![Page 1: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/1.jpg)
Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem,
Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék Tanszék,
3300 Eger, Leányka utca 6
![Page 2: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/2.jpg)
- Fluid határfelületek modellezésének alapkérdései
-Ízelítő a csoportunkban több évtizede folyó számítógépes határfelületi kutatások
eredményeiből:
- Mit mondhatunk a ‘HCN Világ’ elméletről?
- Hogyan oszlik meg a felületi feszültség az egyes felszín alatti molekuláris rétegek közt?
- Hogyan kötődik meg a PEO a víz felületén, és hogyan szorítja le onnan a NaDeS?
![Page 3: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/3.jpg)
0.9 rbulk
0.1 rbulk
dsurf dsurf
felületi
régió
folyadékfázis gőzfázis gőzfázis
Sűrűségprofil:
![Page 4: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/4.jpg)
folyadékfázis gőzfázis gőzfázis
![Page 5: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/5.jpg)
folyadékfázis gőzfázis gőzfázis
Dolgozzunk ki egy módszert amivel egyértelműen kiválaszthatjuk a felületi
molekulákat, és lehetővé teszi a határfelület szerkezetének vizsgálatát.
ITIM (Identification of the Truly Interfacial Molecules)
![Page 6: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/6.jpg)
Tömbfázis
Próbagolyót ejtünk a felületre, arra merőleges tesztvonalak mentén
amelyik molekulán “megakad” a próbagolyó, az felületi
![Page 7: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/7.jpg)
Az első rétegbelinek talált molekulák eltávolításával és az eljárás megismétlésével a második (harmadik, stb.) réteg molekulái is azonosíthatók
![Page 8: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/8.jpg)
Mi volt előbb
a tyúk vagy a tojás?
a fehérjék vagy a DNS?
(szintetizálják a DNS-t) (kódolják a fehérjéket)
![Page 9: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/9.jpg)
A Miller kísérlet
(1930-2007)
- ősleves hozzávalókkal - villámlások
- a víz körforgása
![Page 10: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/10.jpg)
A Miller kísérlet
(1930-2007)
Johnson, A. P.; Cleaves, H. J.; Dworkin, J. P.; Glavin, D. P.; Lazcano, A.; Bada, J. L. Science, 2008, 322,404.
![Page 11: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/11.jpg)
A Miller kísérlet
(1930-2007)
HCN
CH4, NH3,
H2O, H2
Amino- savak
Polipeptidek
Nukleinsav-bázisok
(pl. adenin)
Formamid
Hidrolízis Polimerizáció
a Miller kísérlet
másodlagos termékei
Kis HCN koncentráció
Oligomerizáció
’HCN Világ’ hipotézis Csak nagy cHCN (1-11 M) mellett
Jég/levegő ill. víz/levegő határfelületek a feldúsulás lehetséges helyszínei
Hidrolízis
Nagy HCN koncentráció
A korabeli Földön nem volt ekkora HCN koncentráció!!
![Page 12: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/12.jpg)
Feldúsulás a felületen
Mol% cHCN,bulk/
M
3% 0.8 1:7.2
10% 2.8 1:8.3
20% 4.5 1:6.5
30% 5.5 1:6.5
0 5 10 15 20 25 30
0
20
40
60
80
100
HC
N m
ole
% in
th
e s
urf
ace
la
ye
rs
HCN mole % in the bulk liquid phase
bulk liquid phase
first layer
second layer
third layer
![Page 13: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/13.jpg)
20 30 400.000
0.001
0.002
0.000
0.003
0.006
0.000
0.005
0.010
0.00
0.01
0.02
0.000
0.005
0.010
0.000
0.003
0.006
0.009
0.000
0.003
0.006
0.000
0.001
0.002
0.003
30% HCN
X /
Å
water
HCN
surf
surf
15% HCN
rw
at /
Å-3
10% HCN
3% HCN
r
HC
N /
Å-3
Feldúsulás a felületen
- HCN jelentősen feldúsul a felületen, és ez a feldúsulás több rétegre is kiterjed
- a HCN molekulák a felületi rétegen belül is ”feljebb” helyezkedik el mint a vízmolekulák
![Page 14: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/14.jpg)
Önasszociáció a felületi rétegben
5% HCN 15% HCN 30% HCN
HCN H2O
-a HCN molekulák a felületi rétegen belül is lokálisan feldúsulnak,
az oldat tetején ”úszó szigeteket” alkotnak
![Page 15: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/15.jpg)
A felületi tartózkodás átlagos ideje
![Page 16: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/16.jpg)
Konklúziók
a HCN molekulák jelentősen feldúsulnak vizes oldatuk felületén
+ erős önasszociációs hajlam a felületi rétegen belül
+ a HCN molekulák sokáig maradnak a felületi rétegben
Adenin (a HCN pentamerje)
Úszó HCN szigetek - az élet keletkezésének lehetséges helyszínei
![Page 17: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/17.jpg)
XXpp d)(2
1LN
-Normális irányú nyomáskomponens konstans (mechanikai stabilitás)
- Laterális nyomás profilja megmutatja, hogyan oszlik el a felületi
feszültség a felület normálisa mentén
- Kiszámítható az is, mennyivel járulnak hozzá az egyes felület alatti
rétegek a felületi feszültséghez.
![Page 18: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/18.jpg)
acetonitrile acetone
methanol water
CCl4
![Page 19: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/19.jpg)
-15 -10 -5 0 5
-120000
-90000
-60000
-30000
0
-4500
-3000
-1500
0
1500
3000-250
0
250
500
750
-1000
-750
-500
-250
0
250-750
-500
-250
0
250
pT(X
intr)/
bar
Water
Xintr
/Å
Methanol
Acetonitrile
Acetone
CCl4
0
25
50
75
1000
25
50
75
1000
25
50
75
1000
25
50
75
100
1 2 3 4
0
25
50
75
100
0.1%2.6%85.4% 11.8%
water
surf
ace
ten
sio
n c
on
trib
uti
on
(%
)
layer
-0.7%-0.8%102.4% -0.6%
methanol
0.1%88.2% 10.9%
acetonitrile
-1.4%-0.8%94.2% 9.5%
acetone
-0.7%-0.9%
1.1%
10.3%92.0%
CCl4
![Page 20: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/20.jpg)
Felületaktív anyagok megkötődése víz felületén
Polietilén-oxid (PEO)
Nátrium dodecil szulfát
(NaDS)
Kérdés: hogyan kötődik meg a víz felületén a PEO,
és hogyan szorítja le onnan a NaDS
A fenti két molekula közül a NaDS kötődik erősebben a víz felületén,
képes onnan a PEO-t leszorítani
![Page 21: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/21.jpg)
0
20
40
60
80
100
bulk liquid phase vapor phaseinterface
Per
centa
ge
of
PE
O m
onom
er u
nit
s
folyadékfázis határfelület gőzfázis
PE
O m
on
om
er e
gy
ségek
szá
zalé
kb
an
(a) ha a felületen csak PEO van
![Page 22: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/22.jpg)
(a) ha a felületen csak PEO van
0
20
40
60
80
100
bulk liquid phase vapor phaseinterface
Per
centa
ge
of
PE
O m
onom
er u
nit
s
- a PEO lánc nem a felületen fekszik, csak néhány monomer egység “horgonyzik le” a
felületen, a lánc többi része “belóg” a folyadékfázisba
- rövid hurkok a gőzfázisba is belógnak
![Page 23: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/23.jpg)
0
50
0
50
0
50
0
50
0
50
100
0
50 6 mol/m2
aqueous phase interface apolar phase
0
50 5 mol/m2
4 mol/m2
3 mol/m2
Per
cent
age
of P
EO
mon
omer
uni
ts
2 mol/m2
1 mol/m2
0 mol/m2
PE
O m
on
om
er e
gy
ség
ek s
záza
lék
ba
n
folyadékfázis határfelület gőzfázis
(b) ha a felületen PEO és NaDS is van
![Page 24: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/24.jpg)
(b) ha a felületen PEO és NaDS is van
2 mmol/m2
3 mmol/m2
0
50
0
50
0
50
0
50
0
50
100
0
50 6 mol/m2
aqueous phase interface apolar phase
0
50 5 mol/m2
4 mol/m2
3 mol/m2
Per
centa
ge
of
PE
O m
onom
er u
nit
s
2 mol/m2
1 mol/m2
0 mol/m2
- kis mennyiségű NaDS “odavonzza” a felületre a PEO
láncokat, velük micella-szerű komplexeket alkot (az
apoláros molekularészeket a víz felől körülveszik a
poláros csoportok)
![Page 25: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/25.jpg)
(b) ha a felületen PEO és NaDS is van
0
50
0
50
0
50
0
50
0
50
100
0
50 6 mol/m2
aqueous phase interface apolar phase
0
50 5 mol/m2
4 mol/m2
3 mol/m2
Per
centa
ge
of
PE
O m
onom
er u
nit
s
2 mol/m2
1 mol/m2
0 mol/m2
2 mmol/m2
3 mmol/m2
2 mmol/m2
4 mmol/m2
6 mmol/m2
- nagy mennyiségű NaDS már nem fér el a felületen a PEO
láncok mellett, ezért leszorítja, “belöki a vízbe” azokat
- kis mennyiségű NaDS “odavonzza” a felületre a PEO
láncokat, velük micella-szerű komplexeket alkot (az
apoláros molekularészeket a víz felől körülveszik a
poláros csoportok)
![Page 26: Jedlovszky Pál - Energiatudományi Kutatóközpontkolloidmb/files/irasok/... · 2019. 9. 30. · Jedlovszky Pál Eszterházy Károly Egyetem, Kémiai és Élelmiszerkémiai Tanszék](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022071420/61189b1e3f2aa079a644947c/html5/thumbnails/26.jpg)
Köszönöm a figyelmüket! Köszönöm a figyelmüket! Köszönöm a figyelmüket! Köszönöm a figyelmüket! Köszönöm a figyelmüket!