incorporation of zinc into silica mesoporous molecular sieves
TRANSCRIPT
������������ � ��� ��� � �� ���������� �� ��� �� �����
�������� ���� �� �� ������� ��������� ���� ���������
������� � �� ������ �� ���������� ����������� ����������� �� ��� !� "������� "�����
������� �� �� ����� !"""# �������� �� ��� !"""
��������
$%� ����� ����%���� � &�'� ���������� ������ � (�) ���� �� �� � )� ���� ������ *� ����� +�,,-.� /�����
������0 � ���� �� �������� �� � � ���� ��� �� � &�� ��� �%� �������������� ����� ��� ������� �� %1%�� &�
����1) $%������� �� %��� ��������� �� 1��� ��� ��� �%� �� ������� ��� ��� � � �� ���������� � �2�34�� �*�3
5� 6��) $%� ��������� � �%� ���� ��1 ���� �� �������� �� �%� � �� ������ ��������� ��� �� �%� ��� �� � ���
���������) $%� ��������� � �2�34� ��� �7����� ������� � ���� � ��� ������� � ���� �%����� 6�� ���
������ �� � �*�35 ������� �%�� ��������� ������ � �� ���� � %1% ��� ����1 +&�'�� ")�8.) ���% &� ����1 ��� ���
����%�� �� �%� ���������� � ����� � ����� � �%� ����� ����%���) $%� ���� �� ��% 1����� ��� �%���� ��3
�9�%��1� ��������� ��� �������� � ���� ��� ������ �� !3������� �����������) $%� ��� � �������� �� �%�
����� � �������� ���� �� �� �%� ����� �*�35) � !""� : ����� ������ *);) � �1%�� ��������)
#�������$ �2�34�# �*�35# 6��# � �� ���������� ������ �# ���<����� ��% &�# =����1 � &�# &���� ����
� ���� ������
$%� ���������� ������ � +�4��. �%�� %1%����<� ������ ����� ��� �� ������� ���� ���3���� (!�50) $%� �������������� � �%���� ���3������ ��� ��1 ��� �� ���� �9��� ���� ���� �� ��� ������� ����������) � �� ������ �3������ � ����1 � �%� ������ �� �%�� ����������� ��>���� � ���� �� ���� �����%����� � �%����������) ?� ������ � ��� ��� �� ����� �� &�@����������� ������ �� �%�� �� � � ���� ������� &� ��� � � ��������� ���� �%� ����� ���3�%��� ��� �%� ���������� � �2�34�� 6�� ����*�35 (�0) ��������1 �%� ��� ����1 � �%� ���3��� ���� ��� � � ��������� ����<� ������ ����
��� � �����1 � �%� ������� ��� ��) $%����� �� � &�'� ���� %1%�� �%�� ")� ���� � �������� � �����%���) �� �%� ���� � �%� �*�35 �%������%��� ��� ��%���� �� � � �� �%� ���� &�'�� ")"4) $%� ��� ������ �� �����1 �%��%���� ��������� � �� �����% �� ���� ��3�� � ����� �� ��) ;��� �� ����1� � ���������������� �1%� ��� �7��� �%� ��������� �� ����� ��� �� �%� �A����� � �%� ��������� ���3������ �� ���� ��� ������ ��� � � �� � ��1 31 �) $%� ��� � B����� � �%� ����� ��� �%�����3����%��� ����������� � ��� ��� � ������������ ������ � +�2�34�� 6��� �*�35.� � ����� � 1����1) ?� ��� � �� �� �������� ��������� � ������ � ��� ��%��� ��� �����3� � ����������� � �%� �� ������� ��1�� �������������) �� ��� ������� � �%�� ��� ��� � � ���� ���� � �� �%� ���� ������� ��%��� ���
���������� ��� ���������� ������ � 44@48 +!""�. !-5@!,5
���)� �����)� ' �����'��������
�2����������1 ���%��)
�5-C3�-��'"�'D 3 ��� ���� ������ � !""� : ����� ������ *);) � �1%�� ��������)
/��E ��5-C3�-�� +"� .""�,43,
������ �7��� �� �%� ���1��� � �%� ���� �� �) $%���������� � �%� �������� %��� ��� ����������% �%��� � ����� � ����%����� ����� ������������������) $%� ���� ��� ������ � �%� ���3� �� �� !3������� ����������� ��� �9�����)
� ������������
$%� � �� ���������� �� ��� �� ����� ������������ ��% ��%�� ���� �����%� ������� ����� +2$�*. �� �������� ���� +FG�. ����������� ���� ����) $%� ���������� �������������� ��� �1��� �� �%��� ��� �� �� � ����1 �%�&�@� ������ � � �%���� ���������� (�0)
$%� ������ �3�2�34� ��� �������� � �%��������� � 2$�* +H��������. �� �6 � �"� ���1����� 1 ��� +/����� ���� # �F!3!C)5 ��)I# J�!F3�5)� ��)I. �� �%� ��� �� ������) $%� �>������� ���� +!8 ��)I. � ��������� ��� � ����� ����� ��1 2$�* � ����� �� 4"�2) ?���� 1 ������ �%� �>����� �� ���� +!8I. � ��������%� ��3����� %����9�� +$��F6. +H��������. �����9�� � � ����� ��� �%�� ������� 1����� � ���%� ��������� �� ����) $%� ���� ��1 1� ��� ��13����� � ������ �� ! % �� ���� �����������) $%��� �� ��������� � �%� 1� ��� �%� � ���1E��F!E")4-J�!FE")!82$�*E")"-$��F6E�!86!F)$%� 1� ��� ���������� �� �%� ����� ��� ���%����� �� �""�2 �� C! %)
�������������� �3�*�35 ��� � �� ����%������ �%� �������� � 2$�*� �� $:F� +H��������.��� ���� �� �%� � ��� ������) 2$�* ��� ���� ���� %�����% ��� ��� +/F2%� /� ���.) $:F� ����9�� ��% � !8I �>����� �� ���� � $��F6)$%� ���� ��1 �� ���� ��� ����� ������� �� �%���������� �� ����) $%� �6 � �%� ����� 1� ��� � �� �� )�) � �� �%� ��� ����� ���� � � ��+�!.) $%� 1� ��������� ��� �� � ���E�$:F�E,62 E")!82$�*E")"-$��F6E�!86!F)$%� ��� �9���� ��� ������ �� ���� �������3���� �� ! % ��� �%�� � ��� ����� �� �� ����� ������ %����� �� �""�2 �� C! %)
�36�� ��� �������� �� �6 � C ���1 $:F��FG� +���� �� 6���. ��� ��%��� @����� �� �%��� ����) FG� ��� ���� ��� � ��%��� �� 8"�2��� �%�� ����� ��� �����) $%� �� �� ����������� �%� �9���� ���� �� � ���E �$:F�E")5FG�E
5!:�F6E586!F) $%� ����%��� ��� ��������� ������ ����������� �� C! %)
$%� ���� ��1 ���� �� ���� ���%�� ��% �������9������� ��% ��%��� ��� ������� � �� ������ 85"�2 �� 5 % ��% � ����������� ������� ���2'��) $%� ������ � �� ���������� �� ��� ������� ���� ����1����� ��% �� ��%��� �� ����+5"I. � ��� ����� ��������� +&�+����.!. +H��3������. �� �� � �� � �%� ���� � ��� �% �� � )(40) $%� ������ � ��������� &� ������������ ��&�'� �����E ")"4# ")�# ")�8� ��������� �) �������������� � �%� �� ���� �%� ���<�� ���� ������ �� ���� � �� �� 85"�2 �� 5 %) $%� ���3�������� ��� ��� ���� � �� +��2'��.) $%� � 3����� ���� �� ���� �%���������� � ����� ��������� ���%�>��� ���% �� �� ��1 � K�G +$L��3�!� 2��� � ��84 ��.� �� +�$�� *������ ;�����!!.� $:� +MF:H� M:� �!"":K ��.� �:� +/% ���:� 8�8.� � ������ ��� ��� +��� /��3L�����/,"�.) $%� ��������� ������������ +����3������ ���/3!"�". ���� ��������� ���� �����3���� �� 58"�2) J���1�� ��������� ���%��� ����������� �� ��,��2 +CC �.) �� ����� ���� �� �����9����� �� �%�� ��3�9�%��1� ��������� ������� ��� ������ �� !3������� �����������)$%� ��3�9�%��1� ��� ������ ��� �� ���� ���3�������� ��% �>����� �� ���� +")� �. � 2�2 !)$%� !" ��5 � >���� � �� ���� ��� � 1 � �%����� � ���� ��� ����� �%� ��������� ��� ��3������ �%��� ����) $%�� �%� ���� �� ���� ���%����% ����� ��� �% ����� ���� �������� � �%� < 3�����) $%� ������� � ������ � �%� ���� � ������������ � ����� � ����� � ������� ��� 3���) $%� ���� �� �9����� � ���� ��� ����� ����<��� ������� ��% � J642 �>����� �� ���� ����%�� �� ���� �� 58"�2) $%� ����� ���� ���������� � �� �� ����������� �����%�� �� �%� 1�� �%��3����1���%)
� ������� �� ���������
$%� K�G ���� �������� � �1) � �%�� �%���%� ��� ���������� 6�� ��� �*�35 ��� �� ��������� ���� ����������� � �������� �������� � ��� +&�'�� ")�8.) �� �%� ���� ��2�34�� ��1������� � �%� ��� ��������� ������� � � ����� �� �%� ���� � � �� &�
!-4 %� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/
����1 +)�) �� &�'�� ")"4.) $%� ������ �� �%� ���� ��� �� � �2�34� � ��� >��� � ��� �� ���� �%��1% �%� ���� �� � � �%� ��������� ��� � �����%���� �%�� �%��� � �%� ��%�� ���������� ���������� �%�% ���� �%�� ���%���� ���� �� ���� ��� ������������ ���� �%���� ������� ��%��� ���������)
$%� $:� ������� ���<�� �%� �� ���������%�9�1��� ���� ������ � 6�� ��� �*�35 ���3<�� ��% ��� +�1) !� ��� .� �%�% � ��� �%� ������ �%� �2�34� ���������) $� � � �������� �%��A����� � �%� ��� ��������� �� ���������
��������� � �%� ���<�� ���� ��) $%� �%��1�� �����<� ������ ���� ��� ���� �������� �� �%��2�34� ������ ������ �� � �%�� �� �� ���� ������ � �%� *M6 ���%��� �%�% �������� �93� ���� � �%� �� ����� ��������� +!"I � �%���� �� �� �� �%� ���� � � �%� %1%��� &� ����1.) $%� �� � �� � �%� *M6 ���� � � �� ���� ������ ���� � �%� ����� � � �� �%��%���%� � � ��������� +�)C@�)- ��. (80) ?� �������1 �� ��� � �%� G�$ ���%�� �� � ���� �� 3� � �������� (�"0) $%� ����<� ������ ���� ��3������ �� �� ���� � ����� � �%� *:$ �>����� �
�1) �) K�G �������� � +�. �%� ��� � �� �������������� ��� + . �%� ������ � ���<�� ��% 1����� ���)
%� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/ !-8
��� ������ +�4"I � �%� ��1�� �� ��. �%�%���� �� ��� � ���� � ����� ���� � ���������1�������� ���� � ��1������� � �%� ��1�� ��������� �2�34�) $%� ���� ��� ���� ���� ����� ���% �%��� ������� �%� ���� �� ��� +�1)5.) G����� �%� �����%����� +K�G.� �%� ����3
���� ���� ��1 ��� &�31����1 �� �2�34� �� �%�� ���� �������� � �%��1% �%� ���� ������ ���� �� �������)
$%� �������� � ������ ���� ��% �%� &� ���3�1 � � �� �������� � �� �%� ����� 6��) $%�����<� ������ ���� ������ � ��� 4"I � �%� �3�� �� �� �� �%� &�3��%��� ���� �) $%� ���� �3������� ��� � �� �%��� ������� �%� �����������1� ���� �%� ��� 1����1) $%� �A����� � �%���� ��������� � �� ���� � �� �� �%� �*�35���� ��) $%� ��9��� ����1 � &� ������ ��������� � �%� ����<� ������ ���� �� �%� ��� �� ��� C"I � �%� ��� �� ��) $%� ���� ��� ��3�� ���� � ���% ��� �7����� � ���<����� ��%��� �%�� �%� ��%�� �����) $%� ����� ���� �������%� &� ������� ��� �%� ����<� ������ ���� +�1)4�@�. ������� � ������ ��� ��1 � ���� �� ����� �%� ���� �� 1����� ��% ��� �������� � &�+&�'�� ")"4.� ��1��� ��� � �%� ������ ���������)����%�� ������� � ��� ����1 � ���� ���� �� � �� ��� ����%�1 � �%� ����<� ������ �����) ���%� ���� � �%� ����� � ����%����� ���� �� �%��������� � �%� ������ ���� � ��� ���������� �� �� ��� ������� �� � %1%�� ��� ����1 � �������� �� � ����1 � ���� � �����%��� ��������+������ ����� � �� �"" �!'1.) �� �%� ���� � �%�
�1) !) $:� ������� � +�. �%� ������ � �� �*�35 ��� + . �%�
���� � ���<�� ��% 1����� ��� +&�'�� ")�8.)
$� � �
��������� ��������� � �%� �� ����� ���� ��
���� �
+&�'�.1 +�5'1.
���� �� ���
% +�!'1.
����<� ������ ����
2 +��.���� �����1�
2���� +��.���������� �����
*:$ *M6����� *:$ *M6����� *:$ *M6�����
&�'�3�*�35+". � �!8" �"8" 5� 55 !8)8
&�'�3�*�35+")"4. ")C -," -8" 5" 5� �,
&�'�3�*�35+")�". ")� -C" -!" !, 5" !�
&�'�3�*�35+")�8. ")� -!" C-" !C !- !�)8
&�'�3�2�34�+". ")8 -8" �""" !, !, !C
&�'�3�2�34�+")"4. ")5 !8"� 4-" 5"� !, ��-)��&�'�3�2�34�+")�". ")! �-"� 44" 54� !! ��-)��&�'�3�2�34�+")�8. ")�8 �C"� 45" 58� !� ��-)��
&�'�36��+". ")58 C�" -5" !C !8 �,
&�'�36��+")"4. ")5 4!"� �4" !C� !4 ��-),�&�'�36��+")�". ")5 54"� 54" !�� !5 ��-),�&�'�36��+")�8. ")5 �,"� 5"" !4� !! ��-),�
2 @ �����1� ���� �������# 2���� @ ���������� ���� ������� �������� ��� ���� ������� ���� ���� +��������� ����%� *M6
���%��.# % @ ����<� ������ ����)�J�� ��� �� � ���1� � ���� ������� �� *M6 ���%�� +����� ����� � ����'���������.� 1�������� ��������� � ��� ���3
������ +�� ����� ���� � �����.)
!-� %� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/
�1) 5) /��� ���� ���� +*M6���. �� �%� ������� ������ � �� �����%���� +��. ��� �� �%� ���� �� ���<�� ��% 1����� &� +&�'
�� ")�8.)
%� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/ !-C
�1) 4) 2���� ���� ������ �%� ��� ������� ��� ����<� ������ ���� �� �%� ���� �� ����%����� ����� � (�0 ��� �� �%� ���� ��
� ����� � �%� ����3����%��� 1����1 +��.# +�. �*�35� + . 6��� +�. �2�34�)
!-- %� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/
����� � ����%����� �*�35 ������ �%� ������������������� ��� ��� ��%���� � ����� �� �%� &�'������ � ��� ")"! (�0)
$%� ���� �� ���� � ���� ���% �7����� � �%������������ � &� ��� �2�34�� �%����� � �%����� � �*�35 ��� ������ �� � � �%� ��� � 6���%� ��������� &� ���� ��� �A����� �%� &�31����� ���� �� ���� �������� �)
$%� ���������'��������� ���%���� � ����31�� +�1) 8. �� �%� &� ���<�� ���� �� �2�34��7�� ���� ���% ��� �%� ������ ������ � ������ �%� ����� � ����%����� ����� ���� �2�34� (�0) $%� �A�9�� � �%� ���%��� ������ �� �%�� 3� �� �2�34� ��� �� �%� ����� � ����%���������� ����� �� �%� ���" � � ��� ")5 � ��� ������ �%� ����3����%��� ���<�� ������ �) $%���� ��� ����������� ������ � ����� �� ���� �����" �� ��� +�")�8.) ��� �%� ������ � �� 6�� ���� �� �� �%� ��� ���<�� ���� �� ���%����� ���� �; �%�� ����<� ���� %�������� ���� ����� 64� �%�% ��� ���� � ��� ���� ���1� ����� ���� ���� ��� ��� �%� ��1�3 �� �����1�3���� � ����� (�0) �� �� � �� �� ������� ��3��� �%� ���������� � ��� ������ � �%� � �%��A�9�� ���� ��1 ��� ��� ��� ������������������ ���� �� ��� � ����� ��������) $%� ��3������� ���%���� �� �%� ��������� �*�35 ��� ����� �;� ��1��� ��� � �%� �������� � ���) $%�%�������� ���� � ���� 6! ��11��� �� ������� ������1 ����� (C�,0) $%� �%� � �%� �A����� ��%� ����� � � ���� ��1 1 �) �� �%� ���� � �%������ ���� ������ � � ����� � �%� ����� ���3�%���� �%� ���%���� ��� ��������� � �%��� ����3��� ���� ��) F� � � �%� ���� � �2�34����<�� ��% 1����� &� �%� ���%��� ��������%��1�� � �%� %�������� ��� ��� �%� ���� 64+��11����1 � � �3 �� ���� ������ �� �%� ���3������� �. �� ��� ��� ������ � 64 ��� 6�� �� �%����3 ����1 ������ �) $%� ����� ��� ���� � �������� ���� � ���� ���������� (-�,0) �� �� ���� ���� ���� �������� ����� ���� � ��% 64��� 6� %�������� ���� � ������ �� �%� �2�34� ����� ����� �������� ����� �)
$%� �� ������� �� ��� ������ ��� ������� ��������� �� �%� ������ � ��� ������ � ���3<�� ���� ��) $%� �@F ������%�1 ��� �� ��""���� � � ���� �%� ���� �������� ���� ��1��� ���� �%� ���������� ��������� ��� �%� &� ����1)
$%� ���������� ����� ���� ������ � � 3����� � ����� � ��� ����� ����%���� (�0 ��3� ���� �������� � ��3�9�%��1� ��������� ���%� ���� �� �2�34� ��� 6�� ��� � ��� ��%��� ��������� � �%� ���� � ���� �� �*�35) $%�<��� ��� ����� �%���� ��3�9�%��1� ������������������ �� �%� ��� �������) ���% ������������������ �%� %����%��� � � �����1��� �����3����� �� �%� ��������� ��� ��� �� ����� ������ �%� ����� ���� ��������) $%� ���� �� �*�35� ����� � ���� ����� ��� ���%�� � �����3���� �� ��� � �����) �� � ���� ��������1 �� <���%�� �%� � �� �*�35 ���<�� ��% 1����� ���������� ���� �������� ��3�9�%��1� � �� +�1)�.) $%� ������ �%�� �������� �� �%� ����� ���3�%��� � ������ ���� ������ �%� 1����1 � ����� �%� � �� �*�35 ������ ���� �� � ������� �� ����� ���� ������� � �%�% �%� �����1��� � ����� ��� ����� � �� �%� �� � � ����� ����) ��� �� � �%�� �%� ���� ����� � �%� ��� 1� ����� ����� � �%� 1�������� � ����� �������� �%����� �%� ���3��� � �� �*�35 � �3���1����� ��% ��� ����� ��������� ���� ���%�1��� �� ������� �%�% %�� ���� �%� ������ ���3��� ) ����%�� �� ������ � ��� ��� �� � ����3������� ��� �%� ��������) $%� �� � � ����� ��%� ������ � ���� �� � � ���� � � ������ ������ � ���� &� ������) $%� ��3�9�%��1� � ��� �%� 6�� ���� �� � ����� � �%� ����3���3�%��� 1����1 � �����%�� ���� �%�� �� �%� �3���� � ����%����� ����� ����) $%� �7������ ����� ������ �� �%� �2�34�� �%��� 1����1���� �� � ����������� � �%� ���������) $%� �3������ �%�� ���� ���� � �%� ��� ���� ��� ����%� �����3���������� ����� ��� ��� ��% � 3���� �����%����) $%� ���� ��� ����� �� !3������� ����������� +�1) C. �%�� �� ������� � ����3�� �� � ������ � ��� ����1) $%� ������3���� ���� �%� ����� � �������� ���� �� �2�34���� �������� � %1%�� �%�� �%��� � �%� 1����������) $%� ���� ������ � �%� ����� � ��� ���3����1� 1��� �%� ����������� � �%� ����������������) �� � ��������1 �%�� �%� 1����� ���� ���� �%�� � �������� � ������� �%�� � �����3�� � �� �%� ��%�� 1����� ����� +�*�35� 6��.)$%� 6�� ���� �� � �� �� ��� ����1 �%���� �� ������� ��1��� ��� � �%� ���������� ���3������ +��%�� ����� �� ����3����%��� 1����1.)
%� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/ !-,
�1) 8) J���1�� ���������'��������� ���%���� �� �%� ������ � �� �����%���� ��� �� �%� &�31����� ���� �� +&�'�� ")�8.# +�.
�2�34�� + . 6��� +�. �*�35)
!," %� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/
$%� �7������� ��� ���� �������� �� �� �%��*�35 ������ �%�% ��� ���� ��� � ������ �%���������� ����� �) $%� ���������� � ������ ����&� 1����1 ���<��� �%� ����������� � ��� ����%� �������� ��� �%� �� ��>���� 1�������� ����� ��� ����) $%� ��� ����� ������ $/G��� �%� �� ������������ ��% ����� �� ���3��� ������ �%� �������� � ����� ���� � � �%�H��� ���� ��� ���� � ���������� �����1�% (�"0)� �%� �9����� ���� �� ���� �%� ������� ��3����� �%� ��%������� ��� ������� � �%� ����������) �� ���� ����� ��� ������ � ���3����� ��%�� ��� ������� � +������ �� � �� �%�6�� �����.) �� � ����% �������1 �%�� �� ���3���� ��� ���� � �%� �������� �%�% ��� ���� ���� � ��� � � ������ � ��� �� � ��� ����9��)
� �����������
���<����� � � �� ���������� ������ ��2�34�� 6�� ��� �*�35 � ��� �� ����������� ��� �%�� ���������� � ����� � ����1��3��� ��% ��� ����� ��������� ��� �� ��>������ ������) $%� ��������� � �%� ��� 1��������� �� ������ �� �%� ��������� � �%� ������ � 3�� �����%��� ��� �� ��� ����1) $%� ������ �6�� ��� �*�35 ����� �%�� ���������� ����
���<����� ��% ���% %1%�� ��� �� � ���+&�'�� ")"�8. �%�� �%� ��� �� ������ � ��������� ����%��� +&�'� � �� ")�.) $%� ����������2�34� �����1���� �� �%� ��%�� %���� � �����3� � ��1������� ���� ���� ���������� � � �������� � ���) � �%��1% �%� K�G ��� $:����� ��11��� �� ��������� �������������� �� �%�&�31����� 6�� ��� �*�35� �%� ������������������ � �%� ���� ��1 ���<�� ���� �� ����7�����) $%� ����<� ������ ����� ���� � ��� ����% ��� ����1) $%� �������� �� �%� 1����� ��&�3 ����1 ���� �� � � ���� ���� �������� �%���� �%� ��������� ����� � ����%����� ����� 3�����) � %1%�� &� ����1 ��1� ��� �����������%��1��) $%� ���� ��� ���� ���� ���� ���1����1 � ���� � �%��� ������� ���� �� ������ � �������%�� �%� ��� � ���������) $%�����1�� ��������� ���%���� � �%� ���<��6�� ��� �*�35 ��� ���� ���% �� �%� ������������ �) $%� �7������� ��� ���� �������� ���%� �2�34� ����� ������ � ��������� ������3�����) $%� ���� �� ���<�� ��% ��� ������������ � ��3�9�%��1� ���������� �%�% � ��������� �� �%� ������ � �� ��� �%� ���<��� ������1��� ���������� � ��� � �%� ��������)�� � ������ �� � �1�<���� �%�� �%� &�31������*�35 �%�� �� ���% ��������� �%�� ������������� �) $%� ���� ��� ������ ������ �� !3���3���� ��%������� ��A���� �%� �������� � ����
�1) �) ���3�9�%��1� ������� � �%� ������� ���� ��� �9������� �� �%� 2�'&� ����)
%� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/ !,�
�1) C) 2���� ���� ������ &� ������� ��� ������ �� !3������� �����������) $%� ������� ��� ��������� � � �� �� ����3
������� �� !5"�2# +�. �2�34�� + . �*�35� +�. 6��)
!,! %� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/
��� ���� � �%� ���<�� ���� �� +�� ���1 ����3������� �2�34�.)
$%� ���%�� �����1���� � �%� ��������� ��3���� � � �������� ��� � � �� �%�� � ���%���(�"0)
����������
(�0 �) ���� ��� �) ��������� �) �������� ���� ������
*� ����� �,,-� /����� ������)
(!0 2)$) ����1�� �):) H�������� ?)M) ���%� M)2) ;���� � M)�)
*���� J����� 58, +�,,!. C�")
(50 �) ���1��� N) �����%��� �) ������� M) 2%��) ���)�
2%��) 2�����) +�,,5. �-")
(40 N) ��� �%� �) $����� �) ������� 6) $���� �) ����
M) 2� ) ���) ��) !"" +�,,-. !!")
(80 :)/) *������� H)=) M������ /)6) 6� ����� M) ��) 2%��)
���) C5 +�,8�. 5C5)
(�0 �) ������ /) H�� �) ����� �) M������� 2%��) �����) ,
+�,,C. !4,,)
(C0 O) 6��� �) H���� /)�) /����7� =)G) ������� ������ !�-
+�,,8. �5!4)
(-0 2)J) ?�� $)�) $��� 2%)J) H��� �)M) 2%��� �������)
�����) C +�,,�. �C5)
(,0 �) ����� �) M������� �) ������ M) /%��) 2%��) * �"�
+�,,C. 8-5)
(�"0 �) ���� ��� �) ��������� �� � �� �%��)
%� #������ �� ��� & �����'����� ��� ����'����� ��������� (()(* +,��-. ,!/),0/ !,5