instationärer stofftransport zwischen einer einzelkugel und einer ruhenden umgebung

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ubergang. Die in Abb. 13 eingezeichneten Kurven geben Gl. (36) wieder. Es zeigt sich, daB die fur den Stoffiiber- gang mitgeteilten Versuchswerte, die fur Sc = 2,54 und Sc = 1250 gelten, durch die neue Stoffubergangsgleichung gut wiedergegeben werden. Die Versuchswerte fur den Warmeubergang stimmen nicht so gut mit der neuen Glei- chung iiberein. Da die MeSwerte verhiiltnismaBig stark streuen und groBtenteils oberhalb der theoretischen Kur- ven liegen, besteht der Verdacht, daS die Abweichungen von den theoretischen Kurven durch den EinfluS einer uberlagerten freien Konvektion bedingt sind. Die bei den Warmeiibergangsversuchen gemessenen Temperaturdiffe- renzen erreichten Werte bis zu 173°C. Man darf daher daraus schlieaen, da13 die neue Gleichung zuverlassige [7] AT. Frossling, Beitr. Geophysik 52, 170/216 [1938]. [8] H . Kramers, Physica 12, 61/80 [1946]. [9] H. W. Powell, Trans. Instn. Chcm. Engr. 18, 36/55 [1940]. [10] W. E. Ranz u. W. R. Marshall, Chcm. Engng. Progr. 48, [ll] N. T. Hsuu. B. H . Sage,A. 1. Ch. E. Journa13,405/10[1957]. [12] F. G. Garner u. R. D. Suckling, A. I. Ch. E. Journal 4, 114/24 [13] R. L. Steinberger u. R. E. Treybal, A. I. Ch. E. Journal 6, [14] P. N. Rowe, K. T. Claxton u. J. B. Lewis, Trans. Instn. [15] A. C. Lochiel u. P. H. Calderbank, Chem. Engng. Sci. 19, [16] T. R. Galloway u. B. H. Sage, Int. J. Heat Mass Transfer 10, [17] F. Ihme, Diplom-Arbeit am Institut fur Verfahrenstechnik 141/46 u. 173/80 [1952]. [1958]. 227/32 [1960]. Chem. Engr. 43, S. T 14/T 31 [1965]. 471/84 [1964]. 1195/ 12 10 [ 19671. Werte fur den Stoff- und Warmeaustausch liefert. wenn der Techn. Universitat Berlin, 1970. der erzwungenen keine freie Konvektion uberlagert ist. Ferner wird man auf Grund der Untersuchungen von Galloway und Sage [I61 annehmen mussen, daB der Turbu- lenzgrad der AuBenstromung nicht groSer als etwa 5 bis 6% sein darf. Eingegangen am 7. Oktober 1971 [B 32791 Literatur [l] H . Schlichting, Grenzschicht-Theorie ; G. Braun, 5. Aufl., Karlsruhe 1965. [2] H . Brauer, Grundlagen der Einphasen- und Mehrphasen- stromungen; Sauerlander, Aarau u. Frankfurt/M. 1971. [3] V. G. Jenson, Proc. Roy. Soc. [London] A 249, 346j66 [1959]. [4] A. E. Hamielec, T. W. Hoflmann u. L. L. Ross (Part I), A. E. Hamielec, A. I. Johnson u. W. T. Houghton (Part 11), A. I. Ch. E. Journal 13, 212/24 [1967]. [5] H. W. Morse, Proc. Amer. Acad. Arts Sci. 45, 363 [1910]. [6] J. Langmuir, Physic. Rev. 12, 368/70 [1918]. [18] H. Schmidt-Traub, Dissertation, T. U. Berlin 1970. [19] G. G. Stokes, Trans. Cambr. Phil. SOC. 9, Part 11, 8/106 [1851]. [20] S. Taneda, Report of Research Institute for Applied Me- [21] M . Linton u. K. L. Sutherland, Chem. Engng. Sci. 12, 214/29 [22] C. Wieselsberger, Physik. Z. 23, 219/24 [1922]. [23] 0. Flachsbart, Physik. Z. 28, 462/69 [1927]. [24] H. D. Arnold, Phil. Mag. 6 Ser. 22, 755/75 [1911]. [25] H. Liebster, Ann. Physik 4. F. 82, 541j62 [1927]. [26] H. S. Allen, Phil. Mag. Ser. 5, 50, 323/38 u. 519134 [1900]. [27] C. W. Oseen, Arkiv. Math. Astr. Fysik. 6 (1910) Nr. 29. [28] S. Goldstein, Proc. Roy. SOC. [London] A 123, 225/35 [1929]. [29] P. L. T. Brian u. H. B. Hales, A. I. Ch. E. Journal 15, 419/25 [1969]. [30] H . Brauer u. D. Mewes, Stoffaustausch mit und ohne che- mische Reaktionen; Sauerliinder, Aarau-Frankfurt/M. 1971. [31] S. Ewnochides u. G. Thodos, A. I. Ch. E. Journal 7, 78/80 [1961]. [32] K. Friedlander, A. I. Ch. E. Journal 7, 347/48 [1961]. [33] L. R. Steele u. C. J. Geankoplis, A. I. Ch. E. Journal 5, 178/81 chanics, 4, H. 16, 99/105 [1956]. [1960]. [1959]. Instationarer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung * Ulf 1. Plocker und Henner Schmidt-Traub * * Hewn Prof. Dr.-Ing. Dr.-Ing. E. h. W. Ludewig xum 65. Geburtstag Der instationare Stofftransport zwischen einer Kugel mit konstantem Durchmesser und ihrer Umgebung wird fur den Fall betrachtet, daB zwischen beiden Phasen zur Zeit t = 0 eine Konzentrationsdifferenz besteht, die sich mit der Zeit ausgleicht. Die theoretischen Rechnungen, die den Transport innerhalb und auoerhalb der Kugel beriicksichtigen, behandeln den Stoffaustausch im ruhenden System. Der EinfluB der verschiedenen Parameter auf die zeitliche dnderung der mittleren Kon- zentration und der mittleren Sherwood-Zahl wird dargestellt. Fur die Sherwood- Zahlen werden auBerdem Grenzkurven fiir kurze und lange Zeiten angegeben. Aus den numerischen Ergebnissen lassen sich fur das ruhende System die Bedingungen angeben, unter denen der Widerstand gegen den Stofftransport iiberwiegend in der Kugel oder in der Umgebung liegt. Es zeigt sich auBerdem, da13 die Stoffdurchgangs- zahlen nur in sehr begrenzten Fallen unabhangig von der Zeit sind. Die ermittelten Ergebnisse gelten in analoger Weise fiir den Wiirmeiibergang. Fur Stoffaustauschvorgiinge werden hiiufig Anordnungen mit einem kontinuierlichen Fluid und einer darin dispers verteilten Phase angewendet, da hiermit groBe Ober- flachen pro Volumen und somit auch groBe Stoffstrome zu erreichen sind. Eine allgemeine Erfassung der dabei auftretenden Transportvorgange wird erschwert durch die vielfaltigen Moglichkeiten einer Zustandsanderung. Dies gilt auch dann noch, wenn sich die Betrachtungen auf kugelformige Teilchen beschranken. * Vorgetragen von B. Schmidt-Traub auf dem Jahrestreffen der Verfahrens-Ingenieure,21. bis 23. September 1971 in Niirnberg. ** Cand.-Ing. U. Pldcker, Dr.-Ing. H. Schmidt-Traub, Institut fur Verfahrenstechnik der Techn. Universitiit Berlin. Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 Nr. 5 313

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Page 1: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

ubergang. Die in Abb. 13 eingezeichneten Kurven geben Gl. (36) wieder. Es zeigt sich, daB die fur den Stoffiiber- gang mitgeteilten Versuchswerte, die fur Sc = 2,54 und Sc = 1250 gelten, durch die neue Stoffubergangsgleichung gut wiedergegeben werden. Die Versuchswerte fur den Warmeubergang stimmen nicht so gut mit der neuen Glei- chung iiberein. Da die MeSwerte verhiiltnismaBig stark streuen und groBtenteils oberhalb der theoretischen Kur- ven liegen, besteht der Verdacht, daS die Abweichungen von den theoretischen Kurven durch den EinfluS einer uberlagerten freien Konvektion bedingt sind. Die bei den Warmeiibergangsversuchen gemessenen Temperaturdiffe- renzen erreichten Werte bis zu 173°C. Man darf daher daraus schlieaen, da13 die neue Gleichung zuverlassige

[7] AT. Frossling, Beitr. Geophysik 52, 170/216 [1938]. [8] H . Kramers, Physica 12, 61/80 [1946]. [9] H. W . Powell, Trans. Instn. Chcm. Engr. 18, 36/55 [1940].

[10] W . E. Ranz u. W . R. Marshall, Chcm. Engng. Progr. 48,

[ll] N . T . H s u u . B. H . Sage,A. 1. Ch. E. Journa13,405/10[1957]. [12] F . G. Garner u. R. D. Suckling, A . I. Ch. E. Journal 4 , 114/24

[13] R. L. Steinberger u. R. E. Treybal, A. I . Ch. E. Journal 6,

[14] P. N . Rowe, K . T . Claxton u. J . B . Lewis, Trans. Instn.

[15] A. C. Lochiel u. P. H . Calderbank, Chem. Engng. Sci. 19,

[16] T . R. Galloway u. B. H . Sage, Int. J. Heat Mass Transfer 10,

[17] F. Ihme, Diplom-Arbeit am Institut fur Verfahrenstechnik

141/46 u. 173/80 [1952].

[1958].

227/32 [1960].

Chem. Engr. 43, S. T 14/T 31 [1965].

471/84 [1964].

1 195/ 12 10 [ 19671.

Werte fur den Stoff- und Warmeaustausch liefert. wenn der Techn. Universitat Berlin, 1970. der erzwungenen keine freie Konvektion uberlagert ist. Ferner wird man auf Grund der Untersuchungen von Galloway und Sage [I61 annehmen mussen, daB der Turbu- lenzgrad der AuBenstromung nicht groSer als etwa 5 bis 6% sein darf. Eingegangen am 7. Oktober 1971 [B 32791

Literatur

[l] H . Schlichting, Grenzschicht-Theorie ; G. Braun, 5. Aufl., Karlsruhe 1965.

[2] H . Brauer, Grundlagen der Einphasen- und Mehrphasen- stromungen; Sauerlander, Aarau u. Frankfurt/M. 1971.

[3] V . G. Jenson, Proc. Roy. Soc. [London] A 249, 346j66 [1959]. [4] A. E. Hamielec, T. W. Hoflmann u. L. L. Ross (Part I), A. E.

Hamielec, A. I. Johnson u. W . T. Houghton (Part 11), A. I. Ch. E. Journal 13, 212/24 [1967].

[5] H . W . Morse, Proc. Amer. Acad. Arts Sci. 45, 363 [1910]. [6] J . Langmuir, Physic. Rev. 12, 368/70 [1918].

[18] H . Schmidt-Traub, Dissertation, T. U. Berlin 1970. [19] G. G. Stokes, Trans. Cambr. Phil. SOC. 9, Part 11, 8/106 [1851]. [20] S. Taneda, Report of Research Institute for Applied Me-

[21] M . Linton u. K . L. Sutherland, Chem. Engng. Sci. 12, 214/29

[22] C. Wieselsberger, Physik. Z . 23, 219/24 [1922]. [23] 0. Flachsbart, Physik. Z . 28, 462/69 [1927]. [24] H . D. Arnold, Phil. Mag. 6 Ser. 22, 755/75 [1911]. [25] H . Liebster, Ann. Physik 4. F. 82, 541j62 [1927]. [26] H . S. Allen, Phil. Mag. Ser. 5, 50, 323/38 u. 519134 [1900]. [27] C. W . Oseen, Arkiv. Math. Astr. Fysik. 6 (1910) Nr. 29. [28] S. Goldstein, Proc. Roy. SOC. [London] A 123, 225/35 [1929]. [29] P. L. T . Brian u. H . B. Hales, A. I. Ch. E. Journal 15,

419/25 [1969]. [30] H . Brauer u. D. Mewes, Stoffaustausch mit und ohne che-

mische Reaktionen; Sauerliinder, Aarau-Frankfurt/M. 1971. [31] S. Ewnochides u. G. Thodos, A. I. Ch. E. Journal 7 , 78/80

[1961]. [32] K . Friedlander, A. I. Ch. E. Journal 7 , 347/48 [1961]. [33] L. R. Steele u. C. J . Geankoplis, A. I. Ch. E. Journal 5, 178/81

chanics, 4, H. 16, 99/105 [1956].

[1960].

[1959].

Instationarer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung * Ulf 1. Plocker und Henner Schmidt-Traub * *

Hewn Prof. Dr.-Ing. Dr.-Ing. E . h. W . Ludewig xum 65. Geburtstag

Der instationare Stofftransport zwischen einer Kugel mit konstantem Durchmesser und ihrer Umgebung wird fur den Fall betrachtet, daB zwischen beiden Phasen zur Zeit t = 0 eine Konzentrationsdifferenz besteht, die sich mit der Zeit ausgleicht. Die theoretischen Rechnungen, die den Transport innerhalb und auoerhalb der Kugel beriicksichtigen, behandeln den Stoffaustausch im ruhenden System. Der EinfluB der verschiedenen Parameter auf die zeitliche dnderung der mittleren Kon- zentration und der mittleren Sherwood-Zahl wird dargestellt. Fur die Sherwood- Zahlen werden auBerdem Grenzkurven fiir kurze und lange Zeiten angegeben. Aus den numerischen Ergebnissen lassen sich fur das ruhende System die Bedingungen angeben, unter denen der Widerstand gegen den Stofftransport iiberwiegend in der Kugel oder in der Umgebung liegt. Es zeigt sich auBerdem, da13 die Stoffdurchgangs- zahlen nur in sehr begrenzten Fallen unabhangig von der Zeit sind. Die ermittelten Ergebnisse gelten in analoger Weise fiir den Wiirmeiibergang.

Fur Stoffaustauschvorgiinge werden hiiufig Anordnungen mit einem kontinuierlichen Fluid und einer darin dispers verteilten Phase angewendet, da hiermit groBe Ober- flachen pro Volumen und somit auch groBe Stoffstrome zu erreichen sind. Eine allgemeine Erfassung der dabei auftretenden Transportvorgange wird erschwert durch die vielfaltigen Moglichkeiten einer Zustandsanderung.

Dies gilt auch dann noch, wenn sich die Betrachtungen auf kugelformige Teilchen beschranken.

* Vorgetragen von B. Schmidt-Traub auf dem Jahrestreffen der Verfahrens-Ingenieure, 21. bis 23. September 1971 in Niirnberg.

** Cand.-Ing. U. Pldcker, Dr.-Ing. H . Schmidt-Traub, Institut fur Verfahrenstechnik der Techn. Universitiit Berlin.

Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 Nr . 5 313

Page 2: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

Den instationaren Stoffaustausch aufgrund einer Zu- oder Abnahme des Kugeldurchmessers haben Brian und Hales [l] sowie Ruckenstein und Constantinescu [2] theore- tisch untersucht. Die mitgeteilten Ergebnisse sind aber aufgrund der getroffenen Voraussetzungen nur begrenzt gultig. Andere Arbeiten gehen davon aus, daB die Ge- schwindigkeitsverteilung um die Kugel zeitlich unver- iinderlich ist und sich das anfangs zwischen der Kugel und der Umgebung vorhandene Konzentrationsgefalle mit der Zeit ausgleicht. Rechnungen dieser Art haben Ruckenstein [3], Taunton und Lightfoot [4] sowie Chao 15, 61 durchgefuhrt. Fur die Geschwindigkeitsverteilung innerhalb und auBerhalb einer fluiden Kugel verwende- ten die genannten Autoren die GesetzmaBigkeiten der Potentialstromung und der schleichenden Umstromung fur Reynolds-Zahlen Re < 1. Die erzielten Ergebnisse gelten aber nur fur kleine Zeiten, da vorausgesetzt wird, daI3 die Konzentrationsanderungen auf die Umgebung der Phasengrenzflache beschrankt bleiben.

Ebenfalls fur Reynolds-Zahlen Re < 1 berechneten John und Beckmann [7] den instationiiren Stoffaustausch, wo- bei sie voraussetzen, daI3 der Stoffubergangswiderstand allein innerhalb der Kugel liegt. Ihre Ergebnisse be- schreiben die instationare dnderung der Konzentration innerhalb der Kugel bis zum Ausgleich mit der Umgebung fur kleine und mittlere Werte der Kennzahl Re . Sc. Analoge Berechnungsunterlagen werden von H . Grober, S. Erk und U . Grigull [S] fur die instationtire Warme- leitung in festen Kugeln angegeben. Dabei wird voraus- gesetzt, daI3 der Warmeubergangswiderstand in der Um- gebung der Kugel durch eine konstante ubergangszahl erfaBt werden kann.

Experimentielle Untersuchungen uber den instationaren Stoffaustausch an schwebenden Tropfen haben Mensing und Schiigerl 19, 101 vorgenommen. Die erzielten Ergeb- nisse konnten aber nicht in geschlossenen GesetzmaBig- keiten zusammengefaBt werden.

Die vorliegende Arbeit befaI3t sich mit dem instationaren Stofftransport innerhalb sowie auI3erhalb einer Kugel. Es wird davon ausgegangen, daI3 die einzelne Kugel von einem nahezu unendlich ausgedehnten Medium umgeben wird, und sich beide Phasen in Ruhe befinden. Fur den Stofftransport wird vorausgesetzt, daB binare Gemische vorliegen und die Konzentration der ubertragenen Kom- ponente A in groBer Entfernung von der Kugel konstant ist. Als Anfangsbedingung zur Zeit t = 0 wurde innerhalb und auI3erhalb der Kugel jeweils eine konstante Konzen- tration der Komponente A angenommen. Mit fortschrei- tender Zeit findet dann ein Konzentrationsausgleich beider Phasen statt. Der Konzentrationssprung in der Phasengrenzflache ergibt sich aus der Gleichgewichtsbe- dingung.

Stofftransportgleichungen

Die Differentialgleichung fur den Stofftransport inner- halb der Kugel lautet in dimensionsloser Schreibweisel) :

1 ) Erlfiuterung der Formelzeichen am SchluD der Arbeit.

Die Konzentrationsverteilung in der Umgebung einer Kugel wird durch folgende Gleichung beschrieben :

Um die Genauigkeit der numerischen Ergebnisse zu ver- bessern, wurde in der Gl. ( 2 ) die Koordinatentransforma- tion r* = ez durchgefuhrt. Mit der Transformation werden trotz groBer Ausdehnung des Feldes kleine Differenzen- schritte in der Nahe der Phasengrenzflache erzielt.

Zur dimensionslosen Darstellung der Stofftransport- gleichungen wurden folgende dimensionslose GroDen und Kennzahlen eingefuhrt :

r* = r/R radiale Koordinate (Phase l) ,

z = In(r/R) radiale Koordinate (Phase 2 ) ,

(3)

(4)

F O m l E tDilR2 Fourier-Zahl fur den Massentransport (Phase l), ( 5 )

Fomz E tDZlR2 Fourier-Zahl fur den Massentransport (Phase 2 ) , (6)

DJD, Verhdtnis der Diffusionskoeffizienten, (7)

(8) & =-- -~

(9) ,tz E _ _ _ _ _ _ _ _ _ ~

I n den Gleichungen bedeuten: r die radiale Koordinate, R den Kugelradius, t die Zeit, D den Diffusionskoeffizien- ten, @A die Partialdichte der iibergehenden Komponente A. Die Indices kennzeichnen folgende Zustiinde : p Phasen- grenzflache, 00 groI3e Entfernung von der Kugel, 0 zur Zeit t = 0, 1 innerhalb der Kugel (Phase l), 2 auI3erhalb der Kugel (Phase 2). Fur die Henry-Zahl gilt die Defini- tion :

@ A 1 - H* eAzm dimensionslose Konzentration @A10 - H * Q A Z ~ innerhalb der Kugel,

@ A Z - @AZm dimensionslose Konzentration in @AZPO - @A2m der Umgebung der Kugel.

H* @AiP/@AzP - (10)

Abb. 1. Konzentrationsverteilung wilhrend des instationiiren Stofftransportes ;

a) Stoffiibergangswiderstand in der Kugel groner als in der Um- gebung, b) Stoffubergangswiderstand in der Umgebung grorjer als in der Kugel.

314 Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 I Nr. 5

Page 3: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

Anfangs- und Randbedingungen durchtretende Stoffstromdichte laat sich durch das Ficksche Transportgesetz fur die Phase 1 bzw. fur die

Wie Abb. l a und b zeigt, wird zur Zeit t = 0 bzw. Phase 2 berechnen. Da die Stoffstromdichte in beiden Fo, = 0 eine konstante Konzentrationsverteilung in der Phasen gleich groG ist, spielt es keine Rolle, fur welche Kugel angenommen. Damit ergibt sich als Anfangsbe- Phase es angewendet wird.

Konzentration dingung fur Fom = 0 in der K'gel die Wahlt man Phase 1, dann lautet das Transportgesetz an

der Phasengrenzfliiche : llo = 1 fur 0 < r* < 1

und in der Umgebung der Kugel

teo = 0 fur 0 < z < zm

Im Kugelmittelpunkt gilt wegen der Symmetrie die Randbedingung

(11)

(12) .

r * = O .

In der Phasengrenzfliiche wird fur alle Zeiten ein Kon- zentrationsgleichgewicht entsprechend dem Henryschen Gesetz G1. (10) angenommen. Eine Randbedingung fur die Phasengrenzflache lautet daher in dimensionsloser Form :

(14) &p = 12p fur r* = 1 bzw. z = 0 . Die zweite Randbedingung , die ebenfalls den Stofftrans- port in beiden Phasen miteinander koppelt, besagt, daR die Stoffstromdichten zu beiden Seiten der Phasengrenz- flache ubereinstimmen. Unter Beachtung des Fickschen Gesetzes fur die iiquimolare Diffusion folgt hieraus

Di a h 852 .. H* fur r* = 1 bzw. z = 0 D~ ar* a z

Da in grol3er Entfernung von der Kugel die Konzentration konstant bleibt, lautet hier die dimensionslose Randbe- dingung :

= 0 f" ur z = xm . (16)

Die numerische Losung der angegebenen DBusionsglei- chungen erfolgte mittels impliziter Differenzenverfahren. Sie wurde von Plocker [ l l ] vorgenommen2).

Sherwood-Zahlen

Definition der Sherwood-Zahlen

Die Berechnung der zum Zeitpunkt t durch die Phasen- grenzflache hindurchtretenden momentanen Stoffstrom- dichte h A t 1aSt sich unter Verwendung eines Stoffdurch- gangskoeffizienten mittels der folgenden Gleichung vor- nehmen :

h A t pi t (@Aio - H*@Azm) - (17)

Die hierin auftretenden Partialdichten und die Henrysche Konstante H* durfen als bekannt angesehen werden. Denn ist die Partialdichte in der Kugel zur Zeit t = 0 und p~~~ die zeitunabhiingige Partialdichte in der Um- gebung bei sehr groBem Abstand von der Phasengrenz- flache. Ferner bedeutet Flt einen momentanen Stoffdurch- gangskoeffizienten. Die durch die Phasengrenzflache hin-

2) Das Reohenprogramm und eine Programmbeschreibung sind in der Bibliothek der Technischen Universitiit Berlin hinter- legt worden. Sie konnen auf Anforderung von dort bezogen werden.

Nach Gleichsetzen mit Gl. (17) und Einfuhren der dimen- sionslosen Schreibweise erhalt man eine Berechnungs- gleichung fur die momentane Sherwood-Zahl :

Fur die mittlere Sherwood-Zahl gilt : F O m 7

0

Mittels p1 1aRt sich die bis zum Zeitpunkt t insgesamt durch die Kugeloberflache hindurchgetretene Stoffstrom- dichte berechnen :

GZA pi (@A10 - H * @ A z m ) . (21)

Die Stoffdurchgangskoeffizienten lassen sich ebenfalls mit Hilfe des auf Phase 2 angewandten Fickschen Transport- gesetzes berechnen. Da die Stoffdurchgangskoeffizienten p1 und pz immer gleich groR sind, ist auch das Verhaltnis der Sherwood-Zahlen stets umgekehrt gleich dem Ver- haltnis der Diffusionskoeffizienten. Zwischen der mittle- ren Konzentration innerhalb der Kugel und der mittleren Sherwood-Zahl Sh, gilt die Reziehung : -

t 1 = 1 - ~Sh,Fo,, . ( 2 2 )

Spexielle Losungen fu r kurze Zeiten

Fur sehr kurze Zeiten beschranken sich die Konzentra- tionsanderungen auf die unmittelbare Ndhe der Phasen- grenzflgche, so daB in grol3erer Entfernung die Konzen- trationen in beiden Phasen konstant bleiben. Da in diesem Fall groRe Konzentrationsgradienten vorliegen, kann in den Diffusionsgleichungen die Krummung der Grenz- fliiche vernachlassigt werden. Unter Beachtung dieser Vereinfachungen laBt sich das Konzentrationsfeld inner- halb der Kugel durch die Gleichung

und das Konzentrationsfeld in der Umgebung durch

beschreiben. Die radiale Koordinate r* ist dabei durch den dimensionslosen Abstand von der Phasengrenzflache y; = 1 - r* bzw. ya = r* - 1 ersetzt worden. Aus der Losung [ 121 der Differentialgleichungen ergeben sich fur die mittleren Sherwood-Zahlen die Beziehungen :

und

315 Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 I Nr. 5

Page 4: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

Aus den Gleichungen geht hervor, daB die Sherwood- Zahlen fur Fonlz --f 0 bzw. Foml -> 0 umgekehrt propor- tional der Wurzel aus den Fourier-Zahlen sind. Die Stoff- durchgangskoeffizienten sind zu Beginn des Stofftrans- portes unendlich groS und werden mit zunehmender Zeit kleiner. Neben der Fourier-Zahl uben die Henry-Zahl H* und das Verhaltnis der Diffusionskoeffizienten einen maB- gebenden EinfluB auf die GroBe der Sherwood-Zahl aus. Er wird fur zwei Sonderfalle naher behandelt.

Im ersten Fall liegt der Widerstand in der Kugel. Das heiBt, daB Dl/Dz < 1 und fur die meisten Stoffsysteme auch H* < 1 sind. Erfolgt der Stofftransport beispiels- weise von der Kugel an die Umgebung, so handelt es sich um den Stoffubergang von einem Tropfen an eine gas- formige Umgebung. Fur diesen Fall ist der Konzentra- tionsverlauf in Abb. 1 a schematisch dargestellt. Mit der Bedingung H*(Dl/D,)1/2 << 1 erhalt man aus G1. ( 2 5 ) die vereinfachte Beziehung :

Der Stoffdurchgangskoeffizient andert sich mit der Wurzel aus dem Diffusionskoeffizienten D1. Die Sherwood-Zahl bzw. der Stoffdurchgangskoeffizient sind von der Henry- Zahl H* unabhangig, da unter den angenommenen Be- dingungen die Konzentration & in der Phasengrenzflache nahezu Null ist.

Der zweite Sonderfall ist dadurch gekennzeichnet, daB der Widerstand in der umgebenden Phase liegt. Dann ist D1/Dz > 1 und fur viele Stoffsysteme auch H* > 1. 1st der Stofftransport von der Kugel an die Umgebung gerichtet, handelt es sich beispielsweise um den Stoff- iibergang von einer Blase an eine flussige Umgebung. Die sich in beiden Phasen einstellenden Konzentrationsver- teilungen sind in Abb. 1 b in qualitativer Form angegeben.

Aus GI. (26) folgt unter der Bedingung H*(D1/Dz)1/2 >> 1 die vereinfachte Beziehung

Der EinfluB der Henry-Zahl H* auf die Sherwood-Zahl bleibt hiernach erhalten. Denn wenn der Widerstand in der umgebenden Phase liegt, wird die Konzentration in der Phasengrenzflache erst fur t + 00 bzw. F O m z + 00 zu Null. Fur endliche Werte von Fom2, insbesondere fur den hier betrachteten Fall Fomz + 0, ist die Konzentration in der Phasengrenze erheblich groSer als Null. Es ist also auch ein merklicher Konzentrationssprung vorhanden, der durch H* berucksichtigt wird. Auf die hier entwickel- ten Zusammenhange wird im nachsten Abschnitt noch einmal zuruckgegriffen.

Xpezielle Losungen fur lange Zeiten

Aus der Definition fur die Konzentration & (Gl. (8)) folgt, daB durch den zwischen beiden Phasen eintretenden Konzentrationsausgleich die mittlere Konzentration El + 0 strebt. Setzt man diesen Grenzwert in GI. (22) ein, so erhalt man fur Fom1 + 00 die mittlere Sherwood-Zahl

(29)

Eine entsprechende Beziehung ergibt sich fur die auf die Umgebung bezogene Sherwood-Zahl Sh,. G1. (29) ist ein Grenzgesetz fur den instationaren Stoffdurchgang bei unendlich langen Zeiten. Es besagt, daB die mittleren Sherwood-Zahlen im Grenzfall allein eine Funktion der Fourier-Zahl sind, und somit unabhangig vom Verhaltnis der Diffusionskoeffizienten D1/Dz und der Henry-Zahl H* werden.

Ergebnisse

Wie bereits erwahnt, wurden die Transportgleichungen fur den instationaren Stoffubergang numerisch gelost. In ubereinstimmung mit den meisten Stoffsystemen wurde die Henry-Zahl stets so gewahlt, daS die beiden Parameter Dl/Dz und H* entweder gro5er oder kleiner als 1 sind.

Mittlere Konzentration in Kugeln

Die mittlere Konzentration wird in allgemeinster Form durch die Funktion

ti = f(Fomi ,Di/Dz,H*) (30)

bestimmt, wenn die Transportwiderstande sowohl inner- halb als auch auaerhalb der Kugel den Stoffaustausch entscheidend beeinflussen. Verlagert sich dagegen der Stoffubergangswiderstand uberwiegend auf eine Seite der Phasengrenzflache, so vermindert sich auch die Zahl der EinfluBgroBen. Diese Falle sollen zunachst diskutiert werden.

Wenn der Widerstand vornehmlich in der Kugel liegen soll, dann mu6 entsprechend den vorstehenden Aus- fuhrungen H*(Dl/Dz)1/2 << 1 sein. Die mittlere Konzen- tration ist dann nur eine Funktion der Fourier-Zahl Foml . El = f(Fom1) * (31)

Diese Funktion ist in Abb. 2 dargestellt. Den ausgefuhrten Berechnungen zufolge kann der Widerstand in der Um- gebung vernachlassigt werden, wenn H* (Dl/Dz)1/2 < 0,03 ist, wobei zu beachten ist, daS Dl/D, < 1 und H* < 1 sind. Die Henry-Zahl H* und das Verhaltnis Dl/Dz uben auf die mittlere Konzentration keinen EinfluB aus, da den Voraussetzungen entsprechend die Konzentration in der Phasengrenzflache gemaS Abb. l a nahezu Null und der Konzentrationssprung daher zu klein ist, um noch wirksam zu sein.

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0

- 0 2 i, 6 2 i, 6 lo-' 2 L 6 10.' 2 i,

mm Fourier-Zahl F o m l = t D , / R z

Abb. 2. Mittlere Konzentration & in Abhiingigkeit van der Fourier-Zahl Fom1, wenn der Stoffubergangswiderstand vor- nehmlich in der Kugel liegt.

316 Chemie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. I972 I Nr. 5

Page 5: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

Wenn der Widerstand vornehmlich in der Umgebung der Kugel liegt, mu0 H*(D,/D,)1/2 >> 1 sein. Den numerischen Ergebnissen zufolge ist diese Grenzbedingung fur H* (D1/D2)1/2 > 30 erfiillt, wenn H* > 1 und DJD, > 1 sind. Die mittlere Konzentration ist dann unabhangig von DllDz. Es gilt also der allgemeine Zusammenhang :

Ei = f(Fomz,H*) . (32)

Diese Funktion ist in Abb. 3 dargestellt. Sie zeigt, daB die mittlere Konzentration in der Kugel um so langsamer ab- sinkt, je grol3er die Henry-Zahl H* ist. Dieses Ergebnis ist auch zu erwarten, da gemal3 Abb. 1 b das fur die Diffusion in Phase 2 maogebende Konzentrationsgefalle @ A z p - eA2m

mit zunehmender Henry-Zahl H* abnimmt. Fur H* > 102 ergibt sich bei Darstellung von uber Fom2/H* eine Grenzkurve.

F0m2 1 iff2 Kennzohl - = - - H X H X R 2 mn

Abb. 3. Mittlere Konzentration & in Abhilngigkeit von der Kennzahl Fo,z/H*, wenn der Stoffiibergangswiderstand vor- nehmlich in der Umgebung liegt.

" L 61r3 2 1 6 lo-' 2 1 6 lo-' 2 1 6 10' 2 mz Fourier-Za hl Fo .1-t01/R2

Abb. 4. Mittlere Konzentration $1 in Abhilngigkeit von der Fourier-Zahl Foml fur H* (D1/Dz)1/2 5 1. Stoffubergangswider- stand in beiden Phasen.

- u 2 1, 6 1 0 - j 2 L 6 1 0 - ' 2 1 610.' 2 I 6 10' 2

FOm2 mn Kennzohl 7

Abb. 5. Mittlere Konzentration $1 in Abhangigkeit von der Kenn- zahl Fom2/W* fur H* (Dl/Dz)1/2 2 1. Stoffiibergangswiderstand in beiden Phasen.

Tritt fur den Stofftransport jedoch in beiden Phasen ein wesentlicher Widerstand auf, so ist die mittlere Konzen- tration durch G1. (30) gegeben. Auch dann ist zwischen zwei Fallen zu unterscheiden, fur die in den Abb. 4 und 5 einige Angaben zusammengestellt sind. Die mal3gebende GroBe ist wiederum H* (D1/Dz)1/2, die entweder etwas kleiner oder etwas groBer ist als eins. Abb. 4 zeigt die hde rung der mittleren Konzentration fur den Bereich

H*(Dl/D2)1/2 < 1. Fur den Wert 1 ergibt sich eine obere Grenzkurve, die nicht iiberschritten wird. Die untere Grenzkurve ist dnrch den Parameter H* (D1/D2)1f2 < 0,03 gegeben. Sie stimmt mit der in Abb. 2 dargestellten Kurve iiberein. Das heifit dann aber, daB alle fur H* (D1/D2)1/2 < 1 denkbaren Faille nur solche Kurven liefern, die zwischen der unteren und der oberen Grenzkurve liegen.

Die in Abb. 5 dargestellten Kurven gelten fur den Fall, daB der Widerstand gegen den Stofftransport in der um- gebenden Phase etwas groDer ist, als innerhalb der Kugel. Wie bereits erwiihnt, kann der Widerstand innerhalb der Kugel vernachlassigt werden, wenn H* (D1/D2)llz > 30 ist. Hieraus folgt, daB fur H* > 30 und D1/Dz 2 1 stets die obere Kurve in Abb. 5 gelten mu5, die bereits in Abb. 3 eingetragen ist. Ein wesentlicher EinfluB des Widerstandes gegen den Stofftransport in der Kugel macht sich erst fur H* = 1 bemerkbar. I n diesem Fall mu8 gemBl5 G1. (30) D1/D, als weiterer Parameter beruck- sichtigt werden. Die niedrigsten Werte der mittleren Konzentration ergeben sich bei konstanten Werten von Fomz/H* fur H* = 1 und H*(D,/D,)1/2 B 1. Somit liegen auch fiir H*(Dl/D,)1/2 3 1 alle Kurven zwischen einer oberen und einer unteren Grenze, wenn die mittlere Konzentration in Abhangigkeit von Fom2/H* dargestellt wird.

Mittlere Sherwood-Zahlen

Die mittleren Sherwood-Zahlen Sh, = PI d/Dl bzw. Sh, = /3,d/D, werden im folgenden jeweils fur die Phase angegeben, in der der Stofftransportwiderstand am groB- ten ist. Dabei ist zu beachten, daB stets PI = Pz ist. Mittels der Stoffdurchgangskoeffizienten 1aBt sich die zur Zeit t insgesamt durch die Kugeloberflache hindurchtretende Stoffstromdichte nach Gl. (21) berechnen. Fur die Sher- wood-Zahlen gelten die gleichen Abhangigkeiten wie in Gl. (30) fur die mittlere Konzentration. Ein erster Grenz- fall ergibt sich, wenn mit H*(D1/D2)1/2 << 1 der Wider- stand gegen den Stofftransport vorwiegend in der Kugel liegt. Wie bereits fur die mittlere Konzentration festzu- stellen war, ist dann die Sherwood-Zahl allein eine Funk- tion der Fourier-Zahl. Diese Funktion ist in Abb. 6 durch Kurve a wiedergegeben. Fur Foml -+ 0 nahert sich Kurve a asymptotisch der Kurve c, durch die das theoretische Grenzgesetz nach 01. (27) wiedergegeben wird. Fur Fo, --f 00 nahert sich Kurve a der Grenzkurve b, fur die die Gl. (29) gilt.

10.' 10'' t o l o - ' 1831016 Fourier-2ahl Foml=$

Abb. 6. Mittlere Sherwood-Zahl Shl in Abhilngigkeit von der Fourier-Zahl Fo,~ , wenn der Stoffiibergangswiderstand vor- nehmlich in der Kugel liegt.

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Page 6: Instationärer Stofftransport zwischen einer Einzelkugel und einer ruhenden Umgebung

Im zweiten Grenzfall liegt der Widerstand gegen den Stofftransport vornehmlich in der Umgebung der Kugel. Die hierfur numerisch bestimmten Werte der mittleren Sherwood-Zahl Sh, sind in Abb. 7 uber der Fourier-Zahl Fo,, aufgetragen; Parameter ist die Henry-Zahl H". Das Verhaltnis der Diffusionskoeffizienten D1/Dz ubt keinen EinfluB auf die Sherwood-Zahl aus. Mit b wird wieder die nach GI. (29) berechnete Grenzkurve bezeichnet, der sich alle Kurven fur H" = const mit wachsender Fourier-Zahl

Four ie r -Zah l Fa,?

Abb. 7. Mittlere Sherwood-Zahl Shz in Abhiingigkeit von der Fourier-Zahl F o , ~ , wenn der Stoffubergangswiderstand vor- nehmlich in der Umgebung liegt.

annahern. Im Bereich sehr kleiner Werte fur Fo,, wer- den die Kurven durch das Grenzgesetz gemaB G1. (28) wiedergegeben. Aus Abb. 7 geht hervor, daB die Sher- wood-Zahl mit steigender Henry-Zahl H* kleiner wird. Hierfur 1aBt sich die Begrundung aus Abb. 1 b entnehmen. Steigende Henry-Zahlen bedeuten, daB der Konzentra- tionssprung in der Phasengrenzflache groBer wird. Das heiBt aber auch, daR gleichzeitig die fur den Stofftrans- port in der umgebenden Phase maBgebende Konzentra- tionsdifferenz bzw. der Konzentrationsgradient an der Phasengrenzflache kleiner wird. Die fur groBe Werte der Henry-Zahl dargestellten Kurven weisen Bereiche auf, in denen die Sherwood-Zahl von der Fourier-Zahl unab- hangig und somit konstant ist. GemaR der Berechnungs- gleichung ( 19) heiBt das, daB der Konzentrationsgradient an der Phasengrenzflache uber einen begrenzten Zeit- abschnitt konstant ist. Bemerkenswert am Verlauf der in Abb. 7 dargestellten Kurven ist ferner ihre Anniiherung an die gemeinsame Grenzkurve 6. Das heiljt, daB fur Fo,, -+ OQ der EinfluB von H* verschwindet. Das ist darauf zuruckzufuhren, daB die Konzentrationen in der Phasengrenzflache fur Fom2 + OQ in jedem Falle gegen Null streben, unabhangig davon, wie groB Ii* ist.

Treten in beiden Phasen Widerstande gegen den Stoff- transport auf, so muB man zwischen den beiden Fallen H*(Dl/D2)1/2 < 1 und H*(Dl/D,)1/2 > 1 unterscheiden. I m ersten Fall ist der Widerstand in der Kugel etwas groBer als in der Umgebung, wahrend im zweiten Fall der Widersband in der Umgebung etwas groBer ist als in der Kugel.

I I I I I I

EmBl Four ie r -Zah l Fo,,

Abb. 8. Mittlere Sherwood-Zahl Shl in Abhiingigkeit von der Fourier-Zahl F O , ~ fur H * ( D ~ / D Z ) ~ / ~ 5 1.

Fur H* (D1/D2)1/2 < 1 sind in Abb. 8 einige Kurven fur die mittlere Sherwood-Zahl Sh, dargestellt. Die oberste Kurve mit H*(Dl/D2)1I2 < 1 stimmt mit der in Abb. 6 angegebenen uberein. Sie ist fur den betrachteten Fall die obere Grenzkurve, die nicht mehr uberschritten werden kann. Mit wachsenden Werten der Kennzahl H" (D1/D2)1lZ wird die Sherwood-Zahl kleiner, da der Gradient der Konzentration auf der Kugelseite der Phasengrenzflache abnimmt. Fur den groBten moglichen Wert, der unter den gegebenen Voraussetzungen durch H* (D1/D2)1/2 = 1 ge- geben ist, erhiilt man die untere Grenzkurve der Sherwood- Zahl. Alle theoretisch und praktisch auftretenden Kurven mussen zwischen der unteren und der oberen Grenzkurve liegen. Fur kleine Fourier-Zahlen la& sich die Sherwood- Zahl mittels G1. (25) berechnen. In Richtung hoherer Werte laBt sich jede berechnete Kurve extrapolieren, ohne daB merkliche Fehler auftreten.

1st der Widerstand gegen den Stofftransport in der Um- gebung etwas groBer als in der Kugel, dann gilt die Be- dingung H*(D1/D2)1/2 >> 1 mit H* > 1 und Dl/D2 > 1. Einige hierfur berechnete Kurven sind in Abb. 9 darge- stellt; sie sind in engem Zusammenhang mit den in Abb. 7 wiedergegebenen Kurven zu betrachten. Mit zu- nehmenden Werten der Henry-Zahl H" wird die Sher- wood-Zahl kleiner, wobei gleichzeitig der EinfluB des Verhaltnisses D1/Dz abnimmt. Fur H" > 30 macht sich der EinfluB von Dl/Dz auf die Sherwood-Zahl nicht mehr

3

mm Four ie r -Zah l Fo,?

Abb. 9. Mittlere Sherwood-Zahl Sh2 in Abhangigkeit von der Fourier-Zahl Fo,z fur H * ( D ~ / D z ) ~ / ~ 2 1.

318 Chernie-Ing.-Techn. 44. Jahrg. 1972 I Nr. 5

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bemerkbar. Das heifit also, daB fur H* > 30 die in Abb. 7 dargestellten Kurven nach Abb. 9 ubernommen werden diirfen ,

Eingegangen am 2. November 1971 [B 33071

Literatur

[l] P. L. T . Brian, M . B. Hales, A. I. Ch. E. Journal 15, 419125 ri9691.

Formelzeichen

d Kugeldurchmesser D Diffusionskoeffizient Po, Fourier-Zahl fur den Massentransport H* Henry-Zahl r radiale Koordinate R Kugelradius T* dimensionslose radiale Koordinate Sh Sherwood-Zahl t Zeit z dimensionslose radiale Koordinate 5 Konzentration @A Partialdichte der Komponente A

I n d i c e s 1 Kugel (Phase 1) 2 0 Zeit t = 0 00

P Phasengrenzflaohe r = R

Umgebung der Kugel (Phase 2)

grol3e Entfernung von der Kugel

- - [2] E. Ruckenstein, D. Constantinescu, Int. J. Heat Mass Transfer

[3] E. Ruekenstein, Int. J. Heat Mass Transfer 10, 1785/92

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[ 121 H . Brauer u. D. Mewes, Stoffaustausch einschlieDlich chemi- scher Reaktionen ; Sauerlfinder AG, Aarau - Frankfurt IM. 1972.

Messung lokaler Stoffubergangszahlen an umstromten Korpern mit Hilfe von Radioisotopen"

Helmut Glietenberg und Heinz Blenke * *

Herrn Prof. Dr.-Ing. Dr.-Ing. E . h. W . Ludewig zurn 65. Geburtstag

Es wird eine Methode beschrieben, rnit der Stoffubergangszahlen an von Luft zwangs- umstromten Korpern gemessen werden konnen. Dem Luftstrom in einem geschlosse- nen Windkanal wird mit Schwefel-35 markiertes Schwefeldioxid zugefiigt. Der als Probekorper dienende querangestromte Kreiszylinder wird mit Papier belegt, das mit eiher Reaktionslosung getrankt ist. An der Papieroberfllche wird das Schwefel- dioxid in der Reaktionslosung absorbiert und gebunden. Die Radioaktivitatsvertei- lung auf dem Papier wird photometrisch aus Autoradiographien bestimmt. Die Kon- zentration des markierten Schwefeldioxids im Windkanal wird mit einer Flussig- Szintillations-Methode gemessen. Der Fehler fur diese Bestimmung ortlicher Stoff- ubergangszahlen betragt etwa 4,5%.

Warme- und Stoffubergangszahlen an zwangsumstromten Korpern konnen, wenn die Stromung nicht abreiBt, mit Hilfe der Grenzschichttheorie berechnet werden. Bei Grenzschichtablosung bleibt aber bis heute das Experi- ment die einzige Moglichkeit, Aufschlulj uber die Vertei- lung von Obergangskoeffizienten zu erhalten. Der tfber- tragung von Impuls, Warme und Stoff von einem Fluid an eine Wand liegen analoge Mechanismen zugrunde. Es ist daher bei gleichen Randbedingungen im allgemeinen moglich, aus gemessenen Stoffubergangszahlen die meist interessierenden Warmeubergangszahlen zu berechnen. Da ortliche Stoffubergangszahlen an gegliederten Ober- flkchen und bei beengten Verhiiltnissen im Prinzip ge- nauer und einfacher gemessen werden konnen, wurde von dieser Moglichkeit schon recht fruh Gebrauch gemacht [l-31.

Die heute verwendeten Methoden zur Messung der 6rt- lichen Stoffubertragung an gasumstromten Korpern be-

ruhen auf zwei physikalischen Grundvorgangen, der Subli- mation und der Absorption mit anschlieBender Reaktion. Bei der Sublimationsmethode wird die durch den tfber- tragungsvorgang ortlich sublimierte Stoffmenge als Pro- filveranderung des untersuchten Objekts gemessen [4-61. Eine Absorptionsmethode rnit chemischer Nachweisreak- tion fur Ammoniak entwickelte Kriickels [ 7 ] ; die Messung der ortlich ubertragenen Stoffmenge erfolgte photomet- risch. Andere Absorptionsmethoden wurden in jungster

* Vorgatragen von H . Glietenbery auf dem JahrestreEen der Ver- fahrens-Ingenieure, 21. bis 23. September 1971 in Ndmberg. Von der Fakultat Verfahrenstechnik der Universitat Stutt- gart genehmigte auszugsweise Vorveroffentlichung der Disser- tation von H.GLietenberg. Diese Arbeit wurde im Rahmen eines Forschungsvorhabens ausgefuhrt, das yonder Forschungs- gesellschaft Verfahrenstechnik e. V., Koln, finanziert wird.

* * Dip1.-Ing. H . Glietenberg, Prof. Dr.-Ing. H . Blenke, Institut fur Chemische Verfahrenstechnik der Universitat Stuttgart.

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