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Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire d’un verre mou, observée par
microscopie optique
Sylvain MazoyerLCVN, Université Montpellier 2 et CNRS
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Dynamique ultralente et vieillissement
1977 Struik : vieillissement du PVC (Polymer Engineering And Science 1977)
relax
)(µw
w
t
ttf
Rescaling des courbes sur une courbe maîtresse
µwrelax t
T > Tg
T
T < Tg
lorsque wt
wt
avec µ proche de 1
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Systèmes de la matière molle
• sphères dures colloïdales, systèmes plus complexes avec
interactions attractives ou répulsives : PMMA, Laponite, ferrofluides
Dynamique de cage, comportement diffusif
(Weeks et al., PRL 2000)
(Liu et al, Nature 1998)
(Van Megen et al., PRE 1998)
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Dynamique balistiqueGel colloïdal (Cipelletti
et al., PRL 2000)
Autres systèmes :-ferrofluides (Roberts et al., EPL 2005)
-suspensions de particules de laponite(Knaebel et al., EPL 2000)
-phase éponge (Fallus et al., PRL 2006)
Déplacement proportionnel au temps
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• Mécanismes à l’origine de la dynamique lente?
• Expériences précédentes : dynamique hétérogène dans le temps et l’espace
Problèmes ouverts
Caractérisation spatiale
et temporelle nécessaire
Origine évoquée : hétérogénéités de densité ou Contraintes internes créées lors du jamming
Relaxation des contraintes internes(Cipelletti et al., PRL 2000, Bouchaud et Pitard, EPJ E 2002)
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Plan
• Système expérimental
• Techniques expérimentales
• Hétérogénéités temporelles de la dynamique
• Hétérogénéités spatiales de la dynamique
• Conclusions et perspectives
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Système expérimental
• Oignons = vésicules multilamellaires faits de bicouches concentriques de tensioactifs décorées de copolymères
• Empilement compact de sphères molles élastiques et polydisperses
• T < 10°C : liquide->T > 10°C : verre (changement du comportement de la chaîne centrale du copolymère)
20
m
µm
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Viscoélasticité du verre mou
• verre : G’~300 Pa, G ‘’~30 Pa• Faible dépendance des modules
de stockage et de perte avec la fréquence
• Dynamique non stationnaire
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Vieillissement du verre d’oignons
•Vieillissement observé en rhéologie et DLS (Ramos et al., PRL 2000 et 2005)
•Comportement balistique observé en DLS
LiquideT
Verre
wt
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Observation par microscopieMicroscopie optique à faible grossissement entre polariseurs croisés :
1 image / 15 s pendant 24 h
1.24 mm
x10
2 cm
1mm
200 µm
Trempe inversée de 4 à env. 25° C : Transition liquide - verreT=(23.3±0.15)°C
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Film (zoom)26
8 µ
m
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Image Correlation Velocimetry
• Découpage des images en sous-régions
• Cross-corrélation spatiale entre paire de sous-régions correspondantes
-> détermination du déplacement• Obtention d’un champ de
déplacement « coarse-grained »
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Tests et résultats : gradient de déplacement
• Maillage 16x12 : 78 µm (47 pixels)
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• Précision : 0.08 µm (0.05 pix.)
Tests et résultats : Déplacements imposés par table piézoélectrique
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Dynamique d’un gel d’oignons :Hétérogénéités temporelles
Déplacement d’ensemble
=315 s
•Pics intermittents du déplacement d’ensemble
• Comportement stationnaire
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Déplacement d’ensemble
Déplacement d’ensemble :
• Pics intermittents du déplacement d’ensemble
• Comportement stationnaire
• Principalement selon l’axe longitudinal
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Déplacement relatif
iwi
wi
wi tRtRtr ),(),(),( ////// Déplacement relatif
local
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Déplacement relatif
• Pics intermittents• Vieillissement
iwi
wi tRtR ),(),( //// wtr ),(// Déplacement relatif
à 2 temps :i
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Déplacement relatif
• Pics intermittents• Vieillissement• Décroissance
exponentielle des pics : 20 000 s
iwi
wi tRtR ),(),( //// wtr ),(// Déplacement relatif
à 2 temps :i
![Page 20: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/20.jpg)
Déplacement carré moyen
iwi tR ),(//
iR// wt ),( i
)2
•3 REGIMES !!!
MSD
![Page 21: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/21.jpg)
Déplacement carré moyen
iwi tR ),(//
iR// wt ),( i
)2
•3 REGIMES !!!
MSD
![Page 22: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/22.jpg)
Déplacement carré moyen
iwi
w2 tRtr ),(),( //
iR //// wt ),( i
)2
•3 REGIMES•VIEILLISSEMENT•Les 3 régimes sont conservés avec l’âge
![Page 23: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/23.jpg)
Rôle de la température
R// (m)
T (C)T (t , ) (°C) = T (t + ) - T (t )
Fluctuations de température :
w ww
wt s
Bulle d’airEchantillon
L=2 cm Point d’observation
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Rôle de la température
Fluctuations de
température élongations/ contraction d’ensemble
hétérogénéités spatiales
![Page 25: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/25.jpg)
Rôle de la température
<R//> (m)
T (C)
r// (m)
T
L
LT 1
2/12//
R
2/12
T
)(10)14( 14 C
Coefficient d’élongation thermique :
Bulle d’airEchantillon
L=2 cm Point d’observation
14106.2 CeauT
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MSD et fluctuations de température
• 2 régimes : croissance puis plateau
T (°C) = (T (t +t) - T (t ) )2 2
w w
![Page 27: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/27.jpg)
MSD et fluctuations de température
T (°C) = (T (t +t) - T (t ) )2 2
w w
![Page 28: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/28.jpg)
MSD et fluctuations de température
T (°C) = (T (t +t) - T (t ) )2 2
w w
![Page 29: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/29.jpg)
MSD et fluctuations de température
T (°C) = (T (t +t) - T (t ) )2 2
w w
• 2 premiers régimes ont comportement similaire mais pas le 3ème
![Page 30: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/30.jpg)
MSD et comportement balistique
Mouvement balistique ???
MSD ~ 1.8
irrev
Contribution irréversible
MSD
10 102
103
10410
-3
10-2
10-1
1
<
r //2 > t (m
2 )
(s)
wt s
wt s
s
![Page 31: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/31.jpg)
• Pics intermittents• Corrélation avec la
température• Croissance du
déplacement relatif : comportement irréversible
• Présent à tout âge
Déplacement relatif en fonction du retard
![Page 32: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/32.jpg)
• Pics intermittents• Corrélation avec la
température• Croissance du
déplacement relatif : comportement irréversible
• Présent à tout âge• Évènements irréversibles
situés le long de la ligne de base
Déplacement relatif en fonction du retard
![Page 33: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/33.jpg)
Comportement balistique
• Comportement balistique de la ligne de base :
15 .10 sµmVbalis
![Page 34: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/34.jpg)
• Comportement balistique de la ligne de base
• Décroissance exponentielle de la vitesse balistique :40 000 s
Comportement balistique
![Page 35: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/35.jpg)
• Comportement balistique de la ligne de base
• Décroissance exponentielle de la vitesse balistique :40000 s
• Comparaison avec DLS (Ramos et al. PRL 2001)
Comportement balistique
![Page 36: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/36.jpg)
Conclusion hétérogénéités temporelles
• Dynamique non stationnaire des hétérogénéités spatiales ( déplacement relatif) :
Loi de vieillissement exponentielle
•Présence d’évènements irréversibles :Comportement balistique
Fluctuations de
température élongations/ contraction d’ensemble
hétérogénéités spatiales
![Page 37: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/37.jpg)
Hétérogénéités spatiales
2 µm 1 µmss
![Page 38: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/38.jpg)
Champs de déplacements
• 2 types de champs de déplacement :
Cisaillement longitudinal Tourbillon
![Page 39: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/39.jpg)
Pic de cisaillement
réversible
Evènement irréversible
Associé au variations
de température
Associé à une dynamique interne irréversible
![Page 40: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/40.jpg)
Expériences et simulations antérieures
Brito et Wiart, Cond-mat 0611097Weeks, Science 2000
Liquide surfondu Verre 2D de spheres dures
![Page 41: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/41.jpg)
Trajectoire des événements balistiques
![Page 42: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/42.jpg)
Trajectoire des événements balistiques
• Trajectoires rectilignes• Caractère tourbillonnaire• Structure invariante avec
l’âge
r (µm)
![Page 43: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/43.jpg)
ConclusionFluctuations de la temperature
Elongation/contractiond’ensemble
Cisaillement réversibleCorrélé sur L > 1 mm
Evènements irréversibles : TourbillonaireCorrélé sur L > 1 mm
Vieillissement exponentiel40 000 s Comportement balistique
![Page 44: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/44.jpg)
• Rôle de la température : force motrice ?- A l’origine des réarrangements irréversibles? - Analogie avec le sur-vieillissement induit par cisaillement
Sur-vieillissement et réarrangements irréversibles partiels
-Mécanisme pourrait peut être étendu à d’autres systèmes à grande fraction volumique
![Page 45: Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire dun verre mou, observée par microscopie optique Sylvain](https://reader036.vdocuments.mx/reader036/viewer/2022062621/551d9d82497959293b8bb859/html5/thumbnails/45.jpg)
Perspectives :
• Meilleur contrôle de la température
• Cisaillement mécanique imposé
• Observation « simultanée » en deux endroits de l’échantillon