Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

91

物理氣相傳輸法物理氣相傳輸法物理氣相傳輸法物理氣相傳輸法碳化矽單晶生長數值模擬碳化矽單晶生長數值模擬碳化矽單晶生長數值模擬碳化矽單晶生長數值模擬

The Simulation of SiC Single Crystal Growth by PVT Method �� � 1 ��� 2 Kuo-Liang Chen Jhao-Jhang Ciou

1 �������� �����2 �������� ������ ��

Department of Electronic Engineering

China University of Science and Technology

摘摘摘摘 要要要要

本文以 CZ 法和 Kristall-3M 長晶爐等生長單晶的晶體設備，經過實驗後可自

行成功生長出蘭克賽單晶晶體。因有使用 CZ法實際的蘭克賽長晶經驗及技術，所

以本研究加入電腦軟體模擬，將晶體生長過程中的長晶參考數值作詳細的研究。

我們將 Kristall-3M長晶爐調整過後再使用物理氣相傳輸法（簡稱：PVT法）長出

碳化矽(SiC)，並運用多重物理量有限元素工程分析軟體來進行模擬，模擬分析長

晶程序之熱場，以獲得製程的最佳化參數，有助於實際生長 SiC 單晶分析探討及

研究。我們模擬的腔體內溫度顯示在大約 1400 到 3200oC 左右、徑向溫度梯度的

部份會在 3~6 oC/cm左右。如此低的徑向溫度梯度將可得到很好的生長晶體品質。 ������������: PVT � �COMSOL Multiphysics �� ! �"#$%&'�

ABSTRACT

In this paper, we use the CZ method and the Kristall-3M crystal growth furnace to

take a successful experiment on the growth of single crystal Langasite. We have the

actual experience of using the CZ method of crystal Langasite growth technology,

therefore we add the computer software simulation to study the reference parameters of

the crystal growth. We adjust the Kristall-3M crystal growth furnace equipment and

use the physical vapor transport method (referred to as: PVT method) to grow silicon

carbide (SiC). We use the multiple physical engineering finite element analysis software

"#$%&'�� !()�*+,-.

92

to simulate and analyze the heat field to get the most proper parameters of growth

process, and help to take the research and analysis of the growth of SiC single crystal.

We take simulations to get the temperature in the chamber is 1400~3200oC, the radian

temperature gradient is 3~6 oC/cm. The small radian temperature gradient could attain

very good quality in crystal growth.

Keywords: PVT method, COMSOL Multiphysics, silicon carbide

一一一一、、、、前言前言前言前言

現在隨著電子技術的發展精進，傳統的矽(Si)和 GaAs(砷化鎵)等半導體材料由

於本身結構和特性的原因，在高功率、大功率、高溫等方面顯示其不足的地方。

所以以蘭克賽和碳化矽等材料，有其特有的寬能隙、高電子遷移率、高飽和飄移

速度、高熱傳導度、高硬度、高融點等優點。就單晶材料的電性不僅由化學成分

決定，更會受到單晶材料中原子排列方式的影響，所以有必要瞭解晶體原理、晶

體結構（Crystal Structure）。單晶材料的成長是一項重要的半導體技術。將需要探

討有關單晶的成長技術及方法，並且介紹成長單晶實驗設備的有關部份。先介紹

一些化合物晶體材料，在現今常被使用單晶的材料如：α-石英(α-Quartz)、鈮酸

鋰(LiNbO3)、鉭酸鋰(LiTaO3)、鋰硼砂(Li2B4O7)、氮化鋁(AlN)、磷酸鎵(GaPO4)、

磷酸鋁(AlPO4)、蘭克賽(La3Ga5SiO14)、碳化矽(SiC)等單晶晶體材料。

二二二二、、、、蘭克賽和碳化矽的性質與結構蘭克賽和碳化矽的性質與結構蘭克賽和碳化矽的性質與結構蘭克賽和碳化矽的性質與結構

2-1 蘭克賽晶體蘭克賽晶體蘭克賽晶體蘭克賽晶體的性質與結構的性質與結構的性質與結構的性質與結構::::

以蘭克賽(Langasite，化學式：La3Ga5SiO14，簡稱：LGS)化合物之單晶晶體為

一種新型的壓電材料。蘭克賽單晶晶體為三方晶系(Trigonal)之 32點群 P321（z=1）

空間群對稱形式的壓電材料，其晶格常數為 a0=b0=0.8162nm，c0=0.5087nm，蘭克

賽結構的化合物通式可寫為 A3BC3D2O14 ，此結構有 4種陽離子點(cation sites)，A

呈現十面體，晶格位置旁配位 8個氧原子；B呈現八面體，晶格位置旁配位 6個氧

原子；C 和 D 都是四面體，晶格位置旁配位 4 個氧原子，若 C、D 離子點放在尺

寸上來比較的話，D 離子點稍微比 C 離子點小。其中離子的位置分別如下：La3+

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

93

離子佔了 A site的位置，Ga3+離子佔了 B、C和一半的 D site，Si4+離子則佔了另一

半的 D site，如圖 1-1所示[3]。因學校有成長單晶技術，其中以蘭克賽單晶可以說

是新一代可以運用在壓電及半導體元件上的材料之一。然而成長單晶過程的時間

非常的冗長，如果以電腦軟體模擬可得到單晶生長的資訊，使其有助於提升單晶

成長的成功率及瞭解單晶的相關數值資料等。[4]

圖 1-1 結構圖

2-2 碳化矽晶體碳化矽晶體碳化矽晶體碳化矽晶體的性質與結構的性質與結構的性質與結構的性質與結構::::

碳化矽的單晶結構，一般分為α-SiC及β-SiC兩大類。α-SiC為六方(hexagonal)

晶系、菱面(rhombohedral)晶系及其衍生態(2nH、3nR)結構的總稱。已鑑定出之α

衍生態達 200種以上，其中較常觀察到的結構為 2H、4H、6H及 15R等。以 Si-C

為晶格點，在二維平面組成六趟對稱(6-fold)的六方最密堆積，在六方最密堆積的 c

軸方向有三種可堆積的位置，分別是 A(●)、B(■)、C(▲)位置，常見的碳化矽結

晶型態，如圖 1-2 所示。若 c 軸方向堆積順序為 AB 二循環，且屬於六方(hexagonal)

晶系，稱 2H-SiC；若堆積順序為 ABAC四循環，稱 4H-SiC；若堆積順序為 ABCACB

六循環，稱 6-H-SiC；若堆積順序為 ABCBABCACBCABAC十五循環，屬於菱面

(rhombohedral)晶系，故稱 15R-SiC。若堆積順序為ABC三循環，同時屬於立方(cubic)

晶系，故稱 3C-SiC。且 3C-SiC由 Si和 C 交替以 SP 3 混成軌域共價鍵結而成(如

圖 1-3 所示)，屬於閃鋅礦(zinc-blende) 結構，不同於α-SiC，又稱β-SiC，晶格

常數為 4.359nm。[5] [6]

Ga3+

Ga3+

La3+

Si4+

Ga3+

A

B

C

D

"#$%&'�� !()�*+,-.

94

圖 1-2常見的碳化矽結晶型態。

圖 1-3 Si和 C 交替以 SP3 混成軌域共價鍵結。

三三三三、、、、實驗方法與實驗設備實驗方法與實驗設備實驗方法與實驗設備實驗方法與實驗設備

3-1 實驗方法實驗方法實驗方法實驗方法::::

長晶技術有許多種，以技術分類有以下四大類： (1)溶液生長法 (Solution

growth)、(2)熔體生長法(Melt growth)、(3)氣相生長法(Vapor phase growth)、(4)固

相生長法(Solid state growth)。

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

95

3-1-1 柴氏拉晶法柴氏拉晶法柴氏拉晶法柴氏拉晶法(Czochralski method)：：：：

柴氏拉晶法，簡稱 CZ 法，屬於熔體生長法其中的一種生長方法。[7]柴氏拉

晶法的原理，其原理是先將原料加熱至熔點後熔化形成熔湯，再利用一單晶晶種

(Seed Crystal)接觸到熔湯表面，在晶種與熔湯的固液介面上因溫度差而形成過冷。

於是熔湯開始在晶種表面凝固並生長和晶種相同晶體結構的單晶。本研究使用柴

氏拉晶法生長蘭克賽單晶，生長原理分為六個重點步驟：(1)加料(stacking charge)、

(2)熔化(Meltdown)、(3)晶頸生長(Neck Growth)、(4)晶冠生長(Crown Growth)、(5)

晶身生長(Body Growth)、(6)尾部生長(Taill Growth)。在現在的半導體產業中，柴

氏拉晶法是最常見到的晶體生長法，由於它能生長出較大直徑之晶體，所以大約

85％的半導體產業都使用柴氏拉晶法來生長單晶棒，柴氏拉晶法為本校長晶系統

之ㄧ。[8]

3-1-2 物理氣相傳輸物理氣相傳輸物理氣相傳輸物理氣相傳輸法法法法(Physical Vapor Transport):

物理氣相傳輸法，簡稱 PVT法，屬於氣相生長法其中的一種生長方法。物理

氣相成長是利用碳化矽在高溫爐熱區的昇華，經由氣體的質傳到高溫爐冷區的凝

結而成，如圖所示。材料來源是碳化矽粉末混合物，碳及矽機械化混合的粉末，

或者是碳化矽晶體。蒸氣質傳可以在真空或是氣氛下發生，典型的昇華成長溫度

及壓力範圍分別是 1600到 2700oC及 10-6到 20 torr。

3-2 實驗設備實驗設備實驗設備實驗設備::::

本研究之長晶設備部份：

1.爐體：

爐體的架構主要採用水冷式的不銹鋼爐壁。爐體內部有拉晶裝置、拉晶所需

要的拉晶桿、隔熱陶瓷、加熱線圈、及放置材料的坩堝，其 Kristall-3M長晶爐，

爐體中每個裝置在長晶過程中都是不可或缺的裝備，爐體內部清潔及潔淨度的要

求很高，在長晶製程中內部的潔淨度會直接的影響到晶體生長出來的品質，由此

可知爐內的清潔是長晶過程中不可遺漏的一個重要步驟。如圖 1-4。

/0123456789:;?@

96

圖 1-4 Kristall 3M 長晶爐

2.真空系統：

真空系統主要作用是將爐體中的空氣抽光，將真空度抽至 36.5 10 Pa−× 以下。如圖 1-5。

圖 1-5 真空系統

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

97

四四四四、、、、實驗與模擬結果實驗與模擬結果實驗與模擬結果實驗與模擬結果

4-1 研究過程研究過程研究過程研究過程:

目前單晶生長過程是複雜且需要長時間的投入，所以將用有限元素法為基礎

的 COMSOL Multiphysics電腦軟體，來模擬進行物理氣相傳輸法生長碳化矽單晶

之熱場及電磁場的耦合模擬和研究分析，將採用接近實際長晶物理模式的方式模

擬。首先將由長晶系統整體分析說明，瞭解包括 RF 線圈的電磁場感應加熱使得坩

堝產生感應熱，坩堝在經由熱傳導將溫度的熱傳至生長的坩堝內部中，坩堝內部

因溫度差產生熱對流的流動行為。而溫度梯度在長晶過程中可能被影響，因此長

晶系統中的絕熱層和坩堝結構設置也相當重要。在生長單晶時長晶系統大部份時

間均處於高溫的狀態下，所以在設計其長晶系統的裝置時要考量相關的部份。[8]

其結構部份有碳化矽的晶種、感應線圈、碳化矽的粉末、石墨坩堝、絕熱層等部

份結構。如下圖 1-6，PVT法生長 SiC 裝置結構圖。

圖 1-6 碳化矽生長物理氣相傳輸法的結構圖。

目前本研究所運用到的物理模式有電磁式感應加熱方式及熱傳部份，而單晶

生長的情況下使用 COMSOL Multiphysics電腦軟體中的多功能物理量耦合計算，

模擬爐體耦合之電磁場及熱場的分佈情況。以下部份是模擬計算前做了下列假

/0123456789:;?@

98

設；如計算流體部份設為牛頓不可壓縮流體、模型部份左右對稱系統等。

從電磁場物理模式中，由 RF 線圈所產生之電磁感應，而石墨坩堝受到電磁場

的感應產生能量來加熱坩堝內的碳化矽材料，方程式如下[9]：

0µB

J

�

��

×∇=

t

B

∂∂−=Ε×∇�

��

J�

為感應線圈電流密度、B�

為磁通密度 ( )AB ��� ×∇= 、 0µ 為導磁率、E�

為感應電場強

度，整理如下公式：

( )AABJ �����

�

�

��

×∇×∇=

×∇×∇=

×∇= −10

00

µµµ

感應電場方程式可得：

0=

∂∂+×∇

t

AE

�

�

Ajt

A ��

�

ω−=∂∂−=Ε

導體石墨坩堝受到感應電場而產生感應熱為本系統之熱源，石墨坩堝產生的

感應熱對內部的碳化矽材料加熱，使得材料成長到晶種上。此為電磁場與熱場的

耦合作用[10] [11]。

4-2 研究結果研究結果研究結果研究結果:

本研究參考國外和國內文獻，有關物理氣相傳輸法成長碳化矽單晶的研究資

料。因此建立起模型中有：感應線圈、坩鍋、腔體內晶種及材料、隔熱層、石英

管、冷卻器等等。以下是 SiC-PVT生長簡易模型如圖 1-7、網格模型如圖 1-8，目

前研究感應電流假設在頻率 120Hz、1000A 下，溫度設定在 2000K 至 3000K左右，

坩鍋內因流體產生熱源，使其加熱碳化矽材料產生昇華自然出現熱對流。現在已

研究坩堝的結構及感應線圈的位置，還有調整坩堝內晶種和原料之間的距離，尋

求晶體生長過程的溫度影響和變化。目前現階段以 RF 線圈用 3-匝，且線圈匝的間

距為 2cm，移動其線圈位置做改變，而電流和頻率則沒變動。做為觀察調整線圈是

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

99

否會影響其生長晶體溫度。圖 1-9 SiC-PVT生長等位圖。圖 1-10，是 SiC-PVT生

長磁場徑向分量圖。接著圖 1-11～圖 1-16，是目前模擬 SiC-PVT生長徑向溫度分

佈圖。

圖 1-7 SiC-PVT生長繪圖模型。 圖 1-8 SiC-PVT生長網格模型。

圖 1-9 SiC-PVT生長等位圖。 圖 1-10 SiC-PVT生長磁場徑向分量圖。

RF感應線圈

材料粉末

材料晶種

坩堝

腔體基底

隔熱材料

ABCDEFGHIJKLMNOPQR

100

圖 1-11 SiC-PVT生長調整線圈位置（不變動）、1000A、120Hz、21600s。

圖 1-12 SiC-PVT生長徑向溫度分佈圖。

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

101

圖 1-13 SiC-PVT生長調整線圈位置（向上移動一個匝距）、1000A、120Hz、21600s。

圖 1-14 SiC-PVT生長徑向溫度分佈圖。

ABCDEFGHIJKLMNOPQR

102

圖 1-15 SiC-PVT生長調整線圈位置（向下移動一個匝距）、1000A、120Hz、21600s。

圖 1-16 SiC-PVT生長徑向溫度分佈圖。

Journal of China University of Science and Technology Vol.53-2012.10

103

五五五五、、、、結論結論結論結論

本研究因國內文獻資料中較少針對物理氣相傳輸法成長碳化矽單晶的生長過

程模擬研究，所以這方面的研究有相當大的進步空間可深入探討及瞭解。因此選

擇使用以有限元素法(FEM)為基礎的 COMSOL Multiphysics軟體，藉由此軟體使用

其簡化物理模型，選用其物理模式進行建立模型、繪製幾何圖形、產生網格以模

擬出電磁場和熱場的影響及分析。目前探討其中影響 SiC 生長的條件主要有溫度

設定、溫度梯度、晶種與粉末材料之間的距離等。現階段研究中在感應電流的部

份假設在頻率 120Hz、1000A 的情況下，我們模擬的腔體內溫度顯示在大約 1400

到 3200oC左右、徑向溫度梯度的部份會在 3~6 oC/cm左右。如此低的徑向溫度梯

度將導致非常少的缺陷產生和良好的生長晶體品質。另外調整 RF 線圈的匝數及間

距，並由軟體模擬觀察是否影響到坩堝內溫度及徑向和軸向溫度分佈。目前模擬

時的 RF 線圈是使用 3個匝數，其線圈的間距為大約 1.5cm左右。而 RF 線圈則是

移動高度變化位置，調整線圈位置為（不變動 0cm）、（向上移動一個匝距位置

為 1.5cm）、（向下移動一個匝距位置為-1.5cm）。其徑向溫度梯度的部份，分別

為 5、5.8、3.3 (℃／㎝)。通過 RF 線圈加熱，坩堝內部溫度可以達到 2200 oC以

上，碳化矽生長單晶的溫度，其文獻的記錄上在 2000到 2300 oC左右，而原料的

溫度則為 2100到 2200 oC左右，由模擬結果證明確實是達到生長單晶的適合溫度。

未來研究將嘗試模型結構上修改，以及改變 RF 線圈不同匝數、間距、位置以及坩

堝結構部份等等是否對系統內溫度的影響變化。

參考文獻參考文獻參考文獻參考文獻

[1] 陳正強，“以Czochralski成長蘭克賽單晶與量測”，中華科技大學電子工程研究

所碩士班光電固態組，碩士論文， 2008。

[2] 皮托科技股份有限公司，“COMSOL Multiphysics 多重物理量有限元素工程分

析軟體使用手冊”。

[3] 梁峻愷，“La3Ga5SiO14晶體生長與晶體之研究”，中華科技大學電子工程研究

所碩士班光電固態組，碩士論文， 2007。

[4] H. Fritze, M. Schulz, H. She, H.L. Tuller, “High Temperature Operation and

STUVWXYZ[\]^_`abcd

104

Stability of Langasite Resonators”, Mater. Res. Soc. Symp. Proc. Vol.

828(2005)A3.9.1.。

[5] 許景盛，“碳化矽奈米針製備及其形成機制之研究”，國立清華大學材料科

學工程研究所碩士班，碩士論文， 2007。

[6] J.S. Yuan and J.J. Liou, “Semiconductor Device Physics and Simulation”。

[7] Pawel E. Tomaszewski，”Jan Czochralski-father of the Czochralski method”，

J.Crystal Growth，vol.236（2002），p1-4。。

[8] 江哲祥，“化合物晶體生長及熱流場分析”，中華科技大學電子工程研究所

碩士班，碩士論文， 2009。

[9] 朱信旗，“電磁式感應加熱柴式法生長氧化鋁單晶過程之數值模擬分析”，

國立中央大學機械工程研究所碩士班，碩士論文， 2008。

[10] Q.-S. Chen, H. Zhang, V. Prasad, “Heat transfer and kinetics of bulk growth of

silicon carbide”, J. Crystal Growth 230(2001) 239-246.。

[11] J.M. Dedulle, M. Anikin, etc. “Free growth of 4H-SiC by sublimation method”。