dynamique lente des systèmes magnétiques désordonnés vincent dupuis collaborations : m. alba, f....
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Dynamique lente des systèmes magnétiques désordonnés
Vincent Dupuis
Collaborations :
M. Alba, F. Bert , J.-P. Bouchaud, J. Hammann, L. Le PapeH. Aruga-Katori , A. Ito , J. E. Greedan, M. Sasaki, A. S. Wills
Directeur de thèse :
Eric VINCENT
Service de Physique de l’Etat CondenséCEA Saclay
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Dynamique lente et vieillissement
Plus simples à modéliser : physique statistiqueCapteurs très sensibles : utilisation de SQUIDs
Pourquoi les systèmes magnétiques ?
Pourquoi étudier le vieillissement ?Phénomène courant mais mal compris !
Un modèle : verre de spinSystèmes magnétiques frustrés et désordonnés
Les matériaux vitreux sont partout ! Ex. : verres structuraux, polymères, gels, pâtes, colloïdes, ferromagnétiques désordonnés, ferroélectriques désordonnés, matière de vortex…
Un point commun : systèmes hors équilibre
les mesures dépendent de l’histoire du matériauVIEILLISSEMENT :
Le vieillissement dans les verres de spin
g
0
ttw
T
T
H
T
tw : temps d’attentet : temps d’observation
) , ( ) ( wttMtM
Aimantation thermorémanente
g
0
tw
T
T
H
T
) , ( ) ( wt
10 100 1000 10000 100000
1
10
[''(,
t) -
'' eq
()]
x 1
04 [em
u/cm
3 ]
T = 12 K = 0.7 Tg
0.04 Hz 0.08 Hz 0.4 Hz 0.8 Hz 4 Hz 8 Hz
CdCr1.7
In0.3
S4
t
0 200 400 600 800 1000
6
7
8
9
10
11
'' x
104 [e
mu/
cm3 ]
tw [min]
Dynamique non stationnaire : (t, tw) , (, tw) bien décrite par des lois d’échelle : t/tw (dc) et tw (ac)
Susceptibilité alternative
0,1 1 10 100 1000
0,06
0,07
0,08
0,09
0,10
0,11
0,12
0,13
0,14 tw [min]
10
30
100
300
1000
T = 12 K = 0.7 Tg
CdCr1.7
In0.3
S4
m =
M/M
FC
t [min]
1E-4 1E-3 0,01 0,1 1 10 100
0,06
0,07
0,08
0,09
0,10
0,11
0,12
0,13
0,14
m =
M/M
FC
t/tw
Uppsala (Lundgren, Nordblad)Saclay (Hammann, Ocio, Alba, Vincent)
80’
Autres exemples
PVCStruik (1978)
glycérolLeheny et al. (1998)
g
0
ttw
T
T
T
g
0
tw
T
T
E
T
Réponse diélectrique d’un liquide surfondu
Réponse mécanique d’un polymère
~ mêmes lois d’échelle que dans les verres de spin : t, t/tw
Quelques approches théoriques
Approches microscopiques
– Edwards et Anderson (1975)dynamique : simulations numériques
– Sherrington et Kirkpatrick (1975)dynamique : Cugliandolo, Kurchan (1994)
jiiji,j
S.SJ H
Jij aléatoires
Approches phénoménologiques
– Modèles dans l’espace des phases :vieillissement = évolution dans un paysage d’énergie libre complexe(Bouchaud, Orbach)
– Modèles dans l’espace réel : vieillissement = croissance de domaines(Fisher et Huse, Koper et Hilhorst)
Questions
Effet de la température : peut-on accélérer le vieillissement ?
Quelles conséquences pour la description du vieillissement ?
« Universalité » ?
Etude des propriétés de dynamique lente de systèmes magnétiques exemples
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Instrumentation - Mesures
• cryogénie 4He pompé• détection SQUID
Magnétomètre à SQUID CryogenicLtd S600
Mesure d.c. : Mz
déplacement de l’échantillon dans le gradiomètre
Mesure a.c. : () = ’() + i ’’() échantillon fixe + détection synchrone
SQUID rf
gradiomètre du 2nd ordre
echz
circuit rf résonant
Q
V
B
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Effet des variations de température sur le vieillissement
Cycle négatif de température
T : rajeunissement, relance de la relaxationT : mémoire, pas d’effet du temps passé à T-T
t1
t3
T - T
gt2
TT
temps
T
Lefloch et al. (1992)
(cas d’un grand T)
T = 12 K
T-T= 10 K T = 12 K’’ [
a.u.
]temps [min]
CdCr1.7In0.3S4
Tg=16.7K
Rajeunissement et mémoire multiples
0 5 10 15 20 25 300,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4 CdCr1.7
In0.3
S4
0.1 Hz
'' x
103 [
em
u/c
m3 ]
Refroidissement par paliers Réchauffement continu
T [K]
0 10000 20000 30000 400000
5
10
15
20
25
10-3 K/s
T [
K]
t [s]
Combien de vieillissements peut-on mémoriser dans un verre de spin ?
T rajeunissementT mémoire
Interprétations des effets de rajeunissement et de mémoire
MODELES MICROSCOPIQUES : SIMULATIONS ?EA 3d : ni rajeunissement, ni mémoire, ni chaos en température (Takayama, Picco, Ricci (1999-2001))
EA 4d : rajeunissement et mémoire SANS CHAOS EN TEMPERATURE (Berthier, Bouchaud (2002))
Plus quantitativement : Bouchaud et Dean (1995) Sasaki et Nemoto (2000)
organisation hiérarchique des états métastables en fonction de T
raje
un
iss
em
en
t
mé
mo
ire
ESPACE DES PHASES ESPACE REEL
Yoshino, Lemaître, Bouchaud (2001)
Miyashita, Vincent (2001) : T Jijeff
chaos en température :état d ’équilibre T état d’équilibre à T-T
MEMOIRES MULTIPLES hiérarchie d’échelles de longueurs
LT-T<< LT
Bray et Moore (1987), Fisher et Huse (1988)
TT-T
T
LT LT-T
le chaos ne semble pas nécessaire, la hiérarchie oui !
Effets de rajeunissement et de mémoire dans un verre de spin Ising
Effets de rajeunissement et de mémoire moins marqués dans Ising que dans Heisenberg
0 5 10 15 20 250
1
2
3
4
Fe0.5
Mn0.5
TiO30.04Hz
'' x
104 [e
mu/
cm3 ]
T [K]
0 5 10 15 20 250,00
0,01
0,02
0.04 Hz
CdCr1.7
In0.3
S4
" [a
.u]
Ref. refroidissement Ref. réchauffement refroidissement + stop réchauffement (après stop)
T [K]
Ising
Heisenberg
Analyse quantitativePetits cycles négatifs de température
t1
t3
T - T
gt2
TT
temps
T
t2 à T-T teff à T
0 20000 40000
2,0
2,2
2,4
2,6
t3
t1
teff
t [s]
'' x
104 [
em
u/c
m3 ]
0 10000 20000 30000 40000
2.0
2.2
2.4
2.6
t3t2t1
T1=15KT
2=14K
T1=15K
0.1Hz
'' x
104 [e
mu/
cm3 ]
t [s]
Fe0.5Mn0.5TiO3
verre de spin Ising verre de spin Heisenberg ?(Kawamura, Petit, Campbell)
Heisenberg
Echantillons :
Fe0.5Mn0.5TiO3
(FeNi)PBAlAu:Fe8%
CdCr1.7In0.3S4
Ag:Mn2.7%
Ising
anis
otro
pie
Evolution de teff en fonction de
T activation thermique
0.00 0.05 0.10
0.1
1
t wef
f /t 21-T
/T
T/T
Hei
senb
erg
T=0.7 Tg
(TRM data)
TTT
eff tt
0
2
0
Ising
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Le système CdCr2xIn2-2xS4
Système : CdCr2xIn2-2xS4
Diagramme de phaseInteractions contradictoires:
F premiers voisins AF voisins plus éloignés
Echantillons : (M. Noguès)
x = 0.85, 0.90, 0.95 et 1.00
Caractérisation par diffraction de neutronspics de Bragg magnétiques, aimantation spontanée...Alba, Pouget (1993)
Structure : spinelle
0 20 40 60 80 1000,0
0,1
0,2
0,3
CdCr2x
In2-2x
S4
T [K]
x=1.00
x=0.95
x=0.90
x=0.85
M/H
[em
u/cm
3 ]
Aimantations FC et ZFC
H ~ 10 Oe
Effets de rajeunissement et de mémoire dans un ferromagnétique désordonné ?Procédure expérimentale
T0
Tstop
tw
T
Tc
temps
(Tc ~ 70 K)CdCr2xIn2-2xS4 , x = 0.95
Effets de type verre de spin ~ parois de domaines(régions frustrées)
T rajeunissementT mémoire : si courte évolution à basse température
64 66 68 704,6
4,8
5,0
5,2
5,4
5,6
5,8
6,0
= 0.4 Hz
'' x
104 [e
mu/
cm3 ]
T [K]
T0 = 64 K
T0 = 60 K
T0 = 50 K
T0 = 30 K
région ferromagnétique
Un mécanisme sans chaos en température pour le rajeunissement et la mémoireReconformations d’une paroi de domaine piégée
Ferromagnétique désordonné : reconformations des parois
croissance des domaines+
Verre de spin : dynamique de parois uniquement ? Nature des parois ?
Explique aussi les expériences sur les ferroélectriques désordonnés (Doussineau, Levelut)
~ Excitations à grande échelle de faible énergie : éponges (Houdayer, Martin, Krzakala) ?
Problème proche de celui du verre de spin (Balents, Bouchaud, Mézard (1996))
Bouchaud (2000)
T
T - T
L*T
L*T-T
tem
ps
T
LT(tw1)
LT(tw2>tw1)
gel de la conformation à L*T
= MEMOIRE
L*T-T << L*
T T T-T ,
T L*T
L < L*T : équilibre
L > L*T : gelé
mise hors équilibre à L*T-T
= RAJEUNISSEMENT
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Frustration sans désordre
kagomé (2d) pyrochlore (3d)
Rôle de la frustration, du désordre ?
(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 Y2Mo2O7
0 10 20 30 40 50
4,0
4,5
5,0
5,5
6,0
6,5
ZFC
FC H = 50 Oe
M [e
mu/
mol
]Y
2Mo
2O
7
T [K]
0 10 20 30 40 501,1
1,2
1,3
1,4
1,5
1,6
ZFC
FC
(H3O)Fe
3(SO
4)
2(OH)
6
H = 50 Oe
M/H
x 1
03 [em
u/cm
3 ]
T [K]
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 104 105 106 107 108 10910-310-210-1100101102103104105106107108109
(H3O)Fe
3(SO
4)
2(OH)
6
z = 7.6
Tf(0) = 17.8
0 = 3 x 1012
Hz
0.[(Tf()-Tf(0))/Tf(0)]zv
Divergence critique de la susceptibilité non linéaire (Gingras et al. (1997))
Tg ~ 18 K << CW ~ 1200 K Tg ~ 21 K << CW ~ 300 K
spins d’Heisenberginteractions AF
2 exemples de systèmes frustrés sans désordre avec une phase vitreuse
Comportement critique : () + SR + Mössbauer(Dupuis, Bonville (2002))
Vieillissement isotherme
pyrochlore
kagomé
g
0
ttw
T
T
Time (s)
Time (s)H
T
Relaxations d’aimantation thermorémanente
à 0.7 Tg
Même comportement d’échelle que dans les verres de spin ~ t/tw
100 1000 10000 1000000.04
0.06
0.08
0.10
tw
H = 50 OeT = 12 K
M/M
FC
t [s]
360 s 1032 s 2968 s 9998 s 29958 s
0.01 0.1 10.04
0.06
0.08
0.10
H = 50 OeT = 12 K
tw
M/M
FC
=0.90
/tw
360 s 1032 s 2968 s 9998 s 29958 s
(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2
100 1000 10000 100000
0,09
0,10
0,11
0,12
0,13
0,14
0,15
0,16
0,17
0,18
tw
H = 50 OeT = 15 K
348 s 978 s 3082 s 10500 s 32590 s
M/M
FC
t [s]
0.01 0.1 1 100.04
0.06
0.08
0.10
0.12 tW=348 s tW=978 s tW=3082 s tW=10500 s tW=32590 s
T = 15 KH = 50 Oe
Y2Mo2O7
A = 0.3 = 0.05
= 0.85
M/M
FC -
A.(
t/0)
-
/tw
Y2Mo2O7
Effet des variations de température sur le vieillissementEffet mémoire sur l’aimantation ZFC
tw
g
0
T
T
H
T
5 10 15 20 25
2
3
4
5
6
7
8
9
10
H = 3 Oe
CdCr1.7
In0.3
S4
T [K]
M [a. u.]
5 10 15 20 25
-15
-10
-5
0
5
[ M
- M
ref ]
/ M
ref x
100
T [K]
verre de spin
kagomé (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 pyrochlore Y2Mo2O7
5 10 15 20 25-2.5
-2.0
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
0.5(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2
H = 50 Oe
10000 s at 8K 10000 s at 12K 10000 s at 15K
[ Mag
ing-
Mre
f ] /
Mre
f x 1
00
T [K]4 6 8 10 12 14 16 18 20 22
-2,0
-1,5
-1,0
-0,5
0,0
H = 50 Oe
Y
2Mo
2O
7
100
x [ M
-Mre
f ] /
Mre
f
T [K]
Creux de mémoire très étalés ! Creux de mémoire assez bien marqués
0.00 0.05 0.10 0.15 0.20
0.01
0.1
1
t wef
f /t 21-T
/T
T/T
Y2Mo2O7
(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2
T=0.7 Tg
(TRM data)
Effet des variations de température sur le vieillissement
Cycles négatifs de température
t2 à T-T teff à T
Y2Mo2O7 : ~ verre de spin Ising
(H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 : comportement original ~ insensible aux T !
T-T
t3
t2g
0
tt1
T
T
H
T
Plan de l’exposé
Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives
Conclusion - PerspectivesEffet des variations de température sur le vieillissement
croissance de domaine + chaos en température ?ordre différent à différentes températures (domaines dans les domaines)
ESPACE DES PHASES
Le désordre est-il nécessaire ?
ESPACE REEL ?
Mémoire si forte séparation des échelles de longueur (LT-T << LT)
Interprétation ?
hiérarchie des états métastables en fonction de T
reconformations de parois piégées ? (~ ferro désordonné)hiérarchie d’échelles de longueurs imbriquées
pyrochlore (3d) : ~ verre de spin
kagomé (2d) : verre de spin (insensible aux T)
autres exemples ? SCGO (bicouche kagomé) ~ verre de spin
Universalité ? Verre de spin Ising Verre de spin Heisenberg
T RAJEUNISSEMENT MEMOIRE T et pourtant
Rajeunissement et mémoire dans d’autres systèmes vitreux
REFROIDISSEMENT
RECHAUFFEMENT
PolymèresEx.: PMMA
Bellon, Cilliberto, Laroche (2000)
accumulation du vieillissement d ’une
température à l ’autre
Même phénoménologie dans ferroélectriques désordonnés, gélatine
Effets types verre de spin
Effet de la vitesse de refroidissement
0 5 10 15 20 25 30
0,60
0,80
1,00
1,20
1,40
1,60
1,80
2,00
2,20
ZFC
FC
T [K]
H = 50 Oe
Au:Fe 8%
x
103 [e
mu/
cm3 ]
reference ZFC step cooling t
w=3600s
ZFC slow cooling
0 5 10 15 20 25 30-0,12
-0,10
-0,08
-0,06
-0,04
-0,02
0,00
H = 50 OeAu:Fe 8%
T [K]
[ M-M
quen
ch ]
/ Mqu
ench
slow cooling step cooling
g
0
T
H
T
Procédure expérimentale
Effet de la vitesse de refroidissement
6 8 10 12 14 16 18 20 222
3
4
5
6
7
8
9
10
H =3 Oe
CdCr1.7In0.3S4
refroidissement lent refroidissement lent + 10000s@14K
[email protected] trempe trempe + 10000s@14K
M [a
. u.]
T [K]