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Scale-up-Verhalten von Intensivmischern bei der Granulierung von Braunkohlen für die stoffliche Nutzung Franz Fehse 1, *, Alexander Sperling 1 , Volker Herdegen 1 , Hans-Werner Schröder 1 , Tom Naundorf 2 und Jens-Uwe Repke 1 DOI: 10.1002/cite.201300176 Die stoffliche Nutzung der Braunkohle erfordert neue Verfahren für die Rohstoffaufbereitung. Um die im Labormaßstab entwickelte Granulierung von Braunkohle in den technischen Maßstab zu überführen, wurde die Übertragbarkeit in einem Intensivmischer verschiedener Baugrößen untersucht. Dabei können sich, bei gleichen Parametersätzen, Unter- schiede in der Körnung einstellen. Mit dem Abrollweg wurde jedoch eine Übertragungskenngröße identifiziert, die durch Anpassung der Parametersätze an die Mischergröße ein Granulat gleichbleibender Qualität und damit eine Maßstabsüber- tragung ermöglicht. Schlagwörter: Braunkohle, Granulieren, Intensivmischer, Mischeragglomeration, Scale-up Eingegangen: 06. Dezember 2013; revidiert: 03. März 2014; akzeptiert: 04. März 2014 Scale-up Behaviour of Intensive Mixers for Lignite Granulation for Material Usage Novel ways of processing of lignite are required for an intensified material use. Granulation of lignite had previously been developed in laboratory-scale experiments. In order to scale up the process to an industrial scale of production, it was sys- tematically investigated with three different sized intensive mixers. Comparison of the different sized mixers at constant operation conditions revealed deviations in grain size. Taking into account a constant rolling distance of the granules in the intensive mixer, a scale-up could be successfully achieved with constant granule properties. Keywords: Granulation, Intensive mixer, Lignite, Mixer agglomeration, Scale-up 1 Einleitung Im Rahmen der erweiterten stofflichen Nutzung des einhei- mischen Rohstoffs Braunkohle sind neue Verfahren der Rohstoffaufbereitung erforderlich. Sie sind im Labormaß- stab zu entwickeln, anschließend in den Technikumsmaß- stab und später in die betriebliche Praxis zu überführen. Ein mögliches Aufbereitungsverfahren mit hohem Poten- zial stellt die Granulierung der Braunkohle dar [1]. Ziel der Maßstabsübertragung ist die Überführung eines Herstel- lungsverfahrens aus dem Labormaßstab über den Pilotmaß- stab in den Produktionsmaßstab unter Beibehaltung der charakteristischen Produkteigenschaften. Um dies zu ga- rantieren, müssen die Verfahren optimal auf die größeren Apparate und Maschinen übertragen werden können [2]. Für die Herstellung von Braunkohlengranulaten wurden im Vorfeld umfangreiche systematische Laboruntersuchungen unter Variation der Apparatetechnik und der jeweiligen Pro- zesseinflussgrößen durchgeführt, um neue Verfahren und Produkte zu entwickeln [3 – 6]. Granulierte Braunkohlen können z. B. als Bodenverbesserungsstoffe, Dämmstoffe, Adsorbentien und außerdem als optimierter Feststoff für die Montanwachsextraktion eingesetzt werden. In dem vom Bundesministerium für Bildung und Forschung geförder- ten regionalen Wachstumskern „ibi – Innovative Braun- kohlen Integration in Mitteldeutschland“ werden u. a. neue Verfahren zur Aufbereitung der Braunkohle für eine an- schließende stoffliche Verwertung untersucht und ent- wickelt. Nach umfangreichen Laborversuchen stellt die Gra- nulierung der Braunkohle in einem Intensivmischer einen © 2014 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Chem. Ing. Tech. 2014, 86, No. 6, 848–856 1 Franz Fehse ([email protected]), Alexander Sperling, Volker Herdegen, Dr.-Ing. Hans-Werner Schröder, Prof.Dr.-Ing. Jens-Uwe Repke, TU Bergakademie Freiberg, Institut für Thermi- sche Verfahrenstechnik, Umwelt- und Naturstoffverfahrenstechnik, 09596 Freiberg, Deutschland; 2 Dr.-Ing. Tom Naundorf, ROMONTA Unternehmensverbund, Amsdorf, Chausseestraße 1, 06317 Seege- biet Mansfelder Land, Deutschland. 848 Forschungsarbeit Chemie Ingenieur Technik

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Scale-up-Verhalten von Intensivmischern bei derGranulierung von Braunkohlen für die stofflicheNutzungFranz Fehse1,*, Alexander Sperling1, Volker Herdegen1, Hans-Werner Schröder1,Tom Naundorf2 und Jens-Uwe Repke1

DOI: 10.1002/cite.201300176

Die stoffliche Nutzung der Braunkohle erfordert neue Verfahren für die Rohstoffaufbereitung. Um die im Labormaßstab

entwickelte Granulierung von Braunkohle in den technischen Maßstab zu überführen, wurde die Übertragbarkeit in

einem Intensivmischer verschiedener Baugrößen untersucht. Dabei können sich, bei gleichen Parametersätzen, Unter-

schiede in der Körnung einstellen. Mit dem Abrollweg wurde jedoch eine Übertragungskenngröße identifiziert, die durch

Anpassung der Parametersätze an die Mischergröße ein Granulat gleichbleibender Qualität und damit eine Maßstabsüber-

tragung ermöglicht.

Schlagwörter: Braunkohle, Granulieren, Intensivmischer, Mischeragglomeration, Scale-up

Eingegangen: 06. Dezember 2013; revidiert: 03. März 2014; akzeptiert: 04. März 2014

Scale-up Behaviour of Intensive Mixers for Lignite Granulation for Material Usage

Novel ways of processing of lignite are required for an intensified material use. Granulation of lignite had previously been

developed in laboratory-scale experiments. In order to scale up the process to an industrial scale of production, it was sys-

tematically investigated with three different sized intensive mixers. Comparison of the different sized mixers at constant

operation conditions revealed deviations in grain size. Taking into account a constant rolling distance of the granules in

the intensive mixer, a scale-up could be successfully achieved with constant granule properties.

Keywords: Granulation, Intensive mixer, Lignite, Mixer agglomeration, Scale-up

1 Einleitung

Im Rahmen der erweiterten stofflichen Nutzung des einhei-mischen Rohstoffs Braunkohle sind neue Verfahren derRohstoffaufbereitung erforderlich. Sie sind im Labormaß-stab zu entwickeln, anschließend in den Technikumsmaß-stab und später in die betriebliche Praxis zu überführen.Ein mögliches Aufbereitungsverfahren mit hohem Poten-zial stellt die Granulierung der Braunkohle dar [1]. Ziel derMaßstabsübertragung ist die Überführung eines Herstel-

lungsverfahrens aus dem Labormaßstab über den Pilotmaß-stab in den Produktionsmaßstab unter Beibehaltung dercharakteristischen Produkteigenschaften. Um dies zu ga-rantieren, müssen die Verfahren optimal auf die größerenApparate und Maschinen übertragen werden können [2].Für die Herstellung von Braunkohlengranulaten wurden imVorfeld umfangreiche systematische Laboruntersuchungenunter Variation der Apparatetechnik und der jeweiligen Pro-zesseinflussgrößen durchgeführt, um neue Verfahren undProdukte zu entwickeln [3 – 6]. Granulierte Braunkohlenkönnen z. B. als Bodenverbesserungsstoffe, Dämmstoffe,Adsorbentien und außerdem als optimierter Feststoff fürdie Montanwachsextraktion eingesetzt werden. In dem vomBundesministerium für Bildung und Forschung geförder-ten regionalen Wachstumskern „ibi – Innovative Braun-kohlen Integration in Mitteldeutschland“ werden u. a. neueVerfahren zur Aufbereitung der Braunkohle für eine an-schließende stoffliche Verwertung untersucht und ent-wickelt. Nach umfangreichen Laborversuchen stellt die Gra-nulierung der Braunkohle in einem Intensivmischer einen

www.cit-journal.com © 2014 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Chem. Ing. Tech. 2014, 86, No. 6, 848–856

–1Franz Fehse ([email protected]), Alexander Sperling,Volker Herdegen, Dr.-Ing. Hans-Werner Schröder, Prof. Dr.-Ing.Jens-Uwe Repke, TU Bergakademie Freiberg, Institut für Thermi-sche Verfahrenstechnik, Umwelt- und Naturstoffverfahrenstechnik,09596 Freiberg, Deutschland; 2Dr.-Ing. Tom Naundorf, ROMONTAUnternehmensverbund, Amsdorf, Chausseestraße 1, 06317 Seege-biet Mansfelder Land, Deutschland.

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potenziellen Weg dar, wobei mehrere Verfahrensvariantenmöglich sind (Abb. 1) [6].

Die vorzerkleinerte Rohbraunkohle wird feinzerkleinert(z. B. in einer Prallhammermühle oder Lochscheibenwälz-mühle, ggf. auch im Intensivmischer) und anschließenderfolgt die Granulierung der feuchten Kohle in einem In-tensivmischer. Als Agglomerationshilfsmittel eignen sichWasser und Wasserdampf. Durch eine schonende Trock-nung, bspw. in einem Band- oder Fließbetttrockner, er-reichen die Granulate ihre Endfestigkeit für den sich an-schließenden Extraktionsprozess. An die Granulate werdenfür ihren Einsatz in der Extraktion hohe Voraussetzungenhinsichtlich der Körnung und Festigkeit gestellt. So solltedas Granulat eine enge Korngrößenverteilung aufweisen,um eine gute Durchströmbarkeit und gleichmäßige Extra-hierbarkeit zu gewährleisten. Die Granulatausbeute in derFraktion Dd = 3,15/0,8 mm (Feuchtgranulat) sollte mindes-tens 80 % betragen. Der Feinkornanteil D (d < 0,8 mm) solltedabei 10 % nicht überschreiten, da sonst Probleme bei derFeststoffabtrennung nach der Extraktion auftreten könnten.Hinsichtlich der Granulatfestigkeit wird erwartet, dass derrelative Stauchungswiderstand einer Granulatschüttungnicht unter 80 % beträgt, um die mechanische Stabilität derFeststoffschüttung bei der Extraktion zu gewährleisten. Insystematischen Untersuchungen im Labormaßstab wurdeerfolgreich ein Verfahren mit mehreren Varianten ent-wickelt. Vor der großtechnischen Umsetzung sind zur Re-duzierung des technischen und wirtschaftlichen Risikosallerdings Versuche im halbtechnischen Maßstab notwen-dig. Im Rahmen von umfangreichen Technikumsversuchenwurde die Maßstabsübertragung des Granulierverfahrensan drei Baugrößen von Intensivmischern mit dem Ziel un-

tersucht, die gesetzten Qualitätsanforderungeninnerhalb des Scale-up-Prozesses zu gewährleis-ten.

Die Maßstabsübertragung von Prozessen derMischeragglomeration ist bisher aus dem Be-reich der pharmazeutischen Industrie bekannt.Hierzu wurden verschiedene Scale-up-Ansätzebetrachtet. In einer Reihe von Veröffentlichun-gen wurde die Maßstabsübertragung über denZusammenhang zwischen Leistungseintrag undAgglomerateigenschaften diskutiert [7 – 11]. ZurÜbertragung der Mischeragglomeration wurdenerfolgreich Rühraufgaben auf Agglomerations-prozesse übertragen [12 – 14]. Mithilfe dimen-sionsloser Kennzahlen konnte die Agglomerationvon Pulvern mit Wasser als Agglomerationshilfs-mittel beschrieben werden. Aus den Versuchenan einem 25- und 100-L-Pharmamischer ergabsich für die Granulierung pharmazeutischerProdukte ein dimensionsloser Zusammenhangunabhängig vom Mischertyp [12]. Daneben wur-de die Maßstabsübertragung der Mischeragglo-meration über den Partikelgrößenmedian unter-sucht [15].

Ameye et al. übertrugen einen Granulierprozess für a-Lactose-Monohydrat mithilfe einer konstanten Wirblerum-fangsgeschwindigkeit und einem konstanten Füllgrad, derdas Verhältnis von Chargenvolumen und Nutzvolumen desjeweiligen Mischers abbildet [16]. Für die Untersuchungenwurde ein statistischer Versuchsplan verwendet. Die Ein-flussgrößen Wassergehalt des Aufgabegutes und dieWirblerumfangsgeschwindigkeit wurden variiert. Aus derbestimmten Korngrößenverteilung der Granulate wurdeeine Ausbeute der nutzbaren Granulatfraktion bezogen aufdie Gesamtkörnung ermittelt. Als Maß für die Festigkeitwurden Zug- und Abriebfestigkeit bestimmt. Aus denVersuchen ergab sich, dass die Wirblerumfangsgeschwin-digkeit im untersuchten Variationsbereich keine Auswir-kungen auf die Granulateigenschaften hat. Der Wasserge-haltseinfluss war in der ausgewählten Partikelfraktion beiallen Mischerausführungen ähnlich. Die Autoren zeigtendamit, dass eine Maßstabsübertragung ohne Verwendungeines dimensionslosen Ansatzes nur mithilfe der variiertenProzessparameter möglich ist. In Anlehnung an diese Ver-suche wurden nun erstmals Untersuchungen zur Maß-stabsübertragung der Braunkohlengranulierung an dreiIntensivmischern unterschiedlicher Baugröße durch-geführt, um Granulate vergleichbarer Qualität für diestoffliche Nutzung herzustellen. Auf einen Scale-up-Ansatz über den Leistungseintrag wurde verzichtet, danicht an allen untersuchten Mischern die Möglichkeit derLeistungserfassung bestand. Durch die Wahl der Maß-stabsübertragung unter Verwendung des statistischen Ver-suchsplans konnten zudem Mehrinformationen zu denGranulateigenschaften in den unterschiedlichen Mischerngewonnen werden.

Chem. Ing. Tech. 2014, 86, No. 6, 848–856 © 2014 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim www.cit-journal.com

Abbildung 1. Untersuchte Verfahrensvarianten zur Herstellung von Braunkoh-lengranulaten im Labormaßstab [6].

Forschungsarbeit 849ChemieIngenieurTechnik

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2 Material und Methodik

2.1 Material

Für die Untersuchungen wurde mitteldeutsche Weich-braunkohle aus dem Tagebau Amsdorf verwendet. Sie weistim Anlieferungszustand eine Körnung von Dd = 100/0 mmauf. Der Wassergehalt w der grubenfeuchten Kohle betrug46,8 %. Der Wachsgehalt beträgt 10,7 % (wf), der Aschege-halt beläuft sich auf 17,7 % (wf).

2.2 Aufbereitung der Braunkohle

Abb. 1 zeigt verschiedene Verfahrensvarianten zur Aufberei-tung von Braunkohle. Für das weitere Vorgehen soll nunVariante B betrachtet werden. Die grubenfeuchte Weich-braunkohle wurde nach Anlieferung in einer Rotorschere aufeine Körnung Dd = 60/0 mm vorgebrochen. Anschließend er-folgte eine Zerkleinerung und schwache Formgebung ineiner Lochscheibenwälzmühle (Abb. 2). Diese besteht auszwei an einer Welle befestigten Kollern, die über eine modifi-zierte Flachmatrize abrollen. Die Rohbraunkohle wird vonden Kollern eingezogen, im Walzenspalt durch Druck- undScherkräfte destruiert und homogenisiert. Über den Durch-messer der Flachmatrize sind in regelmäßigen AbständenPresskanäle verteilt, durch die das Gut aus dem Mahlraumabgeführt wird. Die Geometrie der Presskanäle ist so ausge-legt, dass nur eine schwache Verdichtung innerhalb der Län-ge von h1 = 2 mm des Presskanals erfolgt. Die schlagartigePresskanalaufweitung von d1 = 3 mm auf d2 = 5 mm ermög-licht eine starke Rückexpansion der Kohle. Die schwachenAgglomerate werden nach Verlassen der Presskanäle voneinem rotierenden Messer abgeschlagen.

2.3 Granulierung der Braunkohle

Aus den schwachen Agglomeraten der Lochscheibenwälz-mühle sollen nun durch Mischeragglomeration Braunkoh-lengranulate für die stoffliche Nutzung hergestellt werden.Im Rahmen der angestrebten Maßstabsübertragung wurdedas Granulierverhalten in Intensivmischern der Firma Ei-rich für drei verschiedene Baugrößen untersucht: Einge-setzt wurden ein Labormischer EL 1, ein Pilotmischer R 02sowie der Produktionsmischer R 08W. Die Mischer (Abb. 2)

bestehen aus einem zylindrischen Mischbehälter, der ineinem Winkel von 30° gegen die Horizontale geneigt ist,einem exzentrisch angeordnetem Wirbler und einem Wand-abstreifer. Der Abstreifer ist im Eirich R 08W so ausgelegt,dass er auch Material vom Behälterboden umlenken kann.Tab. 1 charakterisiert die Modelle nach ihren technischenDaten. Bisher wurden für diesen Mischertyp keine Regelnzur Maßstabsübertragung veröffentlicht.

Wird nun analog zu Rührapparaten, Granuliertrommelnoder -tellern die geometrische Ähnlichkeit bestimmt, sollteein konstanter Vergrößerungs- bzw. Verkleinerungsmaß-stab l vorhanden sein, der sowohl für den Wirblerdurch-messer dWirb, den Behälterdurchmesser DB als auch dieHöhe hWirb des Wirblers und die Nutzhöhe HB des Behäl-ters gilt:

l � dWirb�H

dWirb�M� DB�H

DB�M� hWirb�H

hWirb�M� HB�H

HB�M� � � � � konst� (1)

wobei Index H für Hauptausführung und Index M für Mo-dellausführung steht.

Die Prüfung der geometrischen Ähnlichkeit nach dem inGl. (1) genannten Ansatz kommt zu einem negativen Ergeb-nis. Es konnte kein einheitlicher geometrischer Übertra-gungsmaßstab l ermittelt werden. Gl. (2) zeigt dies beispiel-haft für die Übertragung vom Mischer EL 1 auf den MischerR 08W für die in Gl. (1) aufgeführten Größen:

lEL1→R02 � 4�44 ≠ 4�57 ≠ 6�25 ≠ 3�58 ≠ konst� (2)

Neben der geometrischen Ähnlichkeit ist die physikali-sche Ähnlichkeit zu prüfen. Dies soll durch die Einstellungähnlicher Bewegungsmuster im Partikelbett geschehen.Dazu wird einerseits eine konstante Wirblerumfangs-geschwindigkeit uW benötigt, andererseits auch gleicheRohstoffeigenschaften und gleiche Parametereinstellun-

gen des Mischers. Diese sind im vorliegendenFall der Füllgrad u, der Dampfanteil aD unddie Granulier- und Dampfzugabedauer tGr

und tD.Der optimale Füllgrad wurde in Vorversuchen

am Mischer EL 1 ermittelt und beträgt u= 0,279(Einwaagemasse 400 g). Er errechnet sich ausdem Verhältnis der Masse der Einwaage zur ma-ximalen Einwaage. Diese kann als Produkt ausSchüttdichte des Rohstoffs qSchütt und Behälter-volumen VB ermittelt werden (Gl. (3)).

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Abbildung 2. Lochscheibenwälzmühle mit modifizierten Presskanälen (links) undEIRICH-Intensivmischer Typ R (rechts) nach [17]; mit 1: Prozessraum, 2: Wirbler,3: Abstreifer, 4: Austrag, 5: Mischbehälter.

Tabelle 1. Abmessungen der verwendeten Intensivmischer.

MischerdWirb

[mm]DB

[mm]hWirb

[mm]HB

[mm]VNutz

[L]VB

[L]

EL 1 80 163 32 48 1 2,71

R 02 141 235 90 115 5 10,75

R 08W 355 745 200 172 75 168,74

850 ForschungsarbeitChemieIngenieurTechnik

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� � mEW

mEW�max� mEW

VBqSchütt(3)

Durch Umstellen der Gl. (3) kann die Einwaagemasse beikonstantem Füllgrad für die unterschiedlichen Mischer-typen ermittelt werden. Für den Mischer R 02 ergibt sichdie Einwaage mEW,R02 = 2 kg, für den Mischer R 08W istmEW,R08W = 30 kg. Der Dampfanteil aD beschreibt die überdie gesamte Versuchsdauer zugeführte Masse an Dampf be-zogen auf die Masse der Einwaage (Gl. (4)).

aD � mD

mEW� 100 % (4)

Die Granulierdauer tGr beschreibt die Dauer des Granu-liervorgangs im Behälter. Die Dampfzugabedauer tD be-schreibt den Teil der Granulierdauer, in der der eingewoge-nen Kohle Dampf zugeführt wird. Sie beträgt in denvorgestellten Versuchen bei Dampfzugabe immer 120 s. ImAnschluss an die Dampfzugabe wird das Gut bis zur Vollen-dung der Granulierdauer weiter im Mischer granuliert.

Als geeignete Wirblerumfangsgeschwindigkeit wurde ausVorversuchen uW = 13,3 m s–1 bestimmt. Am Mischer R 08Wkonnte bauartbedingt nur eine Wirblerumfangsgeschwin-digkeit von 16 m s–1 eingestellt werden, wobei grundsätzlichdie gleiche Größenordnung beibehalten wird. Die Mischbe-hälterumfangsgeschwindigkeit betrug für die drei verschie-denen Mischer uB,EL1 = 0,73 m s–1, uB,R02 = 0,52 m s–1,uB,R08W = 0,86 m s–1. Wirbler und Behälter rotieren gegen-läufig zueinander.

2.4 Versuchsumfang

Im Rahmen der Versuche wurde der Einfluss der Prozess-parameter Dampfanteil, Granulierdauer und Wirbler-umfangsgeschwindigkeit auf den Granuliererfolg unter-sucht. Für den Mischer EL 1 wurde dazu mithilfe derstatistischen Versuchsplanung ein determinantenoptimalerquadratischer Ecken-Zentroid-Plan (QEZP) generiert(Tab. 2, Nr. 1.1 – 1.12). In einem weiteren Schritt wurde mit-hilfe von Screening-Versuchsplänen das Scale-up-Verhaltenzwischen den drei Mischergrößen betrachtet. Hierzu wurdefür jede Mischergröße der gleiche determinantenoptimalelineare Ecken-Zentroid-Plan (LEZP) generiert (Tab. 2,Nr. 1.1 – 1.4, 2.1 – 2.4, 3.1 – 3.4). Der Versuchsumfang wurdeim Vergleich zum quadratischen Plan eingegrenzt, um denMaterialeinsatz insbesondere für die Versuche mit dem Mi-scher R 08W zu reduzieren. Die Versuchspunkte des LEZPfür den EL 1 sind im QEZP für den Mischer EL 1 enthalten.

2.5 Bewertungskriterien

Zur Bewertung des Granuliererfolgs wird die Korngrößen-verteilung (KGV) nach DIN 66165 mittels Analysensiebung

bestimmt. Für die zukünftige stoffliche Nutzung ist insbe-sondere eine hohe Ausbeute in einem engen Körnungsbandvon Bedeutung. Wird die KGV der feuchten Granulate be-stimmt, ist für die Kornschrumpfung bei der Trocknung einErfahrungswert von ca. 0,2 mm zu berücksichtigen. Aus derKGV wurde daher die Ausbeute A (3,15/0,8 mm) im Kör-nungsband Dd = 3,15/0,8 mm ermittelt. Zudem wurden dieSchüttdichten nach ISO 23499 und der prozentuale Stau-chungswiderstand einer Partikelschüttung gemessen. Dazuwurden die Granulate auf einen Wassergehalt von 18 % ge-trocknet und der Unterkornanteil d = 0,25 mm abgesiebt.Der genaue Versuchsaufbau ist Lehmann et al. zu entneh-men [18]. Aus der Belastung der Schüttung mit einemDruck von 1 MPa wird die Stauchung der Schüttung sSt alsHöhenänderung durch die Belastung bezogen auf die Aus-gangshöhe der Schüttung bestimmt [18]. Der Stauchungs-widerstand WSt ergibt sich als Differenz zu 100 %. Mithilfevon Signifikanztests und Regressionsanalysen sollen Ab-hängigkeiten zwischen den Prozessparametern und Ziel-größen abgeleitet und quantifiziert werden.

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Tabelle 2. Versuchspunkte des QEZP (Nr. 1.1 – 1.12) für den Mi-scher EL 1 und Versuchspunkte der LEZP für die drei Mischergrö-ßen (Nr. 1.1 – 1.4, 2.1 – 2.4, 3.1 – 3.4).

Versuch aD [%] tGr [s] uW [m s–1]

Mischer EL 1

1.1 0 120 6,6

1.2 3 180 6,6

1.3 0 180 13,3

1.4 3 120 13,3

1.5 0 180 6,6

1.6 3 120 6,6

1.7 2 150 6,6

1.8 0 120 13,3

1.9 3 180 13,3

1.10 3 150 13,3

1.11 2 120 13,3

1.12 2 180 13,3

Mischer R 02

2.1 0 120 6,6

2.2 3 180 6,6

2.3 0 180 13,3

2.4 3 120 13,3

Mischer R 08W

3.1 0 120 4

3.2 3 180 4

3.3 0 180 16

3.4 3 120 16

Forschungsarbeit 851ChemieIngenieurTechnik

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3 Ergebnisse und Diskussion

Mithilfe des QEZP wurde der Einfluss der Prozesspara-meter Dampfanteil, Granulierdauer und Wirblerumfangs-geschwindigkeit am Eirich EL 1 quantifiziert. Abb. 3 zeigtdie Korngrößenverteilungen der Feuchtgranulate.

Daraus geht hervor, dass unabhängig von der Granulier-dauer und der Wirblerumfangsgeschwindigkeit der Dampf-anteil einen entscheidenden Einfluss auf die Körnung derGranulate ausübt. Ohne Dampfzugabe weisen die Granu-late Unterkornanteile von über 25 % auf (Abb. 3a: Versuche1.1 und 1.8 sowie 1.3 und 1.5). Die Zugabe von Dampf istdagegen mit einer Verengung des Körnungsbandes und derReduzierung des Unterkorns verbunden (Abb. 3b: Versuche1.2 und 1.6 sowie 1.4, 1.10, 1.9). Gleichsam bewirkt dieDampfzugabe aber auch eine Vergröberung des Gekörns,einhergehend mit einer Verringerung der Ausbeute durchden Anstieg der Kornklasse d > 3,15 mm. Höhere Wirbler-umfangsgeschwindigkeiten haben bei konstanten Dampf-anteilen (aD = 3 %) eine Verfeinerung der Körnung zur Fol-ge (z. B. Abb. 3b: Versuch 1.2 und 1.9 sowie 1.4 und 1.6).Der Anstieg der Granulierdauer auf 180 s hat bei konstanterWirblerumfangsgeschwindigkeit und konstantem Dampf-anteil ebenfalls eine Vergröberung zur Folge, während derAnstieg der Granulierdauer von 120 auf 150 s keine sichtba-ren Körnungsunterschiede hervorbringt (Abb. 3c: Versuche1.11, 1.7 und 1.12).

Eine im Anschluss durchgeführte multiple Regressionzeigt eine hohe Überlagerung der Einflussgrößen. Die Pro-zessparameter weisen eine hohe Interkorrelation auf. Ein-zig der Dampfanteil zeigt einen signifikanten Einfluss zumNiveau von a = 0,05. Sowohl für die Stauchung als auch fürdie Ausbeute liefert das ermittelte Modell nur eine unzurei-chende Vorhersage. Aus der multiplen Regression geht je-doch eine tendenzielle Abhängigkeit der Ausbeute und desStauchungswiderstands durch die Prozessgrößen Dampfan-teil und Granulierdauer hervor. In einer einfachen Regres-sion wurde nun deren Einfluss auf die Zielgrößen unter-sucht.

Die einfache Regression (Tab. 3) zeigt, dass die Einfluss-größe mit der höchsten Varianzaufklärung sowohl für dieStauchung als auch die Ausbeute das Mittelkorn ist. Es stehtim quadratischen Zusammenhang mit den Zielgrößen. Zu-dem wird deutlich, dass sich die Ausbeute mithilfe der Ein-flussgrößen Dampfanteil, Schüttdichte oder des Mittelkornszufriedenstellend vorhersagen lässt. Eine zufriedenstellendeVorhersage des Stauchungswiderstands gelingt dagegennicht. Anhand der einfachen Regression lassen sich folgen-de relevante Aussagen für den EL 1 ableiten: Mithilfe einesDampfanteils von 3,25 % wäre eine maximale Ausbeute von91,09 % erreichbar. Das Mittelkorn von 1,81 mm führt zueiner maximalen Ausbeute von 93,91 %. Wird nun die Inter-korrelation der Einflussgrößen geprüft, um ggf. Kombi-nationen für eine multiple Vorhersage zu identifizieren, sozeigt die Prüfung der Interkorrelation der EinflussgrößenGranulierdauer, Dampfanteil, Wirblerumfangsgeschwindig-keit, Schüttdichte und Mittelkorn, dass eine hohe Interkor-relation zwischen Dampfanteil und Schüttdichte, Dampf-anteil und mittlerer Korngröße sowie Schüttdichte undmittlerer Korngröße besteht. Diese Paare sollten nicht ineine gemeinsame multiple Regression eingehen. Eine mul-tiple Regression der Kombination Granulierdauer und Mit-telkorn zeigt jedoch, dass dadurch der Stauchungswider-stand signifikant linear vorhersagbar ist. Es kann imVergleich zur einfachen Regression ein deutlich höhererAnteil an Kriteriumsvarianz aufgeklärt werden (R2 = 81 %).Die Ausbeute kann durch die Wirblerumfangsgeschwindig-keit und das Mittelkorn vorhergesagt werden.

Im Rahmen eines LEZP wurde nun die tendenzielleÜbertragbarkeit dieser Zusammenhänge auf die MischerR 02 und R 08W untersucht. Abb. 4 zeigt die KGV für alledrei Mischergrößen. Aus ihr geht hervor, dass analog zuden vorangegangenen Untersuchungen der Dampfanteildie Breite des Körnungsbandes und den Unterkornanteilbeeinflusst. Vergleicht man jedoch die Kurvenverläufe einesParametersatzes für die unterschiedlichen Mischer, so fal-len erhebliche Unterschiede auf. Eine Maßstabsübertra-gung ist ohne Veränderung mindestens eines Prozesspara-meters demnach nicht möglich. So zeigt sich für den R 02,

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a) b) c)

Abbildung 3. Korngrößenverteilungen der Granulate aus dem QEZP für den Mischer EL 1 unter (a) Variation des Dampfanteils [%],(b) Variation der Wirblerumfangsgeschwindigkeit [m s–1] und (c) Variation der Granulierdauer [s].

852 ForschungsarbeitChemieIngenieurTechnik

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dass deutlich feinere Granulate bei gleicher Parameterein-stellung hergestellt werden als für den EL 1 (vgl. z. B.Abb. 4, Kurvenverlauf Versuch 1.4 und 2.4); der Unterkorn-anteil liegt höher. Starke Abweichungen weisen auch dieErgebnisse des R 08W gegenüber denen der Mischer EL 1und R 02 auf. Während sich der Unterkornanteil im R 08Wähnlich zum EL 1 verhält, steigt der Anteil der Fraktiond > 3,15 mm für die Versuche mit Dampfzugabe deutlichan. Grund dafür könnte der im R 08W vorhandene Boden-abstreifer sein, der das Gut besser umwälzt und eine bes-sere Verteilung der Feuchte am Gut ermöglicht. Dies stellteinerseits einen geometrischen Unterschied dar. Anderer-seits ist davon auszugehen, dass sich daraus auch ein physi-kalischer Unterschied ergibt, da sich hierdurch die Bewe-gungen im Partikelbett ändern.

Abb. 5 stellt die Ausbeuten und Stauchungswiderständeaus den Versuchen des LEZP gegenüber. Der Verlauf derAusbeute weist dabei über die verschiedenen Mischer-größen Analogien auf. Einzig für den Versuch 3.1 amR 08W ergibt sich im Gegensatz zum gleichen Parameter-satz an den beiden anderen Mischern eine hohe Ausbeutevon 80 %. Der Parametersatz der Versuchspunkte 1.3, 2.3

und 3.3 erzielt für alle Mischergrößen die höchsten Ausbeu-ten. Die Stauchungswiderstände weisen immer Werte über80 % auf, zeigen aber nur für den EL 1 eine eindeutige Ten-denz: Steigende Granulierdauer und Dampfzugabe habenhöhere Stauchungswiderstände zur Folge. Für R 02 undR 08W kann festgestellt werden, dass der Parametersatz 1.3zum geringsten Stauchungswiderstand führt. Für denR 08W ist außerdem ersichtlich, dass eine steigende Granu-lierdauer positive Auswirkung auf den Stauchungswider-stand hat.

Wird das Mittelkorn für die Versuchspunkte zur Charak-terisierung der Feinheit der Granulate bestimmt, ergebensich für die drei Mischergrößen kongruente Effekte (Tab. 4).Der Parametersatz in den Versuchen 1.3, 2.3, 3.3 weist da-bei das geringste Mittelkorn auf. Die im Mittel größten Kör-ner werden in den Versuchspunkten 1.2, 2.2 bzw. 3.2 erzielt.Vergleicht man die Mittelwerte des Mittelkorns einerMischergröße mit den anderen, so zeigt eine Varianz-analyse zum Signifikanzniveau a= 0,05 zwar keinen signi-fikanten, doch aber einen tendenziellen Unterschied auf.Die Korngröße scheint nicht abhängig von der Größe desMischers zu sein. Der Befund könnte auf die unterschied-

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Tabelle 3. Einfache Regression der Ausbeute und des Stauchungswiderstands.

y x b1 b2 p R2 x = 0 F Anpassung

WSt tGr 0,05 – 0,05 0,34 78,37 5,09* linear

aD 0,96 – 0,06 0,30 83,90 4,34 linear

uW 0,03 – 0,90 0 82,29 0,02 linear

qSchütt –20,21 – 0,12 0,22 96,80 2,84 linear

dMK –67,63 27,44 0,05 0,49 125,27 4,35* quadratisch

AG tGr 2,62 –0,01 0,74 0,07 –108,49 0,32 quadratisch

aD 14,95 –2,30 0,00 0,91 66,80 44,12** quadratisch

uW –0,02 – 0,99 0 82,23 0 linear

qSchütt –206,12 – 0,00 0,91 196,45 106,53** linear

dMK 209,87 –57,92 0,00 0,94 –96,20 116,18** quadratisch

*p < 0,05; **p < 0,01

a) b) c)

Abbildung 4. Korngrößenverteilungen der Granulate aus den LEZP für die Mischer (a) EL 1, (b) R 02 und (c) R 08W.

Forschungsarbeit 853ChemieIngenieurTechnik

Page 7: Scale-up-Verhalten von Intensivmischern bei der Granulierung von Braunkohlen für die stoffliche Nutzung

liche Geometrie des Mischbehälters zurückzuführen sein.Zudem kann dies ein Hinweis sein, dass die Zerteilkräfteim Eirich R 02 deutlich stärker wirken als im Mischer EL 1und im Mischer R 08. Das Mischwerkzeug würde danneinen höheren Energieeintrag in die Partikelschüttung er-möglichen. In Tab. 1 sind die geometrischen Abmessungender Mischer angegeben, aus denen sich ein Durchmesser-verhältnis P des Mischbehälters und Wirblers errechnenlässt (Gl. (5)) und sich folgende Werte ergeben: PEL1 = 2,04;PR02 = 1,67; PR08W = 2,10.

P i �DB�i

dWirb�i(5)

Die Durchmesser stehen in den betrachteten Mischernnicht im gleichen Verhältnis. Der Wirbler des R 02 ist stär-ker gewachsen als der des Mischbehälters. Es könnten da-mit also lokal höhere Energieeinträge in den Mischer erfol-gen. Zudem deckt sich die Reihung der geometrischenKennzahl mit der Reihung des Mittelkorns (Gln. (6) und(7)).

PR02 � PEL1 � PR08W (6)

dMK�R02 � dMK�EL1 � dMK�R08W (7)

Eine multiple Regression bei der geringen Versuchsan-zahl kann kein verlässliches Modell hervorbringen. EineKurvenanpassung zeigte, dass die Ausbeute im Zusammen-

hang mit den Prozessparametern steht,der Stauchungswiderstand hingegenkaum. Als einzige Einflussgröße kanndas Mittelkorn die Ausbeute signifikantvorhersagen. Allerdings konnte durchdie Wahl des linearen Versuchsplans ge-genüber dem quadratischen Versuchs-plan nur eine geringere Datenbasis be-trachtet werden.

Betrachtet man anstelle des Durch-messerverhältnisses den Abrollweg imMischer (Gl. (8)), so zeigt sich durch diegeometrische Verschiedenheit ein Unter-schied zwischen den zurückgelegten We-gen. Der Abrollweg wird stark verein-facht als Produkt aus BehälterdrehzahlnB, Granulierdauer tGr, Behälterdurch-messer DB und der Kreiszahl p berech-net:

sRoll � nB tGr DB p (8)

Die Abrollwege bei der niedrigstenBehälterdrehzahl (entspricht den inAbschn. 2.3 aufgeführten Umfangsge-schwindigkeiten) und gleicher Granulier-dauer sind in Tab. 5 zusammengefasst.

Die sich ergebende Reihenfolge gleicht der der mittlerenKorngrößen (vgl. Gl. (7)):

sRoll�R02 � sRoll�EL1 � sRoll�R08W (9)

Über die Änderung der Granulierdauer kann der Abroll-weg zwischen den Mischergrößen angeglichen werden.Wird der Abrollweg im EL 1 als Voraussetzung für die Maß-stabsübertragung gewählt (sRoll,EL1 = 130,85 m, tGr,EL1 =180 s), so ergibt sich für die Mischer R 02 und R 08W folgen-de Granulierdauer: tGr,R02 = 252,67 s, tGr,R08W = 152,16 s.

Für die Mischer EL 1 und R 02 wurden diese Daten vali-diert. Abweichend vom oben genannten Aufbereitungsver-fahren (Variante B) wurde hierfür nach Variante A zerklei-nerte Braunkohle aus dem Tagebau Amsdorf verwendet. Dabereits eine feinere Ausgangskörnung vorlag, wurde eindeutlich feineres Granulat erzeugt. Der Dampfanteil betrug6 %. Für die Siebanalyse wurde das Granulat bereits aufeinen Wassergehalt von 18 % getrocknet.

Abb. 6 zeigt die KGV der im EL 1 und R 02 hergestelltenGranulate mit gleichen Abrollwegen. Für beide Mischer

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Abbildung 5. Ausbeuten und Stauchungswiderstände der Granulate aus den LEZP für dieMischer EL 1, R 02 und R 08W.

Tabelle 4. Mittelkorn der Versuchspunkte aus dem LEZP.

dMK [mm] �dMK [mm]

Parametersatz .1 .2 .3 .4

EL 1 1,30 1,62 1,05 1,48 1,36

R 02 1,06 1,19 0,9 1,20 1,09

R 08 W 1,61 1,73 1,12 1,63 1,52

Tabelle 5. Behälterdrehzahlen und Abrollwege für die ausge-wählten Mischergrößen.

Behälterdrehzahl Abrollwege

nB,EL1 = 85 min–1 sRoll,EL1 = 130,85 m

nB,R02 = 42 min–1 sRoll,R02 = 93,02 m

nB,R08W = 22 min–1 sRoll,R08W = 154,47 m

854 ForschungsarbeitChemieIngenieurTechnik

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wurden die Körnungen aus zwei Versuchen dargestellt. Da-bei ist die hohe Übereinstimmung der Granulatkörnungenzu erkennen. Die KGV der Versuche am Mischer EL 1(durchgezogene Linien) weisen eine höhere Schwankungs-breite auf, während sich die Kurven aus den Versuchen amR 02 (gestrichelte Linien) mit dem zweiten Granulierver-such am EL 1 überlagern. Die Zahlenwerte des Mittelkornsunterstreichen die Übereinstimmung der Körnungen. Fürdie beiden Mischer ergibt sich nach jeweiliger Mittelungzweier Versuche ein Mittelkorn von dMK,EL1 = 1,24 mm unddMK,R02 = 1,27 mm. Die Maßstabsübertragung des Gra-nulierprozesses über die Einstellung eines gleichenAbrollwegs erweist sich demnach als vielversprechendeMöglichkeit. In künftigen Untersuchungen sind Validie-rungsversuche am Mischer R 08W geplant.

4 Zusammenfassung

In umfangreichen Laborversuchen wurde die Granulierungmitteldeutscher Braunkohlen für die stoffliche Nutzungsystematisch untersucht. Die vorgestellten Versuche behan-delten die Maßstabsübertragung der Granulierung vonWeichbraunkohle durch Mischeragglomeration in dreiIntensivmischern unterschiedlicher Baugröße der FirmaEirich. In den Untersuchungen wurde der Einfluss derParameter Granulierdauer, Dampfanteil, Wirblerumfangs-geschwindigkeit auf den Granuliererfolg betrachtet. AlsZielgrößen wurden die Granulatausbeute A der Feuchtgra-nulate in der Fraktion Dd = 3,15/0,8 mm und die Stauchungdes getrockneten Granulats diskutiert.

Mithilfe eines QEZP wurde der Einfluss der Prozesspara-meter Granulierdauer, Dampfanteil und Wirblerdrehzahlam EL 1 untersucht. Aus der einfachen Regression ergabsich, dass das Mittelkorn der Prozessparameter mit derhöchsten Varianzaufklärung ist. Auf die Ausbeute lässt sichaußerdem zufriedenstellend über den Dampfanteil und die

Schüttdichte schließen. Die Übertragbarkeit der Ergebnisseauf die Mischer R 02 und R 08 wurde mithilfe des LEZP dis-kutiert. Aus den Untersuchungen geht hervor, dass mithilfeder variierten Prozessparameter, unabhängig vom Mischer-typ, ein den Anforderungen genügendes Granulat herstell-bar ist. Die Parameterkonstellation aD = 3 %, tGr = 120 s unduWirb= 13,3 m s–1 erbringt für alle drei Mischergrößen Gra-nulate mit Ausbeuten über 80 %. Dennoch liegen die Aus-beuten der Mischer R 02 und R 08W deutlich unter der desEL 1. Unter gleichen Granulierbedingungen werden dem-nach unterschiedlich große Körner agglomeriert.

Durch die Einstellung eines konstanten Abrollweges beider Übertragung des Parametersatzes auf eine andere Mi-schergröße ist die Granulierdauer der einzelnen Mischeranzupassen. Für den EL 1 wird an einer Granulierdauer von180 s festgehalten. Wird der dafür zurückzulegende Abroll-weg als konstant betrachtet, ergibt sich für den R 02 eineGranulierdauer von 252,67 s und für den R 08W eine Granu-lierdauer von 152,16 s. Unter Anwendung dieses Zusam-menhangs wurde die erfolgreiche Maßstabsübertragungvom Labormischer EL 1 auf den Pilotmischer R 02 gezeigt.Aus den gewonnenen Ergebnissen ist eine erfolgreicheÜbertragbarkeit auf den Produktionsmischer R 08W zu er-warten, was Gegenstand künftiger Arbeiten sein wird.

Die vorgestellten Untersuchungen sind Teil des vomBundesministerium für Bildung und Forschung derBundesrepublik Deutschland (BMBF) geförderten Pro-jektes „ibi – Innovative Braunkohlenintegration in Mit-teldeutschland“, Förderkennzeichen 03WKBZ03C.

Formelzeichen

A(3,15/0,8) [%] Granulatausbeute in der FraktionDd = 3,15/0,8 mm

aD [%] DampfanteilD(d) [%] Siebdurchgang, Korngrößen-

verteilungssummeD(0,25 mm) [%] Unterkornzuwachs nach der

DruckbeanspruchungDB [mm] Mischbehälterdurchmesserd [mm] Korngrößed1 [mm] Eingangslochdurchmesser der

Lochscheibed2 [mm] Ausgangslochdurchmesser der

LochscheibedMK [mm] MittelkorndWirb [mm] WirblerdurchmesserDd [mm] KornfraktionF [–] Wert der F-VerteilungHB [mm] Nutzhöhe des Mischbehältersh1 [mm] Höhe des Kanales in der Loch-

scheibe mit dem Durchmesser d1

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Abbildung 6. Korngrößenverteilungen der Granulate für denkonstanten Abrollweg für die Maßstabsübertragung.

Forschungsarbeit 855ChemieIngenieurTechnik

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h2 [mm] Höhe des Kanales in der Loch-scheibe mit dem Durchmesser d2

hWirb [mm] WirblerhöhemD [g] DampfmassemEW [g] EinwaagemassenB [min–1] Mischbehälterdrehzahlp [–] IrrtumswahrscheinlichkeitR2 [–] DeterminationskoeffizientsRoll [mm] AbrollwegsSt [%] StauchungtD [s] DampfzugabedauertGr [s] GranulierdaueruB [m s–1] Mischbehälterumfangs-

geschwindigkeituW [m s–1] WirblerumfangsgeschwindigkeitVB [L] maximales BehältervolumenVNutz [L] Nutzvolumen des Mischbehältersw, �w [%] (mittlerer) WassergehaltWSt [%] Stauchungswiderstandx = 0 konstantes Glied der Regression

Griechische Symbole

a [–] Signifikanzniveaub1, b2 [–] Regressionsgewichtel [–] Vergrößerungs- bzw. Verkleine-

rungsmaßstabP [–] DurchmesserverhältnisqSchütt [g cm–3] Schüttdichteu [–] Füllgrad

Abkürzungen

KGV KorngrößenverteilungLEZP determinantenoptimaler linearer

Ecken-Zentroid-PlanQEZP determinantenoptimaler quadra-

tischer Ecken-Zentroid-Planwf wasserfrei

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