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Surfaces et effets de la dimensionnalité sur la structure électronique
Christine Goyhenex
Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg, Département des Surfaces et Interfaces (DSI)
1Min Max
µCo
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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è Propriétés étroitement liées à : taille, forme, composition d’alliage, sites de surface
Un système modèle de dimensions réduites : les nanoparticules
vitraux
Pétrochimie(catalyse)
photographie
Nanoparticules Nanoalliages
Pendant très longtemps … usage empirique
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Surfaces and Films minces
FePt/NiPt - IPCMSEnregistrementmagnétique
IntermétalliquesIntermétalliquesSurfaces couches hybridesSurfaces couches hybrides
IPCMS – A. Carrado et al.
Dimensions réduites dans les nanotechnologies : surfaces, films minces et nanomatériaux
MagnétismeMagnétisme
Assemblage de nanostructures pour l’enregistrement haute densité
ÉnergieÉnergie
Nanoalliages pour la catalyse
STM
-IP
CMS
Co/Au
Contrôle des propriétés Contrôle de la synthèse et la structure
Nanomatériaux
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Méthodologie rappel du cours n°1Méthodologie rappel du cours n°1
Formalisme des liaisons fortes
: énergie du niveau atomique de l'atome i pour l'orbitale atomique λ
: intégrale de saut entre l'orbitale atomique λ sur un site i et l’orbitale atomique µ sur un site j
: intégrale de dérive ou intégrale de champ cristallin (négligeable)
• CLOA λ centrées sur chaque site n
Centre de bande
Largeur de bande W
λε ,i
µλβ ,, ji
λα
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LDOSIntroduction de la fonction de Green
ni (E) à projection de la fonction de Green sur |i, λ >
Fraction continue
Calcul de la DEL (Densité d’Etats Locale) / LDOS (Local Density of States)
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Construction d’oignon de récursion(amas centré sur le site i)
(an, bn) ?
DEL = fraction continue + récursion (n coefficients, 2n moments)
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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1er cas : en système pur avec présence de surfaces
λλε 00 , N
?λδε i
0NNi =
λλ 0NNi =
Neutralité par site
Neutralité par orbitale
Neutralité de charge en surface vs volume : M.-C. Desjonquères, D. Spanjaard et col.
λλλ δεε Vi += 0… et niveaux de cœur suivent ( (en
accord avec photoémission)
λλ
λλλλ δε VNdEEEnE
dpsdps
Eiib
iF
0,,,,
),( ∑∑ ∫== ∞−
−=
Wd α �(�: ������������)
Surfaces / LDOS et autocohérence
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n(E) n(E)
n(E) n(E)
cc(110)
cc volume
cc (100)
cc(111)
E
E E
E
εd εd
εd εd
n(E) n(E)
n(E) n(E)
cfc(111)
cfc volume cfc (110)
cfc(100)
E
E E
E
εd εd
εd εd
Électrons (LDOS)
Surfaces: densités d’états locales (LDOS)
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Surfaces: reconstructions, défauts d’empilement
Comportement "en colonne": Peïerls
surface sous-planW(100)
up-down
dimère
zig-zag non reconstruit
SystématiqueV CrNb MoTa W
cc(100)
B. Legrand et col.
rangées qui disparaissent
Systématique:Ni Cu
Rh Pd AgIr Pt Au
Comportement "en ligne": effets relativistes
cfc(110)
B. Legrand, S. Olivier, A. Saul et col.
Reconstruction « en rangées manquantes »
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Surfaces cfc (111)
Hybridations sp-d
SMA
+ Neutralité de charge locale par site et orbitale en surface (DFT)
cfchc
--- A--- B--- A
---- A--- B--- C
Ir Pt Au
Surfaces: reconstructions, défauts d’empilement
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-15 -10 -5 0 5 10 150
1
2
3
n(E
)
E-Ef(eV)
impureté de Co
-10 -5 0 5 10 150
1
2
3
n(E
)
E-Ef(eV)
impureté d'Au
-15 -10 -5 0 5 10 150
1
2
3
n(E
)
E-Ef(eV)
Co/Au(111)
-10 -5 0 5 10 150
1
2
3
n(E
)
E-Ef (eV)
L10
DFT- SIESTA : non magnétique
Effet d’alliagevs surface
0
1
2
0 10
1ML Co/Au(111)tight-binding
n(E)
E (eV)
Co bulkAu bulk
Co/Au (111)
EF
0
1
2
0 10
Co(Au)tight-binding
n(E)
E (eV)
Co bulkAu bulk
Co(Au)
EF
0
1
2
0 10
Au(Co)tight-binding
n(E)
E (eV)
Co bulkAu bulk
Au(Co)
EF
0
1
2
0 10
CoAu (L10)tight-binding
n(E)
E (eV)
Co bulkAu bulk
Au Co (L10)
EF
Liaisons Fortes : non magnétique
cAu
Métaux purs : εCo-εAu= 4.5 eV
Autocohérence TB
Alliage: εCo-εAu = 3 eV
Thèse A. Jaafar
Alliages: effets d’alliages vs surface
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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2ème cas : en présence de sites inéquivalents (nanoparticules)
sites inéquivalents liés au nombre de coordination du site
3ème cas : systèmes mixtes (nanoalliages)
sites inéquivalents liés au nombre de coordination du site + environnement chimique
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages
1er cas : en système pur avec présence de surfaces
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Agrégats/nanoparticules
Effet de taille
0
1
2
3
4
5
0 2 4 6 8
13 at.55 at.147 at.309 at.923 at.bulk
n(E)
E (eV)
Pd cuboctahedron
E
0
1
2
3
4
5
0 2 4 6 8
13 at.55 at.147 at.309 at.
n(E)
E (eV)
Pd icosahedron
EF
Sites inéquivalents (niveaux de cœur)
c sites actifs (Norskov et col.)
-6
-5
-4
-3
-2
-1
0
4 6 8 10 12
Pd cuboctaèdre3871 atomes
dεs
dεp
dεd
dεspd
(eV)
Zneighbours
sommet arête (100) (111) volume
C. Mottet (thèse)
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Alliages : densités d’états et effets de concentration
E
E
E
n(E)
phase separat ionc=0.5
disordered alloyc=0.5
ordered alloyc=0.5
εB εA
(b)
δd /W >> 1
F. Ducastelle
Des nanoparticules aux nanoalliages
Des nanoparticules aux nanoalliages
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Pt pur
Pt dans CoPt
Des nanoparticules aux nanoalliages
Des nanoparticules aux nanoalliages
La largeur W est réduite:effet de concentration (alliage)+ de coordination (surface)
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εd site Pt
z=site coordination
Séparation effets de coordination vs alliage
CoPt (thèse L. Zosiak)
NanoalliagesNanoalliages
δd
Id pour δnd
paramètres δd et δnd?
Décalagerigide
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Nd ∼ 8.5
non magnétique
magnétique
Nd,eff ∼ 7
DFT CoPt – L10
Nanoalliages : tendance chimique
Nanoalliages : tendance chimique
Thèse L. Zosiak
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Density Functional Theory : Co
• Bulk : µ(bulk) = 1.64 µB• Surface Co(111) : µ (111) = 1.72 µB• Surface Co(100) : µ (100) = 1.82 µB
Augmentation du moment magnétique limité à (proche de) la surface
µ(100)>µ(111)Z(100) < Z (111)
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• Drop of the spin magnetic moment in the compressedcenter
• Increase of the magnetic moment following shellof atoms from the center to the surface
• Enhancement at surface following the decreaseof atomic coordination
• Weak oscillations in the core(Id surfaces (100))
• Enhancement at surface followingthe decrease of atomic coordination
Ih (13 – 309 atoms) TO (405 atoms)
Magnetism (spin) in nanoparticles
Cobalt
J. Eone et al.
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Effet de la réduction de coordination vs effet d’alliage
µCo = 2.3 µB
µCo = 1.96 µB
DFT - CoPt
non magnétique magnétique
Thèse L. Zosiak
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DFT : PDOS - Co
Monocouche Co/Pt(111) Impureté de Co dans Pt bulk
Effet d’alliage vs surface
µ = 2.3 µB
Co
Thèse L. Zosiak
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Nanoparticule (FCC)U= 3 eV
µ (µB) Surface Nanoparticles (cfc)
DFT 1.85 1.57 – 1.96 (Co405)
TB 1.85 1.85 - 1.95 (Co1289)
Références DFT-SIESTA: J. Phys. Cond. Matter, 27 (2015) 455503, J. Magn. Magn. Mater. 355 (2014) 215
Surface
Magnetisme (spin) : surfaces et nanoparticules - TB
Bulk Co: µ (µB) = 1.6
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CoPt L10
µCo (µB) CoPt Bulk L10 Nanoparticules (cfc)
DFT 1.83 - 1.96 (literature) 1.94 - 2.31 (Co309)
TB 1.83 - 1.96 (2.6 ≤ U ≤ 3.0 eV) 1.93 -1.98 (U = 3.0 eV, Co1415 )
References DFT-SIESTA: J. Phys. Cond. Matter, 27 (2015) 455503, J. Magn. Magn. Mater. 355 (2014) 215
Alliages binaires avec un élément magnétique, CoPt
Calcul autocohérent des d- LDOS cas non magnétique
Traitement autocohérentdu magnétisme (µPt=0 )
µ
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PLAN
Introduction• Les systèmes de dimensions réduites et nanoalliages• Méthodologie : rappels du cours n°1 sur les liaisons fortes
La surface : LDOS (Local Density of States)/autocohérence• LDOS, reconstructions de surface, effet d’alliage vs effet de surface
Structure électronique : des nanoparticules aux nanoalliages• LDOS, paramètres δd et δnd, tendance chimique
Magnétisme : des surfaces aux nanoparticules
Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
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Nanoalliages et catalyse : cas d’IrPd
Fuel cell
catalyst
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Diagramme de phase IrPd
• Large miscibility gap• Surface segregation of Pd• Esurf(Pd) << Esurf(Ir)• rPd ≈ rIr
Ir + Pd
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Higher selectivity with IrPd for PROX than with pure Pd or Ir(from L. Piccolo, IRCELYON, France)
à Z-contrast suggests a core-shellstructure Ir@Pd
C. Bouillet -IPCMS
Expériences
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CPd > 45 %
SMA - Monte Carlo (300 K)
Off-center core of Ir
Nanoparticles 1-3nm - STEM-HAADF - coll. L. Piccolo, IRCELYON et C. Zlotea, ICMPE-THIAIS
STEM-HAADF
T > 500 K(annealing)
Z contrast:Intensity ˷ Z2
ZIr=77 ; ZPd=46cross-section
Configuration chimique : cœur - coquille
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Ir-PdIr-Pd
SIESTA code, GGA-PBE functional, (100) and (111) periodic slabs (C. Goyhenex, IPCMS)
C. Goyhenex, L. Piccolo, Phys. Chem. Chem. Phys. 19, 32451 (2017)
Pd Pd/Ir Ir-600
-400
-200
0
200
400
600
Sor
ptio
n en
ergy
(meV
)
(100) hollow (100) bridge (100) Td (100) Oh
stableinstable
Hads on 1 ML Pd/Ir: slight destabilizationHabs in 1 ML Pd/Ir: strong destabilization
surfacesubsurface
Crystal Orbital Overlap Population
PdH
Ir
antibonding
split-off state due toH-metal bonding
lowerinteractionstength
H-Pdsub
H-Irsub