Universitatea din Bucureşti

Facultatea de Fizică

Şcoala Doctorală de Fizică

Fizică atomică, Fizică nucleară şi particule elementare, Astrofizică,

Aplicaţii

Marius Dogaru

Dezvoltări metodice şi aplicaţii ale Spectrometriei de Masă

cu Ioni Acceleraţi (AMS)

REZUMATUL TEZEI DE DOCTORAT

Conducător Ştiinţific

Prof.univ.dr. Alexandru JIPA

Bucureşti 2012

- 2 -

În atenția,

...............................................

Vă facem cunoscut că în data de 11 septembrie 2012, ora091:00, sala A1,domnul Dogaru Marius, va susține, în ședință public, teza de doctorat:

Dezvoltări metodice și aplicații ale Spectrometriei de Masă cu Ioni Accelerați (AMS) în vederea obținerii titlului științific de doctor în domeniul fundamental Științe Exacte, domeniul Fizică.Comisia de examinare a tezei:

Prof. univ. dr. Daniela Dragoman Președinte Facultatea de Fizică, Universitatea din București

Prof.univ.dr. Alexandru Jipa Conducător științific Facultatea de Fizică, Universitatea din București

Prof.univ.dr. Grigore Damian Referent Facultatea de Fizică, Universitatea “Babeş-Bolyai”, Cluj-Napoca

CS II dr. Florin Constantin Referent Institutul de Fizică şi Inginerie Nucleară “Horia Hulubei”, Măgurele

CS II dr. Cătălin Stan-Sion Referent Institutul de Fizică şi Inginerie Nucleară “Horia Hulubei”, Măgurele

Vă invităm pe această cale să participați la ședința publică de susținere a tezei de doctorat.

- 3 -

CUPRINS

1. INTRODUCERE.......................................................................................................5

2. METODA AMS – DEZVOLTĂRI METODICE ȘI REZULTATE.....................6

2.1 Introducere în problematica AMS.........................................................................6

2.2 Instalaţia AMS, prezentare generală.....................................................................6

2.3 Injectorul de ioni AMS............................................................................................7

2.4 Sisteme de detecţie folosite în AMS........................................................................8

3. APLICAȚII AMS ȘI REZULTATE........................................................................9

3.1 Analize AMS cu profilare în adâncime a concentrațiilor de elemente...............9

3.2 Detectarea scurgerilor de tritiu prin AMS – rezultate.......................................12

3.3 Studii de retenție a tritiului în metale – rezultate...............................................13

3.3.2 Cuprul..............................................................................................................14

3.4.3 Titanul..............................................................................................................16

3.4 Aplicații AMS în experimente de fuziune............................................................17

3.4.1 Noțiuni introductive - Reactorul Tokamak..................................................17

3.4.2 Analize AMS aplicate la problematica reactorilor de fuziune - rezultate.18

3.4.2.2 Profilări în adâncime a concentraţiei de tritiu..........................................19

3.4.2.3 Determinarea retențiilor de combustibil în instalația “Divertor”..........21

3.4.2.4 Determinarea prin AMS a eficienței de detritiere prin ablație LASER.22

4. NOUL SISTEM AMS DE 1 MV - REZULTATE.....................................................24

4.1 Introducere.............................................................................................................24

4.2 Determinarea parametrilor de precizie și sensibilitate......................................25

4.2.1 Carbon 14........................................................................................................25

4.2.2 Aluminiu 26.....................................................................................................26

4.2.3 Beriliu...............................................................................................................27

4.2.4 Iodul.................................................................................................................27

5. REZUMATUL REZULTATELOR OBȚINUTE.....................................................28

6. CONCLUZII................................................................................................................30

ANEXA NR. 1..................................................................................................................31

Bibliografie.......................................................................................................................34

- 4 -

Capitolul 1

INTRODUCERE

Metodele de analiză, bazate pe metodici atomice şi nucleare, ocupă un rol primordial

în cadrul procedeelor moderne de investigare microscopică a structurii mediului solid, a

compoziţiei multi-elementale sau uni-elementale a substanţelor dar și în aplicații medicale și

biologice, în geologie și astrofizică etc. [1].

În cadrul acestor metode analitice Spectrometria de Masă cu Ioni Acceleraţi (AMS –

Accelerator Mass Spectrometry) reuşeşte să atingă cea mai ridicată sensibilitate de analiză

(raport izotop/element 10-16), iar precizia de determinare este, în cele mai multe cazuri, sub

valoarea de 3%.

Actualmente în IFIN-HH există două instalaţii AMS care sunt în regim de operare curentă. O

instalație a fost construită pe lângă acceleratorul de ioni de tip Van de Graaff, 9 MV-FN 15, HVEC [2].

Cea de a doua instalaţie AMS a fost achiziţionată de la compania olandeză HVEE, fiind montată şi

pusă în funcţiune la începutul acestui an [3] .

Prezenta lucrare de Doctorat are ca obiect un dublu scop: realizarea unor dezvoltări

metodice ale instalaţiei AMS şi realizarea de cercetări științifice exprimentale. Lucrarea este

structurată în 5 capitole principale. În al doilea capitol sunt prezentate comparativ

componentele constructive ale celor două instalații AMS și rezultatele experimentale obținute în

cadrul dezvoltărilor realizate.

Capitolul 3 cuprinde descrierea studiilor experimentale realizate și rezultatele

obținute. Prezentarea acestui capitol este împărțită în două subcapitole. Primul descrie

rezultate obținute în cadru studiului AMS a comportamentului materialelor la retenția de

tritiu. Cel de al doilea cuprinde aplicații speciale efectuate în cadrul unor Contracte Euratom

și se referă la tehnici multiple, bazate pe AMS, pentru diagnoza și monitorizarea

experimentelor de fuziune în Tokamak.

Capitolul 4 este dedicat prezentării testelor de acceptanță și operațiilor de optimizare

realizate la noul sistem AMS. Un ultim capitol se ocupă de sumarizarea cercetărilor

întreprinse și a rezultatelor obținute.

Concluziile încheie această lucrare.

- 5 -

Capitolul 2

METODA AMS – DEZVOLTĂRI METODICE ȘI

REZULTATE

2.1 Introducere în problematica AMS

Principial, metodica AMS a fost concepută de fizicienii Luis Alvarez și Robert

Cornog, care au avut prima oară ideea de a folosi un accelerator de particule ca spectrometru

de masă, pentru a demonstra existența izotopului 3He și diferenţa acestuia de 3H .

Ulterior, la sfârşitul anilor 70, această idee de a potența o analiză prin folosirea unui

accelerator de particule de mare energie a fost reluată datorită interesului crescut pentru datări

bazate pe 14C. Ideea și-a găsit materializarea modernă și poate cea mai eficientă folosind

acceleratori liniari de tip tandem, care au calitatea de a avea o mare stabilitate și precizie

energetică. De atunci AMS s-a aflat într-o permanentă dezvoltare și răspândire internaţională.

Acest avânt s-a datorat faptului că AMS a deschis extrem de multe aplicaţii și cercetări

microscopice imposibil de imaginat anterior.

Actualmente există circa 100 radio-nuclizi care pot fi determinaţi prin AMS, însă aplicaţiile

realizate au arătat că în modul cel mai frecvent se folosesc în aplicaţii următorii izotopi 2H, 3H, 10Be, 14C, 26Al, 36Cl, 41Ca, 44Ti, 53Mn, 59Ni, 60Fe, 63Ni, 129I, 236U, 244Pu. Aria generală de aplicabilitate

cuprinde Geologia, Medicina, Astrofizica, Fizica Nucleară, Paleoantropologia, Paleoclimatologie,

Fizica Atmosferică etc.

În continuare vom prezenta principiul constructiv și de funcţionare al unei instalaţii

AMS.

2.2 Instalaţia AMS, prezentare generală

În figurile de mai jos sunt prezentate schemele de ansamblu ale celor două instalaţii

AMS de la IFIN-HH (Institutul de Fizică şi Inginerie Nucleară – Horia Hulubei).

Aceste două instalaţii constituie baza de metodică şi aplicaţii efectuate în cadrul

aceastei lucrări de doctorat.

- 6 -

Fig. 1. Schema bloc a unui sistem experimental bazat pe un accelerator de particule de 9 MV. Sursa de ioni și

magnetul analizor sunt componentele principale ale Injectorului de Ioni, ataşat acceleratorului de particule

Fig. 2. Schema bloc a instalaţiei AMS de 1MV

2.3 Injectorul de ioni AMS

Se numeşte Injector de Ioni ansamblul tuturor aparatelor şi instalaţiilor care contribuie

la producerea și formarea unui fascicul de ioni, cu specie ionică precizată, adecvaţi sub

aspectul energetic și al opticii ionice pentru a putea fi folosit în procesul de câştig energetic

obţinut într-un accelerator de particule încărcate electric. Foto 1 prezintă Injectorul construit

și automatizat[4], în cadrul acestei lucrări de doctorat. Detalii ale cercetărilor și lucrărilor

efectuate pot fi găsite în Anexa nr. 1, iar rezulatele principale sunt descrise mai jos.

- 7 -

Foto 1. Imaginea de ansamblu a sistemului injector de ioni AMS. De o parte și de alta a magnetului analizor

sunt distribuite dulapurile cu sursele de tensiune ce alimentează instalaţia

Descrierea reperelor din Foto 1 este următoarea:

- reperul 1: platforma injector(70 kV) izolată față de pământ

- reperul 2: platforma de potenţial 15 kV

- reperul 3: sursa de ioni

- reperul 4: magnet analizor

- reperul 5: cupa Faraday

- reperul 6: tuburi de pre-accelerare la 90 kV

La această lucrare am participat la: conceperea proiectului tehnic, realizarea calculelor

de optică ionică, montarea și testarea propriu zisă a sursei de ioni, a sistemului de vid, a

sistemului de măsură a fasciculului. Toate aceste componente, împreună cu magnetul analizor

au fost aliniate la axa optică a întregului sistem. După această lucrare am realizat

automatizarea componentelor injectorului de ioni și realizarea unor aplicații software la

aceasta. Aceste realizări sunt descrise în Anexa 1.

2.4 Sisteme de detecţie folosite în AMS

Principalele tipuri de detectori folosiţi în măsurătorile AMS, pentru a obţine eficienţă

maximă la detecţie, au ca substanţă de lucru gazul. Se folosesc detectorii de tip multi ΔE,

detectorii de tip Bragg, detectorii cu discriminare după timpul de zbor etc.

La detecţia de particule uşoare cum ar fi: protoni, deuteriu şi tritiu este folosit un

sistem de detectori cu semiconductori , sistem care a fost îmbunătățit în cadrul acestei

- 8 -

lucrări de doctorat. Acești detectori sunt folosiţi sub forma unor pachete de detectori plasaţi

consecutiv pe axa de incidenţă a fasciculului şi au un mare avantaj, deoarece aceştia pot

acoperi o scală foarte largă de parcursuri pentru particulele incidente. Cei doi detectori sunt

prezentaţi în Foto 2.

Foto 2. Detectori folosiţi în măsurători AMS. Stânga: camera Bragg; dreapta: sistemul de detectori cu

semiconductori

Capitolul 3

APLICAȚII AMS ȘI REZULTATE

3.1 Analize AMS cu profilare în adâncime a concentrațiilor de

elemente

În AMS probele sunt aduse prin procedee chimice sub formă de pulbere solidă cu o

foarte bună conducție electrică și termică. Pentru măsurători de profilare în adâncime probele

sunt sub forma unor plăcuțe, nu sub formă de pulbere cum se procedează de obicei. Pentru

acest tip de măsurători a fost construită un nou tip de roată, putând fi introduse un număr de

20 probe cu dimensiunea de 10 x 10 x 5 mm. Înălțimea plăcuțelor în roata cu probe poate fi

ajustată cu ajutorul unor plăcuțe subțiri identice cu dimensiunea probelor. Cele două roți, cea

obișnuită cu 40 probe sub formă de pulbere și cea realizată special pentru acest tip de

măsurători sunt arătate în Foto 3.

O informaţie importantă dată de măsurătorile AMS este determinarea concentraţiei de

tritiu în adâncime [5]. Profilometria în adâncime relevă energia incidentă a particulei

bazându-se pe relaţia dintre energie şi parcurs.

- 9 -

Foto 3. Stanga: roată construită pentru probe sub formă de plăcuţe. Dreapta: roată pentru probe sub formă de

pulbere

Profilometria în adâncime este realizată prin sputterarea (săparea) materialului ţintă cu

un fascicul subţire (0.8 mm în diametru) de 133Cs+. Craterul săpat este de forma unui cilindru

(vezi Foto 4). Concentraţia atomică este măsurată în atomi/cm3. Spectrele de tritiu sunt

înregistrate în funcţie de timp. Craterele obţinute în urma sputterării se măsoară off-line la un

profilometru optic, iar datele sunt folosite după aceea la conversia timp (secunde) - adâncime

(micrometri).

Foto 4. Craterul din probă obținut în urma sputterării cu Cs+

Măsurătorile AMS care urmăresc profilometria în adâncime a probei necesită

precauţii speciale în procesul de sputterare a ţintelor. Pentru acest caz, eroziunea produsă de

sputterare trebuie să fie uniformă pe aria analizată a ţintei, adică pe toată suprafaţa de pe care

se extrag ionii pentru analiză. Contribuţia adusă de pereţii craterului nu trebuie considerată în

cadrul analizei AMS.

În experimentele de profilometrie în adâncime, pentru a evita „efectul de margine a

craterului” se apelează uzual la scanarea probei (prin mişcarea suportului acesteia în faţa

fasciculului de Cs) sau la baleierea fasciculului de Cs folosit pentru sputterare. În acest caz

sistemul de achiziţie a datelor este condiţionat să înregistreze ionii proveniţi dintr-o zonă

centrală selectată. Spre deosebire de un bombardament static de ioni, atât mişcarea probei cât

şi a fasciculului, produc creşterea imensă a timpului de măsurare în cadrul experimentului.

Pentru a înlătura neajunsul produs de efectul de margine a craterului, în cadrul

experimentelor din această lucrare am recurs la un procedeu de deconvoluţie matematică,

aplicat după sputterarea statică a probelor [6]. Acest procedeu a fost elaborat în cadrul

- 10 -

grupului nostru AMS de la IFIN-HH în colaborare cu un grup de cercetare de Universitatea

tehnică Munchen

Fig. 3 prezintă compararea a două distribuţii de 3H în adâncime măsurate pe aceleaşi

probe prin folosirea corecţiei deconvolutării şi prin mişcarea rastel a probei. Diferenţa dintre

cele două distribuţii este mai mică de 10% pentru valorile integrate ale concentraţiei.

Fig. 3. Diferenţa de metode în eliminarea efectului de margine

Măsurătorile de tritiu din cadrul acestei lucrări de doctorat au fost efectuate la

instalaţia AMS de pe lângă acceleratorul tandem de 9 MV[7].

În fig. 4 este dată o măsurătoare a concentrației de tritiu în adâncime într-o probă

standard tritiu/carbon.

Fig. 4. Concentrația de tritiu în adâncime a unei probe standard (T/C=10-9)

- 11 -

3.2 Detectarea scurgerilor de tritiu prin AMS – rezultate.

Principalele surse de tritiu din lume sunt: reactoarele nucleare, staţiile de reprocesare a

materiei nucleare cât şi fabricile de armament nuclear.

Tritiul poate fi eliberat (scăpat) sub formă de gaz de la aceste surse infiltrându-se în

sol sau în apă. Scurgerile de gaz pot apărea la îmbinările ţevilor de presiune şi a containerelor

de oţel de la reactoare nucleare sau fabrici care stochează sau produc tritiu [8, 9].

Pentru a folosi metoda AMS la detectarea scurgerilor de gaz avem nevoie de

materiale sub formă solidă care pot reţine în structura lor atomică tritiul. Materiale foarte

bune captatoare de tritiu sunt: carbonul, titanul, zirconiul, paladiul. Toate acestea captează

tritiul la temperatura camerei în mai puţin de 5 minute.

Pentru aplicaţia în cadrul acestei lucrări de doctorat [10] am folosit două materiale:

carbonul pirolitic şi paladiul. Aceste materiale au eficienţă mare la captarea tritiului,

comparativ egală. Paladiul este un material scump dar a fost ales datorită proprietăţilor sale

(maleabil şi moale) pentru a produce brăţări care au fost plasate în jurul ţevilor în dreptul

îmbinărilor (sudurilor), suspectate de scurgere de tritiu.

După ce au fost expuse, brăţările au fost demontate de pe ţevi şi tăiate în bucăţi de 1

cm2. Acestea s-au montat în roata de probe a sursei sputtering şi analizate prin AMS. Fiecare

bucată a brăţării a fost marcată ca un element (x, y) al unei matrici.

Pentru calibrarea valorilor concentraţiilor de tritiu în valoare absolută au fost folosite

2 probe standard T/Pd cu concentraţiile 1.4 x 10-11 şi 5.2 x 10-12.

Figurile 5a şi 5b arată concentraţia de tritiu absorbită de către una din brăţările care au

fost expuse la îmbinările (sudurile) ţevilor de presiune. În fig. 5a sunt date valorile absolute

de T obţinute pentru fiecare bucată a brăţării. Valoarea maximă absorbită de tritiu este 6 x 109

atomi/cm2. Aceste valori, la fel ca celelalte valori de tritiu măsurate, au fost obţinute din

concentraţii în atomi/cm3, integrând pe o adâncime de 0,2 µm. Aceasta este echivalent cu

aproximativ 4.4 x 104 kBq/g, dar volumul de paladiu contaminat de către gazul de tritiu este

mic, având nu mai mult de 0,1 mg, astfel activitatea totală a probelor măsurate nu a fost mai

mare de 1 kBq. Reprezentarea matricii (x, y) a acestor date este aratată în fig. 5b. Poziţia

scurgerii nu este ușor de determinat.

- 12 -

a

0.00E+00

1.00E+09

2.00E+09

3.00E+09

4.00E+09

5.00E+09

6.00E+09

7.00E+09

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1011121314151617181920

position (cm)

T (

ato

ms

/cm

2 )

Fig.5. Măsurători AMS de tritiu (probe provenite de la îmbinarea prin sudură a ţevilor de presiune) la Staţia de

separare a tritiului (ICSI). a – valori absolute, b – reprezentare matricială

Pentru aceste măsurători, probele standard folosite au fost realizate din acelaşi

material ca brăţările.

3.3 Studii de retenție a tritiului în metale – rezultate.

Proiectarea, exploatarea şi decomisionarea facilităţilor în care se manipulează tritiul,

presupune o cunoaştere corectă a modului în care proprietăţile fundamentale ale materialelor

folosite la construcţia acestor instalaţii sunt modificate în urma contactului cu acest izotop.

Cantitatea tritiului reţinut în metale depinde de compoziţia chimică, tratamentele termice,

rugozitatea suprafeţei, istoria metalului înainte de expunere şi de condiţiile concrete ale expunerii.

În cadrul acestei lucrări de doctorat s-au realizat studii privind retenţia tritiului în

anumite materiale solide. Studiile au fost realizate într-o colaborare dintre Institutul de Fizică

și Inginerie Nucleară – Horia Hulubei cu ICSI Râmnicu Vâlcea în cadrul unui proiect

naţional de cercetare la Instalaţia Pilot Experimental pentru separarea tritiului şi deuteriului și

instalația AMS de la IFIN-HH. La Râmnicu Vâlcea sunt în curs de realizare tehnologii,

instalaţii şi aparatură de analize izotopice de măsură şi control:

- detritierea apei grele de la reactoarele nucleare;

- separarea tritiului şi deuteriului prin schimb izotopic catalizat apă - hidrogen;

- separarea tritiului şi deuteriului prin distilarea criogenică a hidrogenului lichid;

- 13 -

- separarea gazelor rare şi a gazelor industriale prin metode criogenice, precum şi

ultrapurificări de gaze şi producere de gaze etalon;

- aparatură specifică analizelor izotopice pentru măsurarea în flux a distribuţiei

deuteriului şi tritiului pe diferite specii moleculare, spectrometre de masă, analizoare cu

senzori specifici pentru controlul urmelor de gaze.

În cadrul acestor studii s-au făcut investigaţii asupra unei serii de nouă materiale metalice

supuse tritierii gazoase sau în apă tritiată. Mai precis este vorba de un oţel feritic şi o serie de

metale pure (Al, Cu, Nb, Pd, Ta, Ti, Zr). O serie de probe a fost expusă la tritiu gazos, iar o alta la

apă tritiată la intervale de timp diferite. După tritiere probele au fost supuse la o serie de procese

de înlăturare a tritiului de pe suprafaţă.

Determinarea ultrasensibilă a concentraţiei totale şi a profilometriei în adâncime a

tritiului din materialele investigate a fost realizată prin metoda AMS. La determinarea

profilometriei în adâncime pentru măsurarea după experiment a craterelor obţinute prin

sputterare cu cesiu s-a folosit un profilometru tip Mitutoyo SJ 301.

Deoarece nu a fost posibil realizarea de probe etalon pentru fiecare tip de material

investigat, având aceeaşi structură ca acesta, s-a recurs la folosirea unui singur tip de probă

etalon, carbon tritiat, şi folosind formula de mai jos a fost posibil determinarea concentraţiei

de tritiu din probe [11].

în care notăm:

, RSFa(b) reprezintă factorul de sensibilitate

relativă a elementului „a” în matricea „b”.

Concentraţia probei etalon de carbon folosită este: Ce =10 kBq/g.

3.3.1 Cupru

Densitatea masică a cuprului este d=8,94g/cm3.

Un cm3 de Cu cântăreşte 8,94g, din care 6,18 g 63Cu şi conţine 5,89X1022 atomi de 63Cu. Deci

.

Ca element de referinţă în cupru s-a folosit 63Cu.

Elementul

de referinţă[x1022] [x1022]

Abundenţa

izotopului

F

(Bq/cm3)63Cu 11 5,89 0,1143 69,15 612,02

- 14 -

0,0E+00

1,0E+04

2,0E+04

3,0E+04

4,0E+04

5,0E+04

6,0E+04

0 100 200 300 400 500 600 700

Adâncime (nm)

Co

nce

ntr

aţia

(B

q/g

) 3d

6d

11d

Rezultatele experimentale sunt reprezentate în fig. 6 şi fig. 7.

0

50

100

150

200

250

0 200 400 600 800 1000 1200 1400

Adâncime (nm)

Co

nc

en

tra

ţie

(B

q/g

)

10d

20d

Fig.6. Profilometria concentraţiei de tritiu în probele de cupru marcate în THO (apă) timp de 10 zile, respectiv

20 de zile (Probele: 7a, 8a)

Fig. 7. Profilometria concentraţiei de tritiu în probele marcate în HT (gaz) timp de 3 zile, respectiv 6 de zile (4b,

5b şi 6b).

Din graficele de mai sus se observă că absorbţia tritiului este cu două ordine de

mărime mai mare în probele de cupru imersate în gaz decât în cele imersate în apă tritiată. De

asemenea în cazul apei, tritiul penetrează la o adâncime mai mare, aproximativ 1 micron faţă

de cazul gazului, când tritiul penetrează doar până la aproximativ 200 – 300 nm. Aceasta se

poate justifica prin formarea oxidului la suprafaţa probei. Curba corespunzătoare probei cea

mai expusă (11 zile) prezintă neregularităţi datorită gradului de dezordine din reţea datorat

tritiului absorbit. La celelalte probe acest fenomen este mai scăzut. Absorbţia tritiului în

cupru a fost determinată de foarte puţini cercetători, în cele mai multe articole apare că tritiul

nu este absorbit în cupru decât într-un strat foarte subţire de oxid, dar există şi cercetători care

au contrazis acest lucru [12].

- 15 -

3.3.2 Titan

Densitatea masică a titanului este d=4,506g/cm3.

Un cm3 de Ti cântăreşte 4,506g, din care 3,32 g 48Ti, şi conţine 4,15X1022 atomi de 48Ti. Deci

. Ca element de referinţă în titan s-a folosit 48Ti.

Elementul

de referinţă[x1022] [x1022]

Abundenţa

izotopului

F

(Bq/cm3)48Ti 11 4,15 0,0003 73,72 1,13

Rezultatele experimentale sunt reprezentate în fig. 8 și fig. 9.

Ti in HTO

0,0E+00

2,0E+04

4,0E+04

6,0E+04

8,0E+04

1,0E+05

1,2E+05

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000

Adâncimea (nm)

Co

nce

ntr

aţia

(kB

q/g

)

10 days

20 days

Fig. 8. Profilometria concentraţiei de tritiu în probele de titan marcate în THO (apă) timp de 10 zile, respectiv 20

de zile (Probele: 3a, 4a).

Ti exposed in T gas

0,0E+005,0E+051,0E+061,5E+062,0E+062,5E+063,0E+063,5E+064,0E+06

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000

Adâncime (nm)

Co

nc

en

tra

ţia

(B

q/g

)

2h

Fig. 9. Profilometria concentraţiei de tritiu în probele de titan marcate în amestec de gaz HT + azot timp de 2

ore ( proba 14b).

Din graficele de mai sus se observă că absorbţia tritiului este cu două ordine de

mărime mai mare în probele de titan imersate în gaz decât în cele imersate în apă tritiată. De

asemenea în cazul apei, tritiul penetrează la o adâncime mai mare, aproximativ 1 micron faţă

- 16 -

de cazul gazului, când tritiul penetrează doar până la aproximativ 400 – 500 nm. Aceasta se

poate justifica prin formarea oxidului la suprafaţa probei.

În urma analizării probelor se confirmă că titanul este unul din cele mai bune

materiale stocatoare de tritiu gazos [13, 14]. Aceasta pentru că nu işi schimbă esenţial

proprietăţile fizice după absorbţia tritiului cât şi pentru că absorbţia se face rapid şi foarte eficient.

Considerând valorile concentraţiilor obţinute în probele marcate în HT, se observă o

foarte bună absorbţie a titanului în comparaţie cu celelalte metale, însă absorbţia în celelalte

metale nu este deloc neglijabilă (vezi fig. 10).

0,0E+00

2,0E+05

4,0E+05

6,0E+05

8,0E+05

1,0E+06

1,2E+06

1,4E+06

1,6E+06

Ti Zr Pa Ta Nb

Proba

Co

nce

ntr

aţia

(b

q/g

)

primul micron

al 2-lea micron

al 3-lea micron

concentratia totala a probei

Fig. 10. Comparaţie a nivelului de absorbţie a tritiului în Ti, Zr, Pa, Ta şi Nb.

Din datele obţinute se obţine un raport de 1.29, între concentraţia medie totală în titan

şi concentraţia medie totală în zirconiu, foarte apropiat de cel specificat în „Safety in tritium

handling technology” de 1.26 [15].

3.4 Aplicații AMS în experimente de fuziune

3.4.1 Noțiuni introductive - Reactorul Tokamak

Fuziunea este realizată în următorul fel: un magnet enorm (arătat în Foto 5), numit

transformator, este încărcat prin creşterea curentului prin bobinele sale primare.

- 17 -

Foto 5. Tokamak-ul. În stânga avem conceptul ITER. În dreapta este arătat miezul transformatorului, curenţii

diferiţi şi câmpurile magnetice acţionând plasma şi producând confinarea.

După umplerea camerei incintei Tokamak-ului (aflată în prealabil în vid) cu un gaz de H, D

sau T, câţiva atomi vor fi ionizaţi datorită radiaţiei cosmice, iar transformatorul va fi descărcat

brusc prin tăierea directă a curentului prin bobine. Propria inducţie va produce un imens gradient de

câmp electric în jurul câmpului magnetic vertical (produs de către transformator), care accelerează

particulele încărcate prealabil şi producând la rândul lor mult mai mulţi ioni, creând plasma din

Tokamak. Succesiunea de operaţii descrisă conduce la arderea plasmei şi apariţia reacţiei de

fuziune cu o durată de la câteva zeci de secunde până la câteva minute. Acest regim de pulsare va fi

folosit în reactoarele de fuziune.

Confinarea plasmei este atinsă în următorul fel: curentul de plasmă produce propriul

său câmp magnetic (poloidal) care compus cu câmpul magnetic toroidal (produs de către

bobinele toroidale) va produce linii magnetice răsucite, formând o cuşcă magnetică care ţine

ionii împreună confinaţi. Timpul de confinare reprezintă perioada de timp cât energia este

reţinută în plasmă înainte să fie pierdută din cuşca magnetică. Acesta creşte rapid cu

dimensiunea plasmei şi de aceea volumele mari reţin căldura mult mai bine decât volumele

mici.

Oricum, pentru a susţine reacţia de fuziune, criteriul Lawson trebuie îndeplinit.

Acest număr nu a fost încă atins în niciun reactor. ITER are ca scop atingerea acestei

valori.

3.4.2 Analize AMS aplicate la problematica reactorilor de fuziune -

rezultate

Aplicaţiile pentru Tokamak implică determinarea unor cantităţi de elemente diferite

implantate în interiorul componentelor aflate în contact sau în vecinătatea plasmei. Pentru

investigarea de astfel de efecte, AMS trebuie să efectueze profilarea în adâncime a

concentraţiei elementelor (DP). Pentru analiza probelor, sunt tăiate bucăţele mici din plăcile

de protecţie a incintei Tokamak-ului. Ca metodă alternativă şi mult mai uşoară se pot plasa

mici probe spion, fabricate din carbon pirolitic între plăcile incintei Tokamak-ului. Foto 6

- 18 -

arată ambele tipuri de probe: bucăţi tăiate din plăci şi probe spion numite (LTS-long term

samples).

Foto 6. În stânga: probele LTS făcute din carbon pirolitic (8 x 12 mm). Aceasta pot fi uşor montate sau

înlăturate din fiecare locaţie a tokamak-ului. În dreapta: o placă din protecţia incintei de unde au fost tăiate

bucăţi circulare pentru analiza AMS

Probele spion LTS pot fi folosite eficient pentru măsurare fără demontarea sau tăierea

unei plăci de protecţie. Acestea nu depind de structura sau materialul din care sunt făcute

plăcile, având o structură compactă şi uniformă furnizând informaţii neperturbate ale energiei

şi concentraţiei particulelor implantate.

În cele ce urmează prezint câteva aplicaţii referitoare la acest tip de studii şi rezultate

obţinute în cadrul acestei lucrări.

3.4.2.1 Profilări în adâncime a concentraţiei de tritiu

În fiecare Tokamak deuteriul va fi prezent în combustibilul gazos şi chiar cu yield de

producere scăzut, vom găsi şi tritiu cu energia de 1.01 MeV produs din reacţia DD. Acest

tritiu de energie mare este produs dintr-o reacţie de fuziune şi este foarte uşor de distins faţă

de tritiul din combustibil care are energia în jur de 10-20 keV şi faţă de tritiul neutru injectat

din sistemul NBI care are energia de ordinul sutelor de keV. Deoarece reacţia de fuziune are

loc predominant în centrul plasmei, tritiul cu energia de 1.01 MeV poate fi folosit ca marcaj

pentru confinarea plasmei în timpul descărcărilor.

Măsurătorile AMS de profilare în adâncime folosind probe spion (LTS) pot

diagnostica calitatea de confinare a plasmei şi de asemenea neregularităţi sau nefuncţionări în

conservarea şi separarea plasmei şi eficienţa descărcărilor în vederea obţinerii reacţiei de

fuziune. Astfel de aplicaţii au fost prezentate în alte lucrări [16], aici vreau numai să evidenţiez

că în condiţii normale în distribuţiile de profilare în adâncime ale tritiului din plăcile de

protecţie ale tokamak-ului nu ar trebui să se observe niciun pic la o adâncime mai mare de 2

- 19 -

μm. Astfel este uşor să se diagnosticheze o campanie de experimente folosind acest mod de

tratare (vezi fig. 11).

Fig.11. Diagnoza unei campanii de experimente folosind măsurătorile de profilare în adâncime ale tritiului.

Spectrul din dreapta colţului de jos arată tendinţa profilării în adâncime, după un experiment cu o plasmă

neconfinată

În cadrul aceastei lucrări au fost efectuate experimente pe un asamblu de 30 probe.

În Tokamak-urile mari volumul de plasmă este în jur de 80 m3 cu o înălţime de 3 m.

Incinta este acoperită cu plăci de protecţie şi este foarte interesant să determini închiderea

câmpului magnetic în ambele axe (toroidală şi poloidală).

Fig.12. Măsurători de tritiu în plăcuţe spion plasate în axa poloidală. Distribuţia este practic izotropă

demonstrând că închiderea plasmei este bună în geometria poloidală atâta timp cât distribuţia toroidală nu este

perturbată.

Rezultatele concentraţiilor totale măsurate sunt arătate în fig. 12. Profilarea în adâncime

arată creşteri numai de suprafaţă şi întrucât distribuţia poloidală este izotropă, ambele

- 20 -

caracteristici arată că plasma este confinată bine. Aceste rezultate demonstrează o bună

funcţionare într-o astfel de geometrie.

3.4.2.2 Determinarea retențiilor de combustibil în instalația

“Divertor”

Divertorul este folosit pentru inlaturarea particulelor care au scapat din plasma

confinata si care pot influenta temperatura acesteia.

Experimente de tip AMS de profilometrie în adâncime au fost necesare pentru studierea

dependenţei depunerii de material cu geometria divertorului şi densitatea de plasmă implicată.

În fig. 13 sunt prezentate două tipuri de geometrii ale divertorului pentru care s-au

efectuat în cadrul acestei lucrări analize AMS. Acestea au fost testate pe parcursul mai multor

campanii de experimente. În acest timp au fost făcute măsurători AMS de profilare în

adâncime folosind bucăţi tăiate din plăcile de protecţie care au fost demontate. În prima

geometrie a divertorului măsurătorile efectuate au arătat o depunere simetrică a tritiului.

Pentru geometria înclinată a fost măsurată o creştere importantă a concentraţiei de tritiu în placa

cu numărul 1. Oricum, această informaţie furnizează inventarul tritiului depus, aceasta

trebuind corelată cu măsurătorile de temperatură şi radiaţie pentru a obţine o informaţie despre

separarea plasmei faţă de pereţii incintei Tokamak-ului.

- 21 -

Fig. 13. Tritiul măsurat prin profilare în adâncime AMS din bucăţi tăiate din plăcile de protecţie ale divertorului.

Sunt prezentate două geometrii ale divertorului, împreună cu măsurătorile de tritiu din locaţii diferite indicate

prin puncte. Liniile sunt desenate numai pentru indicare

3.4.2.3 Determinarea prin AMS a eficienței de detritiere prin ablație

LASER

În timpul funcționării unui Tokamak cantități mari de tritiu se vor implanta în pereții

acestuia și în alte materiale care intră în contact cu acestea. Pentru înlăturarea acestor cantități

de tritiu din pereții tokamak-ului au fost dezvoltate diferite proceduri specializate pentru

diferite materiale. Una din procedurile dezvoltate este și detritierea prin ablație laser. Cu

ajutorul acestei tehnici a fost arătat că este posibilă curățarea unui strat depus de 50 µm pe o

cărămidă CFC cu o rată de aproximativ 3m2/oră. Curățarea a fost făcută fără distrugerea

substratului de grafit. Studiile au fost obținute în laboratoare specializate folosind un laser de

frecvență înaltă (putere de 20W, 2J/cm2, lungime de undă 1052 nm).

Spectrometria de masă cu ioni accelerați (AMS) datorită modului său de funcționare

este capabilă să determine concentrația în adâncime a unor izotopi (exemplu 2H, 3H) în

materialele investigate și de asemenea este capabilă să furnizeze profilarea în adâncime a

concentrațiilor. Prin urmare, eficiența de detritiere obținută poate fi determinată continuu

până la o adâncime mai mare de 200 µm.

Foto 7. Stânga, cărămida de protecție, jumate din aceasta tratată prin ablație laser. Dreapta, pozițiile găurilor

probelor extrase pentru ambele părți a cărămizii de protecție

În Foto 7 este arătată o cărămidă de protecție din care jumătate a fost tratată prin

ablație laser. Din cărămidă au fost extrași cilindri din ambele părți (partea detritiată prin

ablație laser și cealaltă parte netratată). Cilindrii au fost tăiați în felii de 2 mm grosime.

În cadrul lucrării de doctorat au fost măsurate prin AMS câteva felii tăiate din acești

cilindri. Aceste probe pentru măsurare au fost obținute în cadrul unui proiect internațional de

la tokamak-ul de la JET (Joint European Torus), Oxford, UK.

- 22 -

În fig. 14 sunt prezentate profilele în adâncime obținute prin AMS de la două felii de

la suprafață din ambele regiuni (detritiată și nedetritiată). Măsurătorile au fost calibrate

folosind probe standard de T/C.

0,0E+00

1,0E+17

2,0E+17

3,0E+17

4,0E+17

5,0E+17

6,0E+17

7,0E+17

8,0E+17

9,0E+17

1,0E+18

0 10 20 30 40 50 60

depth (mm)

T a

tom

s/cm

3

surface sample non detritiated

0,0E+00

5,0E+14

1,0E+15

1,5E+15

2,0E+15

2,5E+15

3,0E+15

3,5E+15

4,0E+15

0 10 20 30 40 50 60

depth (mm)

T a

tom

s/cm

3

surface detritiated sample

Fig.14. Spectrele de profilare în adâncime obținute prin AMS pentru o cărămidă de protecție înainte și după

procedura de detritiere prin ablație laser

Spectrele arată sensibilitatea procedurii de detritiere. Poate fi investigată dependența

detritierii cu adâncimea și migrația sau contaminarea cu tritiu în timpul și după ablația laser.

Fig. 15 prezintă eficiența detritierii laser, exprimată ca raportul spectrelor din fig. 14.

Detritiation microscopy

90

9192

9394

95

9697

9899

100

101102

103104

105

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80

Depth (mm)

per

cen

tag

e (%

)

Fig.15. Eficiența detritierii prin ablație laser. Punctele din plot reprezintă raportul valorilor integrate peste

intervalul 5 – 15 µm, obținute din cele două spectre din fig. 14.

Valoarea medie determinată a detritierii pentru o adâncime până la 50 µm este

98±2%. Această valoare este în acord cu măsurătorile obținute și prin combustie totală care a

fost de 95%.

Din fig. 14 (dreapta), rezultatele obținute prin AMS, arată că eficacitatea de detritiere

are o tendință de scădere, scădere care ar fi datorată diminuării puterii laserului cu creșterea

în adâncime. În primii 20 µm de adâncime eficacitatea este practic constantă la o valoare de

99% și la sfârșit eficacitatea scade linear la o valoare mai mică de 94%.

- 23 -

Pentru probe detritiate, AMS poate furniza spectre de o rezoluție crescută conținând o

descriere mult mai detaliată a efectului laser. Aceasta este arătată în fig. 16, unde rezoluția a

fost îmbunătățită prin medierea peste o adâncime de 500 nm.

90

91

92

93

94

95

96

97

98

99

100

0 10 20 30 40 50 60

Depth (mm)

de

triti

atio

n e

ffic

ien

cy (

%)

Fig. 16. Detritiere prin ablație laser măsurată AMS cu o rezoluție de 500 nm

Cum se vede din fig. 16, tritiul înlăturat prin ablație laser a fost eficace pentru o

adâncime nu mai mare de 20 µm. Pentru valori mai mari în volum, puterea laserului scade. În

afara scalei așteptate de 50 µm efectul de înlăturare este foarte rapid și haotic.

Capitolul 4

NOUL SISTEM AMS DE 1 MV - REZULTATE

4.1 Introducere

Datorită unor investiţii majore în cercetare şi în ţara noastră a fost posibilă

achiziţionarea unui sistem AMS Tandetron de 1 MV. Acesta este amplasat la Institutul de

Fizică şi Inginerie Nucleară Horia Hulubei (IFIN-HH), fiind construit de către High Voltage

Engineering Europa (HVEE), (vezi Foto 8).

În cadrul acestei lucrări de doctorat am participat la montarea şi la testele de determinare

a parametrilor de precizie şi sensibilitate a sistemului AMS de 1 MV.

- 24 -

Foto 8. Instalația AMS de 1MV

4.2 Determinarea parametrilor de precizie și sensibilitate

După instalare, sistemul AMS de 1 MV [17] a fost supus la o serie de teste de

funcţionare şi de precizie. Au fost testate sistemele de răcire, de vid preliminar şi vid înalt,

analizoarele magnetice şi electrice, acceleratorul la capacitate maximă. A fost testată sursa de

ioni la care s-au obţinut curenţi de fascicul foarte mari (200 μA 12C-, 500 nA de 27Al-). După

aceste teste s-a trecut la teste de analiză AMS. S-au făcut analize AMS pentru următoarele

rapoarte izotopice: 9Be/10Be, 14C/12C, 26Al/27Al şi 129I/127I.

4.2.1 Carbon 14

La testele de precizie şi sensibilitate pentru 14C s-au folosit 4 probe etalon (NIST OXII)

cu concentraţia izotopică 14C/12C de 1.6 x 10-12 şi o probă blank cu concentraţia de 3 x 10-15. A

fost obţinut un curent de fascicul de 14C de 10 μA la o temperatură a cesiului de 80 0C.

Acestă valoare a fost obţinută în cupa Faraday de la intrarea în accelerator. Tensiunea de

terminal a fost de 1 MV şi transmisia maximă prin accelerator a fost de 50% pentru 12C2+ cu

presiunea gazului de stripare de 1.5 x 10-2 Torr.

- 25 -

Proba #14C

(counts)13C / 12C 14C / 12C

1 167973 1.02477 × 10-2 1.36495 × 10-12

2 170165 1.02168 × 10-2 1.35524 × 10-12

3 162759 1.02056 × 10-2 1.35461 × 10-12

4 161181 1.02422 × 10-2 1.36175 × 10-12

Eroarea statistică medie ( ‰) 2.46

Media 1.02281 × 10-2 1.35914 × 10-12

Deviaţia relativă standard ( ‰) 1.97 3.71

Măsurătorile de fond 14C / 12C: 1.79882 × 10-15. Pentru o bună statistică pentru

măsurătoarea de fond se recomandă 120 de blocuri a câte 30 de secunde.

4.2.2 Aluminiu 26

După cum este cunoscut Al nu produce un curent mare de ioni negativi. De aceea

pentru aceste măsurători temperatura cesiului a fost marită până la 100 0C pentru a se obţine un

curent de 27Al- 200 nA. Transmisia prin accelerator a fasciculului de 27Al+ a fost de 43% la o

tensiune de terminal de 700 kV şi o presiune a gazului de stripare de 1.7 x 10-2 Torr.

Au fost folosite patru probe etalon cu concentraţia 26Al/27Al de 9.35 x 10-11 şi două

probe blank pentru măsurarea fondului cu concentraţia de 4 x 10-14.

Proba 26Al (counts) 26Al / 27Al

1 17312 7.56336 × 10-11

2 16757 7.47878 × 10-11

3 16421 7.37240 × 10-11

4 17477 7.57510 × 10-11

Eroarea statistică medie ( ‰) 7.67

Media 7.49741 × 10-11

Deviaţia relativă standard ( ‰) 12.50

Măsurătorile de fond 26Al/ 27Al: 3.70038 × 10-15. Pentru o bună statistică pentru

măsurătoarea de fond se recomandă 120 de blocuri a câte 30 de secunde.

- 26 -

4.2.3 Beriliu 10

Pentru măsurătorile de beriliu s-au măsurat patru probe etalon cu concentraţia 10Be/9Be

de 2.79 x 10-11 şi două probe blank cu concentraţia de 1 x 10-14. Transmisia prin accelerator a

fasciculului de 9Be a fost de aproximativ 50% la o tensiune de 1 MV şi o presiune a gazului

de stripare de 2 x 10-2 Torr.

Pentru înlăturarea ionului de 10B care acompaniază ionul de interes 10Be, în faţa

analizorului electrostatic ESA se pune o folie de Si3N4 cu o grosime de 150 nm. În această folie

1[?]. New Techniques for the Detection of Nuclear and Radioactive Agents, NATO Science for Peace and Security Series B: Physics and Biophysics, ed. G.A.Aycik (Published by Springer in cooperation with NATO Public Diplomacy Division), 2009, pp. 27-48, C. Stan-Sion, M. Enachescu, M. Dogaru;

2[?]. Accelerator Mass Spectrometry at the National Institute of Nuclear Physics and Engineering in Bucharest, C. Stan-Sion, M. Ivascu, D. Catana, D. Plostinaru, L. Marinescu, M. Radulescu, R. Duma and E. Nolte, Nucl. Instr. and Meth., B, (172), 29, 2000.

3[?]. A decade of experiments and recent upgrading at the AMS facility in Bucharest, C. Stan-Sion, M. Enachescu, O. Constantinescu, M. Dogaru, Nuclear Instruments & Methods in Physics Research Section B-Beam Interactions with Materials and Atoms, Volume: 268 Issue: 7-8 Pages: 863-866 Published: 2010;

4[?]. Disign and construction of a WIEN velocity filter for AMS facilities, D. Catana, L.Rohrer, C. Stan-Sion, Mihaela Enachescu, D. Plostinaru, and I. Vata, IDRANAP, Center of Excellence of EC, WP101501, 2001;5[?]. Accelerator mass spectrometry: is the future bigger or smaller?, Jull AJT, Burr GS, Earth Planet Sci Lett 243(3-4):305-325 (2006);6[?]. Unfolding Procedure for AMS Depth Profiling, Enachescu M, Lazarev V, Stan-Sion C, J Phys D: Appl Phys 39: 2876-2880 (2006);

7[?]. Accelerator mass spectrometry: is the future bigger or smaller?, Jull AJT, Burr GS, Earth Planet Sci Lett 243(3-4):305-325 (2006);8[?]. Portable intelligent tritium in air monitor, Purghel L, Calin MR, Bartos D, Lupu L, Lupu A, Lupu F, Fusion Sci Tech 48(1):390-392 (2005);

9[?]. Accelerator mass spectrometry of 129I: Technique and applications, Kieser WE, Zhao XL, Soto CY, Tracy B, J Radioanal Nucl Chem 263(2): 375-379 (2005);10[?].Tritium measurements by AMS and Applications, M. Dogaru, Mihaela Antonina Calin, C. Stan-Sion, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, DOI: 10.1007/s10967-011-0981-6, 2011;

11[?]. Raport Stiintific Etapa 3, Contract 72-185/2008;

12[?]. Masabumi Nishikawa, Nobuyuki Nakashio, Tomofumi Shiraishi, Satoshi Odoi, Toshikaru Takeishi, Kozo Kamimae, Journal of Nuclear Materials, 277,1 (2000)99;

13[?]. “Tritium în Environment”, National Council on Radiation Protection and Measurements”,Report NCRP, no 62, 1979 March;

14[?]. L.L.Burger, L.E.Trevorrow, “Release of Tritium from Fuel and Collection for Storage”, Controlling Air- Borne Effluents from Fuel Cycle Plants, ANS-AIChE Meeting, 1976 August;

- 27 -

cei doi ioni pierd energie diferit, deci prin folosirea analizorului electrostatic care diferenţiază

ionii după energie se pot înlătura ionii de 10B. La măsurarea probelor etalon, datorită foliei

folosite se observă o diferenţă cu un ordin de mărime dintre valoarea certificată şi valoarea

obţinută .

Proba # 10Be (counts) 10Be / 9Be

1 6666 1.51433 × 10-12

2 6570 1.50704 × 10-12

3 6644 1.50058 × 10-12

4 6394 1.49067 × 10-12

Eroarea statistică medie ( ‰) 12.34

Media 1.50315 × 10-12

Deviaţia relativă standard ( ‰) 6.68

Măsurătorile de fond 10Be / 9Be: 2.68050 × 10-14. Pentru o bună statistică pentru

măsurătoarea de fond se recomandă 120 de blocuri a câte 30 de secunde sau 100 count-uri.

4.2.4 Iod 129

Pentru măsurătorile de iod s-au măsurat patru probe etalon cu concentraţia 129I/127I de

1.31 x 10-11 şi două probe blank cu concentraţia de 3 x 10-13. Transmisia prin accelerator a

fasciculului de 127I3+ a fost de aproximativ 47% la o tensiune de 1 MV şi o presiune a gazului

de stripare de 3 x 10-3 Torr.

15[?]. Safety in tritium handling technology, F. Mannone, Commission of the European Communities – 1993;

16[?]. C. Stan-Sion, L. Rohrer, F. Kubo, V. Lazarev, P. Hartung, E. Nolte, R. Behrisch, J. Roth, Nucl. Instr. and Meth. B 192 (2002) 331;

17[?]. Performance of a new 1MV AMS system and graphite reduction system, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources (Kigam), W. Hong, J.H. Park, K.S. Sung, J.Y. Park, H.J. Woo and K.J. Kim, ’2 East Asia AMS Conference, Oct. 22, 2007, SNU, Seul, Korea.

- 28 -

Măsurătorile de fond 129I / 127I: 1.72350 × 10-13. Pentru o bună statistică pentru măsurătoarea

de fond se recomandă 120 de blocuri a câte 30 de secunde sau 100 counturi.

Proba # 129I (counts) 129I / 127I

1 2995 1.19679 × 10-11

2 2751 1.21842 × 10-11

3 2387 1.18718 × 10-11

4 2386 1.17591 × 10-11

Eroarea statistică medie ( ‰) 19.50

Media 1.19457 × 10-11

Deviatia relativă standard ( ‰) 15.11

Capitolul 5

REZUMATUL REZULTATELOR OBȚINUTE

AMS s-a afirmat ca o nanotehnologie la nivelul investigării atomice în materiale și la

nivel celular sau chiar subcelular în materia organică, deschizând o serie foarte largă de

aplicații de neconceput anterior.

Lucrarea de față prezintă cercetări realizate pe parcursul a 10 ani de studii și

experimentări efectuate de doctorand și cuprinde rezultate ale activității sale desfășurată pe

două planuri distincte de cercetare :

1. Cercetări și realizarea de dezvoltări metodice-tehnologice în domeniul aparativ și

experimental AMS;

2. Cercetări experimentale în domenii de interes social. Tematica de cercetare a fost în esență

determinată de cerințele solicitate prin contractele științifice autohtone și internaționale ale

laboratorului AMS din IFIN-HH.

Astfel, lucrarea, în prima sa parte, a abordat proiectarea și construcția unui nou

injector de ioni dedicat experimentelor AMS. Ansamblu injector a fost realizat și amplasat

în zona de joasă energie a acceleratorului tandem de 9 MV din IFIN-HH.

- 29 -

În cadrul prezentării metodicii AMS lucrarea face un studiu tehnic comparativ între

două instalații AMS (instalația construită în perioada 2005-2008 și cea achiziționată în 2012

de la firma HVEE) existente în IFIN-HH.

Nu în ultimul rând, în cadrul dezvoltărilor metodice lucrarea mai prezintă și realizarea

unui detector pentru particule ușoare.

În cea de a doua parte lucrarea prezintă rezultatele științifice experimentale obținute.

În acest scop a fost folosită o metodică AMS specială, care realizează profilarea în adâncime

a concentrațiilor de elemente. Acest tip de aplicații implică tehnici deosebite și se realizează

la numai câteva (două, trei) instalații AMS din lume.

Studiile experimentale au fost axate pe problematica promovată de experimentele de

fuziune realizate în instalații tokamak. Asfel, au fost realizate studii de diagnoză a confinării

plasmei, de determinare a interacțiilor perturbatoare asupra plasmei, de determinare a

retenției de combustibili în anvelopa reactorilor, precum și studii ale proprietăților

materialelor în condiții de absorbție a izotopilor hidrogenului.

Ultima parte a lucrării se referă la realizarea unor experimente ample pentru testarea

noii instalații AMS achiziționată de la firma HVEE. În acest cadru au fost studiate și cercetate

posibilitățile de a atinge cei mai buni parametri de sensibilitate și precizie în analize. De

asemenea, s-a acționat pentru lărgirea gamei de aplicații realizate la această nouă instalație.

- 30 -

6. CONCLUZII

După mai bine de 10 ani de cercetări folosind metodica AMS, efectuate în IFIN-HH,

aceasta este a doua lucrare de doctorat în domeniu. Lucrarea cuprinde cele mai recente

dezvoltări metodice efectuate la instalaţia AMS construită pe lângă acceleratorul tandem de 9

MV şi un volum considerabil de cercetări experimentale realizate cu această instalaţie.

Dezvoltările metodice efectuate au condus la o reconstrucţie în totalitate a injectorului de ioni

AMS şi la automatizarea computerizată a tuturor subansamblelor. De asemenea, a fost îmbunătăţită

extensia vidată şi sistemul de detecţie.

Lucrările de upgradare a instalaţiei AMS au permis realizarea unui număr mare de

experimente, cu aplicaţii speciale în studiul materialelor la retenţia de izotopi ai hidrogenului

şi în vastul domeniu al fizicii instalaţiilor de fuziune. În acest din urmă domeniu au fost

obţinute rezultate privind caracterizarea confinării magnetice, au fost studiate efectele

fluxurilor de particule deviate de noile tipuri de divertoare, a fost de determinare

microscopică a efectelor de detritiere prin laser şi a fost investigată retenţia de combustibil în

plăcile de protecţie ale instalaţiei TOKAMAK.

Nu în ultimul rând, lucrarea şi-a adus o contribuţie importantă la cercetarea şi

studierea posibilităţilor de experimentare la noul sistem AMS bazat pe acceleratorul de 1

MV. Studii experimentale aprofundate au permis obţinerea de informaţii privind

caracteristicile tehnice intime ale acestei noi instalaţii şi a permis optimizarea preciziei de

măsură.

- 31 -

ANEXA NR. 1

Platforma electrică pe care se află Injectorul de ioni negativi al instalaţiei de analiză

Spectrometrie de masă cu ioni acceleraţi (AMS) este la un potenţial de -90 kV faţă de Pământ. Pe

această platformă se găsesc un număr mare de surse de tensiune şi surse de curent, magnet

analizor, cu sursele de alimentare aferente, sisteme de optică ionică, sisteme de vidare etc.

Pentru a putea avea acces în timp real la aceste componente, cu scopul de a optimiza şi

eficientiza producerea unor fascicole intense, în lucrarea de faţă, s-au întreprins studii de

concepere şi realizare a unei aplicaţii software cu care să se poată accesa şi comanda toate

aceste dispozitive electronice şi mecanice.

Aplicaţia a fost realizată in cadrul acestei lucrări folosind o interfaţă grafică care

permite controlul următoarelor dispozitive:

sursa de curent a magnetului analizor;

schimbătorul de probe al sursei de ioni;

gaussmetrul, la care se citeşte valoarea câmpului magnetic al analizorului magnetic cu

dublă focalizare;

pico-ampermetrul, la care se citeşte valoarea curentului de fascicul după prima

analiză magnetică;

cupă Faraday, pe care se integrează curentul de fascicul ionic analizat de magnet;

2 surse de înaltă tensiune aflate pe platformă pentru aplicarea tensiunilor de sputtering

şi de extracţie;

2 surse de curent aflate pe platformă pentru încălzirea ionizorului şi a cuptoraşului cu

cesiu;

2 pompe turbo moleculare (oprirea şi pornirea sistemului de vid înalt cât şi citirea

valorii vidului).

Realizarea Aplicaţiei software în Visual Basic 6.0 pentru automatizarea injectorului.

Conceptul proiectului de automatizare este următorul:

Aplicaţia software Visual Basic 6.0 (VB-6) permite cuplarea programului de utilizator cu

o librărie de rutine de calcul care accesează interfaţa US.

Astfel, un calculator PC, instalat pe platforma injector‚ controlează prin intermediul unui

convertor USB - RS 232 (acesta este prevăzut cu 8 ieșiri RS 232), sursele de tensiune și

curent și pentru a citi indicaţia instrumentelor de măsură (pico-ampermetru, gausmetru şi

vacuumetre). De asemenea, acest sistem controlează, prin intermediul interfeţei seriale

(Com1) a calculatorului, sursa de curent de alimentare a magnetului analizor.

- 32 -

Utilizatorul nu poate să stea la acest post de comandă datorită tensiunii înalte și a

nivelului de radioactivitate ridicat. De aceea, informaţiile şi comenzile trebuie scoase în afara

sistemului injector și a incintei acceleratorului de particule. Acest lucru se realizează cu

ajutorul conexiunii wirelles dintre două calculatoare.

În acest scop a fost folosit un router wireless. În felul acesta informaţia părăseşte

platforma de înaltă tensiune şi devine accesibilă unui calculator extern, aflat la potenţialul

pământului.

Aplicatia software a fost concepută pe o platformă Windows XP .

În cele ce urmează sunt prezentate interfața sistemului, prezentată în fig. 2.

Arhitectura de construcţie şi funcţionare a sistemului de comandă este redată în fig. 1.

Fig. 1. Schema automatizare injector

Fig. 2.Interfaţa programului

- 33 -

În cadrul acestei lucrări a mai fost dezvoltată o aplicație software. Aceasta permite

scanarea unei probe aflată pentru măsurare în sursa de ioni și determină ionii negativi care

sunt formați din aceasta. Acest lucru este realizat prin varierea automată a valorii câmpului

magnetic al analizorului și înregistrarea automată într-un fișier excel a valorilor câmpului

magnetic și a curentului de fascicul. Aplicația este realizată de asemenea folosind programul

Visual Basic 6. Datele sunt prelucrate ulterior în excel.

În figurile 3 și 4 sunt arătate grafice obținute cu programul realizat pentru o probă de

oxid de aluminiu.. Acestea sunt obținute direct prin baleierea câmpului magnetic și

înregistrarea curentului de fascicul și valoarea câmpului magnetic în acel moment.

Fig. 3. Reprezentare grafică: Fig. 4. Reprezentare grafică:

curent fascicul/câmp magnetic curent de fascicul/masă

- 34 -

Bibliografie

- 35 -