Instationärer Energie- und Stofftransport im Wabenrohrreaktor

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  • Saffman, M . ; Buchhave, I?; Tanger, H. : Proc. Second. Int. Symp. on Applications of Laser Anemometry to Fluid Mecha- nics, Lisbodl'ortugal, July 2-4, 1984. BreAa de la Rosa, A . , et al.: Trans. ASME 113 (1991) S. 460/467. Schone, E ; Dannehl, M . ; Wriedt, 2: Third International Conference Laser Anemometry - Advances and Applications, Swansea, 26-29 Sept. 1989, 43.1-43.10. Wriedt, T ; Bauckhage, K.; Schone, A , : IEEE Trans. Instrum. Meas. IM-38 (1989) Nr. 5, S. 984/990.

    Andreas Rogowski, Rudolf Heinisch und Ehrenfried Schutt*

    1 Einleitung und Bilanzgleichungen fur den adiabaten Wabenrohrreaktor

    Instabilitaten chemischer Reaktionen, die als Zund- und Losch- vorgange gedeutet wurden, waren bisher Gegenstand zahlreicher Forschungsarbeiten [3, 6131. Im Rahmen dieser Arbeit sol1 gezeigt werden, daB ausgehend von den Bilanzgleichungen fur Stoff- und Energie [2] bei Vorgabe des Geschwindigkeitsprofils im Reaktor diese Instabilitaten modellmafiig beschrieben werden konnen. Die geometrische Aufteilung des zugrundegelegten Wabenrohrreaktors entspricht dem in [ l ] vorgestellten Model1 und ist Abb. 1 zu entnehmen.

    Die instationaren Bilanzgleichungen zur Beschreibung der Vor- gange im Wabenrohrreaktor lauten: Die Stoffbilanz fur die Gasphase erfaRt axiale Konvektion und Diffusion sowie nach [4] den Stoffubergang an die Phasengrenzflache zwischen Stromungs- kana1 und poroser Katalysatorschicht und lautet in normierter Darstellung'):

    Dabei gelten die Anfangs- und Randbedingungen

    XA (5 = -a, FO) = X A . ~ , XA (8 , FO = 0) = 0 (2), (3) und

    (4)

    Die thermische Energiebilanz fiir die Gasphase hat in normierter Darstellung die Form:

    (5)

    Abb. 1. Gliederung des Modells in 3 Bereiche.

    mit den dazugehorigen Anfangs- und Randbedingungen

    - B (& = -a, Fo) = 0, 8 (6, Fo = 0) = 0 (6), (7)

    und

    Bei der Stoffbilanz fur die porose Katalysatorschicht findet die chemische Reaktion 2. Ordnung sowohl an der auReren geometri- schen Oberflache als auch an der inneren Oberflache des porosen Katalysators statt [l]. Die Stoffbilanz fiir den porosen Katalysator ergibt sich in normierter Darstellung zu

    (9)

    mit der Anfangsbedingung

    wobei fur die Randkonzentration CB,R nach Aris [5] fur gleiche Diffusionskoeffizienten der Komponenten A und B folgende Konzentrationsrelation verwendet wurde:

    Die mittlere relative Konzentration am Wabenrohrreaktoreintritt x ~ , ~ ist ein weiterer frei wahlbarer Parameter, fur den gilt:

    Die thermische Energiebilanz fur die porose Katalysatorschicht lautet in normierter Darstellung:

    x (1 + a 'v) - 4 Bi (OR - 8) (13)

    mit den dazugehorigen Anfangs- und Randbedingungen

    und

    * Prof. Dr.-Ing. R. Heinisch, Prof. Dr.-Ing. E. Schiittund Dr.-Ing. A. Rogowski, Technische Universitat Berlin, Institut fur Thermo- dynamik und Reaktionstechnik, Fasanenstr. 89, 10623 Berlin.

    1) Eine Zusammenstellung der Formelzeichen befindet sich am SchluB des Beitrags.

    Da die chemische Reaktion an einer Phasengrenzflache stattfin- det, derenTemperatur sich uber die axiale Lauflange 6 andert, ist

    Chem.-1ng.-Tech. 65 (1993) Nr. 10, S. 1251-1254 0 VCH Verlagsgesellschaft mbH, D-69469 Weinheim, 1993 0009-286X/93/1010-1251 $5.00 + .25/0

    1251

  • die Damkohler-Zahl auch von der Wandtemperatur OR abhan- gig:

    Formelzeichen

    2 Auswertung

    In Abb. 2 wird der zeitliche Verlauf der Austrittskonzentration uber der normierten Zeit Fo dargestellt. Bis zum Zeitpunkt

    Fo = 0,06 ist die Austrittskonzentration ?A,, = 0, was der Anfangsbedingung entspricht. Zum Zeitpunkt Fo = 0,06 hat ein erster Teil des durch den Wabenrohrreaktor stromenden Stoffs den Reaktorausgang an der Stelle f = 1 erreicht.

    Die Form des Anstiegs der Austrittskonzentration X A , ~ wird durch das parabelformige Geschwindigkeitsprofil verursacht. Ab Fo = 0,l treten stochastische Schwankungen in der Austrittskon- zentration ?A,a auf. Der zeitliche Verlauf der Austrittskonzentra- tion andert sich durch die sich zeitlich andernde Konzentrations- differenz zwischen der porosen Katalysatorschicht X A , R und der Konzentration in der Gasphase ?A. Durch die Konzentrationsdifferenz zwischen poroser Katalysator- schicht und Gasphase diffundiert Stoff an die porose Katalysator- schicht und reagiert dort. 1st nun die Reaktionsgeschwindigkeit, z.B. aufgrund der Temperatur, so gering, daB der gesamte antrans- portierte Stoff nicht sofort umgesetzt werden kann, so verringert sich die Konzentrationsdifferenz zwischen poroser Katalysator- schicht und Gasphase, und der Stofftransport durch Diffusion an die porose Katalysatorschicht sinkt. Dadurch verlaBt das Abgas den Reaktor mit einer hoheren Konzentration X A , ~ . In der Zwischenzeit ist durch die ablaufende Reaktion die Konzentration an der porosen Katalysatorschicht xA.R wieder gesunken, so daB der Stofftransport an die porose Katalysatorschicht wieder vergro- Bert wird, und die Austrittskonzentration X A , ~ sinkt.

    Durch dieses Wechselspiel zwischen instationarem Stofftrans- port an die porose Katalysatorschicht und heterogener chemischer Reaktion kann es zu Schwankungen in der Austrittskonzentration XA,, kommen, die mit dem vorliegenden gekoppelten nichtlinearen Gleichungsssystem beschreibbar sind.

    Eingegangen am 2. April 1993 [K 1.5401

    [-I Oberflachenverhaltnis (AIIAG) [moVm3] Konzentration der (ni/V)

    Komponente i

    Stoffes A

    enthalpie

    lange

    dickelporenlange

    [moVm3] Randkonzentration des (TZA/V)

    [J/mol] Standardreaktions- (Z vihi)

    [m] Wabenlange/Reaktor-

    [m] Katalysatorschicht-

    [Pa] Systemdruck [KI mittlere Temperatur [m/s] mittlere Stromungs-

    geschwindigkeit , axial [-I relative mittlere Kon- ( cA/c~)

    zentration von A in Gasphase

    tration von Stoff A [-I relative Wandkonzen- ( c A , R / c ~ )

    [-I Umsatzgrad fur Stoff A ("QA/"@A)

    [-I stochiometrische Ko-

    [-I relative Gastemperatur (T - TJTmax - Te) [-I [-I relative Lauflange, axial (x /L)

    [-I Nu tzungsgrad ("QA/.QA,max)

    effizienten des Stoffs i

    relative Randtemperatur ( TR - TJTmax - Te)

    [-I Arrhenius-Zahl (e,/RT) [-I Biot-Zahl (aL2/dLK) [-I Bodenstein-Zahl (GxLIDG) [-I heterogene Damkohler- ( k @ c z / D ~

    [-I homogene Damkohler- (k&1Z2~x/D~)

    [-I Fourier-Zahl ( Dt/L2) [-I Lewis-Zahl, Gasphase ( L G I C ~ C ~ D G ) [-I Lewis-Zahl, Katalysator (LKIC~C~DG) [-I NuBelt-Zahl (a L2/A d )

    [-I mittlere Sherwood-Zahl @d/DG) [-I ortliche Sherwood-Zahl WfdlDG

    Zahl bei To = 298,15 K

    Zahl bei To = 298, 15 K

    [-I Roth-Zahl (AhiA,,R/eACp)

    Literatur

    2; 0 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9

    10 FO I- t )

    Abb. 2. Zeitlicher Verlauf der Austrittskonzentration X A , ~ uber der normierten Zeit Fo; W = 2,67 m/s (60 = 150), I = 1 .l 0-5 m, L = 0,Ol m,d=0,001 m,T=315,37K(Ar=33,33),1A+l B-lC+ 1 D, xA,e = 0,05, X B , ~ = 0,05, LeG = 1,06, p = 1,013 bar, parabolisches Geschwindigkeitsprofil, ortsabhangige Sh-, Bi-, Nu-Zahlen, temperaturabhangige Stoffwerte.

    [l] Rogowski, A . ; Heinisch, R.; Schiitt, E.: Forsch. Ingenieur- wes. Eng. Res. Nr. 3 (1993).

    [2] Schiitt, E.; Nietsch, Th.; Rogowski, A . : ProzeBmodelle - Bilanzgleichungen in der Verfahrenstechnik und Energie- technik, VDI-Verlag, Diisseldorf 1990.

    [3] Gust, M.: Dissertation, T U Berlin 1975. [4] Heinisch, R.; Schiitt, E.: Warme Stoffiibertrag 24 (1989)

    S. 311/319. [5] Aris, R.: Introduction to the Analysis of Chemical Reactors,

    Prentice-Hall, Inc., Englewood Cliffs, New Jersey 1965. [6] Gilles, E . D.; Eigenberger, G . : Instationare Vorgange in

    chemischen Reaktoren, Dechema-Monogr. 94 (1983) S. 281 ff.

    [7] Eigenberger, G . : Chem. Eng. Sci. 33 (1978) S. 1225/1261. [8] Eigenberger, G . : Chem. Eng. Sci. 33 (1978) S. 1263/1278. [9] Hajke, C.; Gilles, E. D.: Messen, Steuern, Regeln 11 (1968)

    S. 204 ff. [lo] Dreyer, D.: Dissertation, TH Darmstadt 1980.

    1252 Chem.-1ng.-Tech. 65 (1993) Nr. 10, S. 1251-1254

  • [ l l ] Keil, W ; Wicke, E.: Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 84 (1980)

    [12] Kurtanjek, Z.; Sheintuch, M.; Luss, D.: Ber. Bunsenges.

    [13] Jensen, K . E: Chem. Eng. Sci. 35 (1980) S. 2439.

    s. 377f.

    Phys. Chem. 84 (1980) S. 374ff.

    Ulrich Brockel**

    Herrn Professor Dr. -1ng. Friedrich Loffler zum 60. Geburtstag

    Durchgefiihrt wurden die Untersuchungen zur Benetzungskinetik zwischen Partikeln und Kollektoren am Beispiel der Umbenet- zungsagglomeration. Bei diesem Agglomerationsverfahren bilden sich aus einer Suspension unter der Zugabe einer Bindefliissigkeit Agglomerate [ 11. Das Stoffsystem der Umbenetzungsagglomera- tion besteht also grundsatzlich aus drei Phasen: der Suspensions- und der Bindefliissigkeit sowie dem suspendierten Feststoff. Einsatz findet die Umbenetzungsagglomeration bislang vorrangig in der Kohle- und Erzaufbereitung [2]. Weitere Anwendungsberei- che sind in der chemischen und der pharmazeutischen Industrie gegeben. Die Aufbereitung von Abfallstoffen eroffnet die Mog- lichkeit, entweder den Wertstoff oder den Schadstoff selektiv zu agglomerieren und dadurch einer gezielten Weiterverarbeitung zuganglich zu machen.

    Grundlage dieses Agglomerationsprozesses ist , daB Partikeln und Bindefliissigkeitstropfen miteinander in Kontakt treten und ein Benetzungsvorgang eintritt. Die Benetzungskinetik, d. h. die Zeitspanne t B zwischen dem Auftreffen des Partikels auf den Kollektor bis zur Benetzung, wurde sowohl experimentell als auch theoretisch an einem Modellsystem untersucht.

    Xenon-Lampe Kondensor 1R-Filter Blende mit Linse. Ausgleichsbehhlter Kuvette Bindefliissiekeits-

    8 9 10

    I 1 12 13

    Mikroskop Kamera Kapillare mit Spritze Drossel Schlauchpumpe Thermostat

    A Panikelvorlage rropfen

    Abb. 1. Schema des Versuchsaufbaus fur die Untersuchung von Feststoffpartikeln und flussigen Kollektoren.

    Die Benetzungszeit tB zwischen Auftreffen und Benetzung begriindet sich darin, da5 eine Trennschicht des umgebenden Fluids (Suspensionsfliissigkeit) zwischen Partikel und Kollektor verdrangt werden mu5. Aus einer Betrachtung der einzelnen Bilder des Hochgeschwindigkeitsfilms erhalt man Werte fur den Auftreffwinkel aA (t = to) und den Winkel UB (t = t ~ ) , bei dem die Benetzung eintritt (s. Abb. 2).

    Die minimal notwendige Venveilzeit charakterisiert der Grenz- winkel acrenz (vgl. Abb. 2), unter dem Partikeln auftreffen mussen, um beim Winkel amax noch benetzt zu werden. Alle Partikeln, die zwischen dem Winkel 0" I a I a~~~~~ auftreffen, werden benetzt und bleiben bei den untersuchten Systemen haften. Fur Partikeln, die unter einem hoheren Winkel auftreffen, ist die Venveilzeit auf der Kollektoroberflache zu gering, um zu einem Benetzungsvorgang zu fuhren. Diese Partikeln fallen unter dem Winkel amax vom Kollektor ab, da oberhalb dieses Winkels die trennenden die anziehenden Krafte iibenviegen.

    1 Experimentelle Untersuchungen

    Bei der experimentellen Untersuchung der Benetzungskinetik (s. Abb. 1) wurde die Annaherung von Partikeln an einen fixierten Kollektor durch Hochgeschwindigkeitsfilme (bis zu 4000 Bilderls) aufgezeichnet .

    Fliissige Kollektoren bestanden aus Wassertropfen, feste Kol- lektoren aus Glaspartikeln. Die suspendierten Partikeln, deren Wechselwirkung mit den Kollektoren untersucht wurde, bestan- den aus Wassertropfen sowie Glas- und Kalksteinpartikeln im GroBenbereich 40 pm I xp I 200 pm, die Suspensionsflussigkeit aus C C 4 oder C6HI2. DasVolumen um den Kollektor leuchtet eine Xenon-Hochdrucklampe iiber eine entsprechende Optik homogen aus. Eine regelbare Schlauchpumpe walzt die Suspensionsfliissig- keit urn, so da5 der Kollektor mit Geschwindigkeiten im Bereich 0 mm/s I o I 20 mm/s angestromt werden kann.

    Abb. 2. Charakteristische GroBen am Kollektor.

    1.1 Ergebnisse

    Abb. 3 gibt die Abhangigkeit des Grenzwinkels von der Auf- treffgeschwindigkeit wA der Partikeln auf die Kollektoroberflache wieder. Die Auftreffgeschwindigkeit kann entweder uber die Stromungsgkschwindigkeit o oder uber veranderte Partikeldurch- messer variiert werden. Da5 der Grenzwinkel mit steigender Auftreffgeschwindigkeit sinkt, ist auf die zunehmende Wande-

    * Vortrag auf dem Jahrestreffen der Verfahrens-~ngenieure, 30. Sept. bis 2. Okt. 1992 in Wien.

    ** Dr.-Ing. U. Brockel, BASF AG, ZET/SZ, 67056 Ludwigsha- fen/Rh.

    1254 Chem.-1ng.-Tech. 65 (1993) Nr. 10, S. 1254-1257 0 VCH Verlagsgesellschaft mbH, D-69469 Weinheim, 1993 0009-286X/93/1010-1254 $5.00 + .25/0

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