prikazan na slici 2 [3]. Fazni dijagram jedosta grub i trebalo bi ga bolje istraziti. Na faznom dija-gramu je vidljivo da manganiti La1−xCaxMnO3 pokazujui uredenje naboja i magnetska uredenja [3]. Uredenje na-boja je uredenje u kojem imamo atome s razlicitim bro-jem valentnih elektrona rasporedene u pravline strukture[4]. Zanimljivo je jer moze dovesti do postojanja feroelek-tricnog ponasanja [5]. U manganitima uredenje nabojaodnosi se na uredenje u kojem su atomi mangana valen-cije 3 poslagani u pravilnu strukturu i atomi manganavalencije 4 poslagani u pravilnu strukturu [4, 5]. Uzorakuredenja naboja u manganitima nije jos posve razjasnjen[3, 4]. Takoder, poznato je da manganiti pokazuju kolo-salni magnetootpor [2] [3].

U ovom seminaru bavimo se materijalomLa1−xCaxMnO3 za x = 0.7. Razlog sto proucavamosustav s x = 0.7 je sto prema faznom dijagramu imanajvisu temperaturu uredenja naboja i zato je prikladanza izucavanje. Sustav s x = 0.7 pokazuje uredenjenaboja ispod 240 K. Osim uredenja naboja sustavpokazuje antiferomagnetizam ispod 120 K. Antiferomag-netizam je uredenje magnetskih momenata gdje sumamagnetskih momenata celija kristalne resetke iscezava[6]. U antiferomagnetima nemamo, stoga, makroskopskumagnetizaciju [6]. Kako sustav pokazuje i uredenjenaboja, koje moze dovesti do feroelektricnog ponasanja,i antiferomagnetizam zanima nas je li multiferoik.

Mjerimo otpor i radimo dielektricnu karakterizacijuu sirokom rasponu temperatura. Takva mjerenja moguukazati na fazne prijelaze u stupnjevima slobode naboja,a time i na multiferoicnost.

Slika 3: Fotografija uzorka. Keramika La1−xCaxMnO3,x = 0.7, zajedno s kontaktima od vodljive srebrne paste.Broj kontakta oznacen je plavom bojom. Dimenzijeuzorka prikazane su crvenom bojom.

II. METODE I UZORAK

Proucavamo materijal La1−xCaxMnO3, x = 0.7. Nasuzorak je polikristalna keramika. Uzorak, zajedno s pri-padnim dimenzijama, prikazan je na slici 3. Buduci danas zanimaju elektricna transportna svojstva na uzoraksmo stavili kontakte, vidljive na slici 3 zajedno s pripad-nim oznakama. Kontakti su anularni, sto znaci da iduoko uzorka. Nacinjeni su od vodljive srebrne paste Du-Pont 4929N s otapalom heksil-acetat. Poprecni presjekuzorka iznosi S = 0.4±0.1 mm2. Relativna pogreska po-precnog presjeka je velika i iznosi 30% zbog nepravilnogoblika uzorka. Duljina uzorka izmedu unutarnjih konta-kata, tj. kontakata 2 i 3, jednaka je l = 0.8 ± 0.1 mm2.U duljini l imamo manju relativnu pogresku od 10%, cijije uzrok sirina kontakata.

Uzorak postavljamo u kriostat pomocu nosaca. Dnonosaca sadrzi uzorak i nalazi se u kriostatu na ni-skim temperaturama, dok je vrh nosaca izvan kriostata.Uredaji za elektricna transportna mjerenja povezani su suzorkom koaksijalnim kabelima koji prolaze kroz nosac.Koaksijalne kabele povezujemo s kontaktima na uzorkuzlatnim zicama, promjera 20 μm, i srebrnom pastom.

Otpor uzorka mjerimo metodom cetiri kontakta. Me-toda je shematski prikazana na slici 4a. U metodi cetirikontakta na vanjske kontakte spajamo izvor istosmjernestruje, a na unutarnje voltmetar. Pretpostavljamo da jeulazni otpor voltmetra puno veci od otpora uzorka. Toznaci da kroz voltmetar, a time i unutarnje kontakte,ne tece struja. Sva struja tece kroz uzorak. Nemamopad napona na unutarnjim kontaktima pa voltmetar dajetocno pad napona na dijelu uzorka izmedu unutarnjihkontakata. S obzirom da iznos struje znamo metoda cetirikontakta daje nam otpor dijela uzorka izmedu unutarnjihkontakata. Koristimo izvor struje Keithley 6221 dc andac current source i voltmetar Keithley 2182A nanovolt-meter.

2

Page 3: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

(a) (b)

Slika 4: a) Metoda cetiri kontakta. Na unutarnjekontakte uzorka spojen je voltmetar, a na vanjske izvoristosmjerne struje. b) Metoda dva kontakta. Na dvakontakta spojeni su u seriju izvor istosmjernog napona iampermetar.

Podaci o ulaznom otporu voltmetra kazu nam da me-todu cetiri kontakta mozemo koristiti za otpore uzorkamanje od 1 GΩ. Otpor uzorka veci od 1 GΩ dovoljnoje velik da nezanemariv dio struje tece i kroz voltme-tar pa metodom cetiri kontakta ne dobivamo tocnu vri-jednost otpora uzorka. Naime, pad napona desi se i naunutarnjim kontaktima pa voltmetrom ne mozemo tocnoocitati pad napona na uzorku. U slucaju prevelikog ot-pora uzorka za metodu cetiri kontakta prelazimo na me-todu dva kontakta, prikazanu na slici 4b, u kojoj na dvakontakta spajamo u seriju izvor istosmjernog napona iampermetar. Mi smo izvor napona i ampermetar spo-jili na unutarnje kontakte uzorka. Kako struja tece krozkontakte metoda nam daje otpor uzorka zajedno s kon-taktima. Izvor istosmjernog napona i ampermetar nalazenam se u kucistu istog uredaja, Keithley 6487 picoamme-ter/voltage source.

U mjerenju otpora objema metodama zeljeli smo iz-bjeci bilo kakve nelinearne efekte. Zato smo napon uvi-jek drzali ispod nekog limita, tipicno da elektricno po-lje u uzorku bude u mV/cm podrucju. Otpor smo naj-prije mjerili metodom cetiri kontakta prilikom hladenjauzorka, pocevsi od 279 K. Na 33 K otpor uzorka pos-tao je veci od 1 GΩ pa smo presli na metodu dva kon-takta i nastavili hladiti uzorak. Prilikom grijanja uzorkatakoder smo mjerili otpor. U odredenom rasponu tempe-ratura imamo, stoga, otpor izmjeren i prilikom grijanjai prilikom hladenja. Usporedili smo rezultate i zakljucilida se ne razlikuju znatno. U sirokom rasponu tempera-tura takoder imamo rezultate izmjerene i metodom cetirii metodom dva kontakta. Usporedili smo rezultate i za-kljucili da se poklapaju ako rezultate dobivene metodomdva kontakta skaliramo faktorom. Jedan moguci razlogza razliku je sto u metodi dva kontakta osim otpora di-jela uzorka izmedu unutarnjih kontakata mjerimo i ot-por samih kontakata. Drugi moguci razlog je drugacijitok struje u metodi dva kontakta. Otpornost uzorka ρ

racunamo iz otpora R dijela uzorka izmedu unutarnjihkontakata prema standardnoj relaciji

ρ = RS

l, (1)

gdje je S poprecni presjek uzorka, a l duljina tog dijelauzorka. Otpornost je, dakle, dobivena kombiniranjemrezultata metode cetiri i metode dva kontakta, gdje surezultati metode dva kontakta skalirani faktorom. U po-drucju temperatura od 279 K do 33 K dobivena je izrezultata metode cetiri kontakta, a u podrucju tempera-tura od 33 K do 4.3 K iz rezultata metode dva kontakta.

Kako bismo dobili kapacitet uzorka vrsimo mjerenjakoja ukljucuju izmjenicnu struju. U tim mjerenjima ko-ristimo LCR metar, uredaj koji namece izmjenicni naponrazlicitih frekvencija na kontakte uzorka i mjeri pripadnukompleksnu impedanciju Z, odnosno kompleksnu admi-tanciju Y = 1/Z. Koristimo LCR metar Keysight E4980AL, koji omogucuje mjerenje admitancije na frekvenci-jama izmjenicnog napona od 20 Hz do 1 MHz. LCRmetar problem parazitskih kapaciteta, izmedu uzorka skontaktima i zemlje, rjesava tehnikom virtualne zemlje[7]. Za njegov rad potreban je samo jedan par konta-kata, ali cetiri koaksijalna kabela.

Uzorak zamisljamo kao kondenzator s dielektrikomkoji propusta struju, sto je prikazano na slici 5a. Uskladu s tim, pretpostavljamo da ga mozemo predsta-viti kao paralelni spoj kondenzatora i otpornika, prika-zan na slici 5b zajedno s koaksijalnim kabelima spojenimna njegove kontakte. Iz izmjerenog kapaciteta uzorkamozemo izracunati njegovu dielektricnu funkciju ε, kojaje opcenito kompleksna. Izvod se temelji na [8]. Krecemood Maxwellove jednadzbe

∇×H(t) = jf (t) +∂D(t)

∂t, (2)

gdje je H(t) magnetsko polje, E(t) elektricno polje, D(t)vektor dielektricnog pomaka i jf (t) struja slobodnog na-boja. Prema Ohmovom zakonu imamo proporcionalnostjf (t) = σ0E(t), gdje je σ0 vodljivost slobodnog naboja.Promatramo promjenjiva polja frekvencije ω i zapisujemoih u kompleksnom obliku H(t) = Heiωt, E(t) = Eeiωt

i D(t) = ε0ε(ω)Eeiωt, gdje je ε dielektricna funkcija,opcenito ovisna o frekvenciji ω, i ε0 permitivnost va-kuma. Uvrstavamo polja u Maxwellovu jednadzbu (2)i dobivamo

∇×H(t) = (σ0 + iωε0ε(ω))E(t). (3)

Vidimo da je ukupna elektricna struja koja tece krozmjerni krug j(t) = (σ0 + iωε0ε(ω))E(t). Prepoznajemoukupnu kompleksnu vodljivost

σ(ω) = σ0 + iωε0ε(ω), (4)

u koju je uracunat i dielektricni odgovor tvari. Di-elektricna funkcija ε po konvenciji zapisuje se na nacin

3

Page 4: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

(a)

(b)

Slika 5: a) U mjerenjima koja ukljucuju izmjenicnustruju uzorak zamisljamo kao kondenzator sdielektrikom koji propusta struju. b) Pretpostavljamoda uzorak mozemo predstaviti kao paralelni spojkondenzatora i otpornika. Na kontakte uzorka zlatnimzicama spojeni su koaksijalni kabeli.

ε = ε′ − iε′′. Relaciju (4) mozemo zapisati u obliku

ε(ω) = ε′(ω)− iε′′(ω) =σ(ω)− σ0iωε0

. (5)

Admitancija Y i vodljivost σ uzorka povezane su ge-ometrijskim faktorom l/S

σ =l

SY, (6)

gdje je l duljina, a S poprecni presjek uzorka. Admitan-cija se standardno zapisuje u obliku Y = G + iB. Zaparalelni spoj kondenzatora kapaciteta C i otpornika ot-pora R dana je izrazima

G(ω) =1

R(ω), B(ω) = ωC(ω). (7)

U mjerenjima od izmjerene admitancije uzorka odu-zeli smo pozadinu, admitanciju nosaca bez uzorka kojaje cisto kapacitivna. Pomocu relacije (7) racunamokapacitet i otpor uzorka iz izmjerene admitancije.Uvrstavanjem izraza (7) za admitanciju, preko vodlji-vosti iz izraza (6), u izraz (5) za dielektricnu funkciju

ε dobivamo jednostavnu vezu kapaciteta i realnog dijelaε′ dielektricne funkcije

ε′ =l

S

C

ε0. (8)

Imaginarni dio ε′′ nosi informaciju o disipaciji, odnosnootporu, i nece biti diskutiran u ovome seminaru.

U mjerenjima koja ukljucuju izmjenicnu struju najprijesmo LCR metar spojili na vanjske kontakte uzorka i iz-mjerili admitanciju prilikom hladenja. Nametnuli smonapon od 50 mV. Dielektricnu funkciju ε′ izracunali smoprema relaciji (8) iz dobivenog kapaciteta. Dielektricnafunkcija i kapacitet razlikuju se, stoga, samo na faktor.Kasnije smo ponovili mjerenja na unutarnjim kontak-tima.

Dvokontaktni otpor mozemo odrediti i u mjerenjimas izmjenicnom strujom. Dobivamo ga koristeci relaciju(7) iz realnog dijela G izmjerene admitancije. Iz njegamozemo saznati nesto vise o odnosu uzorka i kontakata.Dobiveni otpor je otpor uzorka zajedno s kontaktima iopcenito je ovisan o frekvenciji izmjenicne struje. Na-pravit cemo aproksimaciju da je vrijednost otpora nanajnizim frekvencijama jednaka statickoj vrijednosti i odnjega oduzeti otpor uzorka iz dc mjerenja. Na taj nacindobivamo otpor kontakata. U dc mjerenjima nismo di-rektno izmjerili otpor uzorka izmedu vanjskih kontakata,ali ga mozemo izracunati jednom kad znamo otpornostuzorka na temelju mjerenja otpora izmedu unutarnjihkontakata.

Kako bismo dobili zanimljive informacije o uzorkuproucavamo elektricna transportna svojstva na razlicitimtemperaturama. Zato koristimo kriostat koji namomogucuje hladenje uzorka od sobne temperature do 4.2K. Kriostat se sastoji od dvije staklene boce, stavljenejedna u drugu, s vakumiranim dvostrukim stijenkama zatoplinsku izolaciju. U unutranju bocu ulijeva se tekucihelij, a u vanjsku tekuci dusik koji koristimo kao izola-ciju. Naime, struja topline iz okoline u kriostat proporci-onalna je temperaturnom gradijentu. Tako koristenjemboce s tekucim dusikom smanjujemo temperaturni gradi-jent izmedu tekuceg helija i sobe, a time i grijanje helija.

Za ocitavanje temperature uzorka potreban nam jetemperaturni senzor. Koristimo otporni temperaturnisenzor LakeShore Cernox, koji se nalazi na nosacu pokrajuzorka. Za kontrolirano mijenjanje temperature uzorkapotreban nam je grijac uzorka. Kao grijac koristimo zicuod konstantana, koja se takoder nalazi na nosacu po-kraj uzorka. Temperaturni senzor i grijac povezani sukoaksijalnim kabelima s temperaturnim kontrolerom iz-van kriostata. Koristimo temperaturni kontroler Lake-Shore 340. On ocitava temperaturu i regulira grijac nanosacu. Takav sustav omogucuje kontroliranje brzine gri-janja i hladenja uzorka ili odrzavanje konstantne tempe-rature. U mjerenjima pazili smo da brzina hladenja nebude veca od 30 K/h i da snaga grijaca ne bude vecaod 0.5 W. Prevelika brzina hladenja ili prevelika snaga

4

Page 5: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

Slika 6: Otpornost ρ u ovisnosti o temperaturi T tederivacija pirodnog logaritma derivacije po inverznojtempearturi d(ln ρ)/d(1/T ). Vidimo vrh u derivaciji,sirine 20 K, na temperaturi od 230 K, opisan u tekstu.

grijaca mogu dovesti do toplinskog naprezanja uzorka, atime i do napuknuca.

III. REZULTATI I DISKUSIJA

Na slici 6 prikazana je otpornost dobivena mjere-njem otpora uzorka na temperaturama od sobne do 4.3K. Zanimljivo, dobivena otpornost prolazi cak petnaestrazlicitih redova velicine na mjerenim temperaturama.Umjesto ovisnosti otpornosti ρ o temperaturi T prika-zali smo ovisnost logaritma otpornosti ln ρ o inverznojtemperaturi 1/T . Takav prikaz naziva se Arrheniusovprikaz i uobicajeno se koristi za prikaz otpornosti izola-tora i poluvodica.

Kada imamo termalna pobudenja odgovorna za vodlji-vost Arrheniusov prikaz daje pravac. Na slici 6 takoderje prikazana derivacija otpornosti u Arrheniusovom pri-kazu. Dana je derivacija prirodnog logaritma otpornostipo inverznoj temperaturi d(ln ρ)/d(1/T ). U derivaciji

vidimo jasan vrh na temperaturi od 230 K. Sirina vrhana pola visine (FWHM) iznosi 2δTc=20 K. Vrhovi u de-rivaciji mogu se desiti zbog promjene nekog parametrauredenja pa razmatramo je li vrh na 230 K trag nekak-vog faznog prijelaza. Temperatura od 230 K u skladu jes uredenjem naboja iz faznog dijagramom na slici 2 akouzmemo u obzir tocnost dijagrama i sirinu vrha od 20 K.Vrh je vrlo sirok, sto upucuje da je i fazni prijelaz siri.Navodimo dva moguca razloga za vecu sirinu vrha. Prvije sto imamo polikristal za uzorak. Polikristal ima ma-nju uredenost od monokristala, a time i moguci siri fazniprijelaz. Drugi razlog je moguce nehomogeno supstitu-iranje lantana kalcijem, sto opet vodi na manju uredenosti moguci siri fazni prijelaz.

Rezultati za kapacitet uzorka izmedu vanjskih konta-kata, zajedno s pripadnom dielektricnom funkcijom, pri-kazani su na slici 7a. Dielektricna funkcija pokazuje dis-perziju po frekvencijama u Hz-MHz podrucju, na tem-peraturama od 25 K do 100 K. Vidimo njezine razlicitevrijednosti za razlicite frekvencije izmjenicnog napona.Takvo ponasanje je nekad vidljivo kod feroelektricnihmaterijala kod kojih je gibanje elektricnih dipola jakoguseno i naziva se ”relaksoru slicno ponasanje” [9]. Drugimoguci uzrok frekventne disperzije je da kontakti utjecuna uzorak. Naime, moguce je da se formira podrucje osi-romasenja naboja izmedu uzorka i kontakata, sto utjecena cjelokupni kapacitet sustava. Utjecu li kontakti nauzorak moze se provjeriti. Mogu se ponoviti mjerenja,ali s kontaktima od istog materijala i razlicitim dimen-zijama uzorka ili s kontaktima od drugog materijala iistim dimenzijama uzorka. Isli smo ponoviti mjerenja skontaktima od istog materijala, ali razlicitim dimenzi-jama uzorka. Razlicite dimenzije postigli smo spajanjemLCR metra na unutarnje kontakte uzorka. Rezultati zakapacitet uzorka izmedu unutarnjih kontakata, zajednos pripadnom dielektricnom funkcijom ε′, dani su na slici7b. Opet vidimo frekventnu disperziju dielektricne funk-cije u Hz-MHz podrucju, na temperaturama od 25 K do100 K. Red velicine dielektricne funkcije izmedu unutar-njih kontakata je isti kao izmedu vanjskih, ali ponasanjeje drugacije sto sugerira da kontakti utjecu na uzorak.Kako bismo saznali vise o tome utjecu li kontakti nauzorak iduci korak je ponoviti mjerenja kapaciteta s kon-taktima od drugog materijala. Treci moguci uzrok frek-ventne disperzije je polarizacija izmedu zrna u keramici.Za to provjeriti potrebno je ponoviti mjerenje kapacitetas drugim uzorkom gdje bi drugi uzorak imao zrna drukcijevelicine. Ukoliko bi se takvim mjerenjima uocilo da uz-rok disperzije nije utjecaj kontakta na uzorak ili polari-zacija izmedu zrna u keramici moglo bi se ustvrditi dapromatrani manganit pokazuje znakove feroelektricnogponasanja.

Kako bismo dodatno ocijenili utjecu li kontakti na mje-renje mozemo pogledati omjer otpora kontakata i otporauzorka. Omjer smo dobili kombiniranjem ac i dc mje-renja. Prikazan je na slici 8a za vanjske i na slici 8b

5

Page 6: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

Slika 7: Kapacitet C uzorka, zajedno s pripadnomdielektricnom funkcijom ε′, za razne frekvencije fizmjenicne struje. a) LCR metar spojen je na vanjskekontakte uzorka. b) LCR metar spojen je na unutarnjekontakte uzorka.

za unutarnje kontakte. Vidimo kako je otpor kontakataveci od otpora uzorka na visim temperaturama, a manjina nizim. Otpor vanjskih kontakata veci je od otporauzorka izmedu njih do 200 K, a otpor unutarnjih konta-kata veci je od otpora uzorka izmedu njih sve do 40 K.Mozemo zakljuciti su mjerenja na vanjskim kontaktimakvalitetnija, odnosno sa zanemarivim utjecajem konta-kata, i da dielektricna funkcija ε′ za vanjske kontaktevjerojatno potjece od uzorka, dok za unutarnje veci diopotjece od kontakata.

Slika 8: Omjer otpora kontakata i otpora uzorkadobiven kombiniranjem rezultata ac i dc mjerenja.Crvena crtkana linija predstavlja omjer jednak jedinici.a) Omjer otpora vanjskih kontakata i otpora uzorkaizmedu njih. b) Omjer otpora unutarnjih kontakata iotpora uzorka izmedu njih.

IV. ZAKLJUCAK

Zanimalo nas je je li manganit La1−xCaxMnO3, x =0.7, multiferoik. Izmjerili smo otpor naseg uzorka, kojije polikristalna keramika, te kapacitet za razlicite frek-vencije izmjenicne struje. Otpornost sugerira fazni prije-laz na temperaturi od 230 K. Spomenuti fazni prijelaz uskladu je s uredenjem naboja iz literature. Dielektricnafunkcija ε′, dobivena iz izmjerenog kapaciteta, pokazujedisperziju po frekvencijama. Ta je pojava karakteristicnaza neke feroelektricne materijale, ali rezultati sugerirajuodredeni stupanj utjecaja kontakata na mjerenje. Da bi-

6

Page 7: Manganiti s uredenjem naboja: ac i dc transportna svojstvaMultiferoici su zanimljivi iz stanovi sta bazi cne zike, pogotovo zato jer magnetiza-cija, koja je aksijalni vektor, i polarizacija,

smo saznali vise o uzroku disperzije potrebno je napra-viti mjerenja s kontaktima od drugog materijala i istimdimenzijama uzorka te mjerenja s uzorkom koji ima zrnakeramike drukcije velicine.

ZAHVALE

Zahvaljujem se svom mentoru dr. sc. Tomislavu Ivekuna ulozenom trudu i prenesenom znanju pri izradi ovogseminara.

[1] N. A. Spaldin et al. Physics Today 63(10), 38 (2010)[2] N. Mathur et al. Physics Today 56(1), 25 (2003)[3] E. Dagotto et al. Physics Reports 344 (2001)[4] J. de Groot (2012). Charge, spin and orbital order in the

candidate multiferroic material LuFe2O4 (Doktorska di-sertacija).

[5] J. van den Brink et al. J. Phys.: Condens. Matter 20(2008) 434217

[6] Neil W. Ashcroft, N. David Mermin Solid State PhysicsBrooks/Cole 1976

[7] HP 4284A precision LCR meter operation manual[8] T. Ivek (2004). Val gustoce naboja u kvazi-

jednodimenzionalnim kupratima (Diplomski rad).[9] M. Pinteric et al. Phys. Rev. B 90, 195139 (2014)

7