universidade de saa paulo institutodefislca … · 2009-06-10 · aos meus colegas do departamento...
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UNIVERSIDADE DE sAa PAULO
INSTITUTO DE FislCA DE SAO CARLOS
PRODUCAO E CARACTERIZACAO DE
FllMES FINOS DE SlliclO AMORFO
HIDROGENADO POR DESCARGA
lUMINESCENTE A 60 Hz
Jose Fernando Fraga/Iiof::-
Tese apresentada ao Instituto de
Fisica de Sao Carlos, para Obten~ao
do Titulo de Ooutor em FisicaBasica.
Orientador: Prof. Dr. Vanderlei Salvador Bagnato
Departamento de Fisica e Ciincia dos MateriaisSio Carlos - 1994
I FSC Universidade de Sao PauloInstituto de Fisica de Sao Carlos Fone(0162) 72-6222
Fax (0162) 74-9151
Av. Dr. Carlos Botelho, 1465Caixa Postal 369CEP 13560-970 • Sao Carlos· SPBrasil
KEKBROS DA COKISSAO JUlGADORA DA TESE DE DOUTORADO DE ~8S!~ER"'BB ~iIiat~IAPRESEMTADA AOIMSTITUTO DE FISICA DE SAD CARLOS. DA UN IYERS IDADE DE SAD PAUlO. Eft28/10/1994
proi.Dr.F~an[S[odas Cha9~~u~:
f\J~"", m-~\.~.-~~-- -------------------------Pro lair AntonioChitta
~,.--.. -
________:::~_~~_~__:~__j__l~
Ao meu pai Vicentino (in memorian),
a minha mae Aurora, aos meus irmaos,
e aos meus amores Carmen Lucia e Rafael.
Ao meu orientador, Prof. Dr. Vanderlei Bagnato, por todo apoio e
amizade dedicados ao longo de todo 0 trabalho.
Ao sempre amigo e companheiro Lino, sem 0 qual este trabalho nao
teria chegado ao fim. Nao existem palavras para agradecer sua dedica980 e
amizade.
Aos companheiros de sala, em especial ao Gustavo e ao Norio, pela
presen~a nos momentos de descontra980 e estudo.
Aos colegas e professores do Grupo de Optica pelo apoio recebido.
To my american fellows, Greg Horner and Bob Backes.
To my "american family", Jim Bernard, Sarah Kurtz and little
Benjamin for the friendship along the six monhs I lived at Golden.
To my NREL fellows, specially Dick Crandall, Simon Tsuo, Howard
Branz, and Mellody, for the support along my stage at NREL.
Aos pesquisadores lituanos Vytas Grivickas e Jonas Kolenda pelo
muito aprendido durante a permanencia deles no IFSC-USP.
Aos meus colegas do Departamento de Fisica da UNESP-Bauru,
especial mente ao Prof. Humberto Silva e Prof. Carlos Fonzar pela amizade ao
longo do ano e meio convivido naquela institui9ao.
A minha cara amiga Rita David, pela convivencia nas viagens
semanais ate Bauru.
Aos novos colegas do Departamento de Fisica da UDESC-Joinville,
pelo apoio crucial nos ultimos meses deste trabalho.
E, at last, but not least, a minha esposa Carmen Lucia, e ao meu
filho Rafael, pela compreensao nos inumeros momentos em que, pela for98 do
trabalho, eu tive que estar ausente.
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Figura 2.1. Modelo de DeposiCfaode a-Si:H a partir da Descarga
Luminescente de Silana. 10
Figura 2.2. Modelo de Reayaes que ocorrem na Superficie do
Substrato envolvendo Radicais. 11
Figura 3.1. Reator com Geometria de Triodo: a) com 0 Substrato no
Terceiro Eletrodo; b) com a Grade do Terceiro Eletrodo Aterrada. 17
Figura 3.4. Esquema das Grades usadas como Eletrodos Ativos no
Processo de Deposi~ao. 31
Figura 3.8. Curva de Resposta Temporal da Temperatura no Porta-
Substrato para Varias Correntes Eletricas que passam Atraves da
Resistencia usada para aquece-Io. 37
Figura 3.9. Vista Completa do Reator de Descarga Luminescente a 60
Hz usado para a Produyao de a-5i:H. 41
Figura 3.10. Vista Esquematica do Reator de Descarga Luminescente
a 60 Hz, com Destaque para 0 Painel de Operayoes. 42
Figura 4.1. Esquema Experimental usado para medir a
Fotocondutividade. 50
Figura 4.4. Esquema Experimental para medir 0 Comprimento de
Difusao Ambipolar pela Tecnica SSPG (Steady State Photocarrier
G~~m· ~Figura 4.5. Vista Esquematica da Alimentayao Eletrica (Fonte DC) e
Leitura via Lock-in para a Medida do Comprimento de Difusao
Ambipolar. No Desenho vemos com Enfase 0 Ponto de Incidimcia dos
dois feixes Laser, onde Eventualmente eles se interferem, criando uma
Grade de Periodo A, Perpendicular a Direyao x. 70
Figura 4.6. Medida da Condutividade no Escuro e da
Fotocondutividade em Amostras depositadas a 60 Hz em Funyao da
Pressao de Deposiyao: a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para
Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a densidade de
potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a temperatura do substrato usada
foi de 150 ac. 73
Figura 4.7. Medida da Condutividade no Escuro e da
Fotocondutividade em Amostras depositadas a 60 Hz em FunC;Boda
Temperatura do Substrato: a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para
Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a densidade de
potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a pressBo de deposiC;BOusada foi
de 0,5 torr. 74
Figura 4.8. Medida da Energia de Ativac;ao da Condutividade no
Escuro de Amostras depositadas a 60 Hz em Func;aoda Pressao de
Deposic;ao:a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para Fluxo de SiH4
de 100 ml/min. Em ambos os casos a densidade de potemciausada foi
de 0,01 W/cm2, e a temperatura do substrato usada foi de 150 ac. 75
Figura 4.9. Medida de Energia de Ativac;ao da Condutividade no
Escuro de Amostras depositadas a 60 Hz em Func;aoda Temperatura
do Substrato: a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para Fluxo de
SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a densidade de potencia
usada foi de 0,01 W/cm2, e a pressao de deposic;ao usada foi de 0,5
torr. 76
Figura 4.10. Medida do Fator y de Amostras depositadas a 60 Hz em
Func;aoda Pressao de Deposic;ao:a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min;
b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a densidade
de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a temperatura do substrato
usada foi de 150 ac. 77
Figura 4.11. Medida do Fator y de Amostras Depositadas a 60 Hz em
Func;ao da Temperatura do Substrato: a) para Fluxo de SiH4 de 10
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ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a
densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a pressao de
deposic;aousada foi de 0,5 torr. 78
Figura 4.12. Espectro de Transmissao Caracteristico do a-Si:H na
Regiao de Luz Visivel. a Desenho Mostra Todas as Regi6es de
Interesse discutidas no Texto. 82
Figura 4.13. Medida do Gap 6ptico de Amostras depositadas a 60 Hz
em Funyao da Pressao de Deposiyao: a) para Fluxo de SiH4 de 10
ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a
densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a temperatura do
substrato usada foi de 150 ac. 84
Figura 4.14. Medida do Gap Optico de Amostras depositadas a 60 Hz
em Func;aoda Temperatura do Substrato: a) para Fluxo de SiH4 de 10
ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a
densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a pressao de
deposiyao usada foi de 0,5 torr. 85
Figura 4.15. Dispositivo Experimental montado para a Tecnica CPM
(Constant Photocurrent Method). 89
Figura 4.16. Espectro do Coeficiente de Absoryao Caracterisitico do a-Si:H obtido pela tecnica CPM (Constant Photocurrent Method) na
Regiao do Infra-Vermelho Pr6ximo. 90
Figura 4.17. Espectro do Coeficiente de Absoryao obtido pela Tecnica
CPM (Constant Photocurrent Method): a) para Amostra depositada a
60 Hz com Fluxo de SiH4 a 10 mllmin; b) para Amostra depositada a
60 Hz com Fluxo de SiH4 a 100 ml/min; c) para Amostra depositada a
RF. No caso das amostras depositadas a 60 Hz a pressao de
deposi980 usada foi de 0,5 torr, e a temperatura do substrato 170 °e. 96
Figura 4.18. Medida do Numero de Liga90es SiH e SiH2 de Amostras
depositadas a 60 Hz em Funyao da Pressao de Deposi98o: a) para
Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em
ambos os casos a densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a
temperatura do substrato usada foi de 150 °e. 98
Figura 4.19. Medida do Numero de Ligac;oesSiH e SiH2 de Amostras
depositadas a 60 Hz em Func;aoda Temperatura do Substrato: a) para
Fluxo de SiH4 de 10 ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em
ambos os casos a densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a
pressao de deposic;aousada foi de 0,5 torr. 99
Figura 4.20. Espectro de Transmissao no Infra-Vermelho Distante: a)
para Amostra depositada a 60 Hz com Fluxo de SiH4 a 10 ml/min; b)
para Amostra depositada a 60 Hz com Fluxo de SiH4 a 100 ml/min; c)
para Amostra depositada a RF. Nas amostras depositadas a 60 Hz a
densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, a temperatura do
substrato foi de 170 °e, e a pressao de deposic;aofoi de 0,5 torr. 100
Figura 4.21. Medida da Taxa de Deposic;aode Amostras depositadas
a 60 Hz em Func;aoda Pressao de Deposic;ao:a) para Fluxo de SiH4
de 10 ml/min; b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os
casos a densidade de potencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a
temperatura do substrato usada foi de 150 °e. 102
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<presentamos neste trabalho uma tecnica altemativa para a obten7ao de filmes
finos de silicio amorfo hidrogenado 'a+Ri8G(, Mos depositamos a+Ri8Gem urn sistema
de deposi7ao que utiliza descarga luminescente a baixas frequencias '4. Gz(, Oara
tanto* nos projetamos todo . reator para que este objetivo pudesse ser atingido,
Ns filmes obtidos por nos mostram propriedades opticas e eletronicas bastante
proximas aquelas dos filmes produzidos pela tecnica convencional de descarga
luminescente a nidio+frequencia '/1*34 LGz(, < temperatura do substrato otima para a
tecnica de descarga lurninescente a baixas frequencias esta na faixa /3.+/5. ©B*em
tomo de /..©B menor do que aquela usada para radio+frequencia,
Meste trabalho nos apresentamos medidas das propriedades dos fihnes*
incluindo condutividade no escuro* fotocondutividade* comprimento de difusao
ambipolar* absor7ao no infra+vermelho* eam optico* e densidade de defeitos de niveis
profundos, Oara realizar parte destas medidas* nos construimos sistemas experimentais
de caracteriza7ao exclusivos para . a+Ri8G,
Hnthis work we present an alternative technique for producing hydrogenated
amorphous silicon thin films 'a+Ri8G(, Ve deposited a+Ri8G in a low+frequency '4.
Gz( glow+discharge deposition system, Eor this purpose* we designed completely the
She films we produced show electronic and optical properties nearly equivalent
to those of films prepared by the conventional radio+frequency '/1*34 LGz( glow+
discharge technique, She optimal substrate temperature for the low+frequency glow+
discharge technique is /3.+/5. ©B*about /..©B lower than that at radio+frequency,
Hn this work* we report measurements of film properties* including dark
conductivity* photoconductivity* ambipolar diffusion lenght* infrared absorption*
optical band gap* and deep defect density, So do these measurements* we assembled
experimental systems used to characterize a+Ri8G,
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Rilicio amorfo hidrogenado 'a+Ri8G(e suas ligas tern sido largamente usado
como fGme fino semicondutor em aplica7.es tais como cBlulas solares fotovoltaicas*
fotoreceptores para eletrofotografia* transistores de filmes fmos para . controle de
mostradores de tela plana* e sensores de imagens, Dste material tern elevado
coeficiente de absor7ao optico na regiao da luz visivel e boas propriedades
semicondutoras* quer intrinseco*quer quando dopado, Las a sua principal vantagem e
que . a+Ri8Gpode ser facilmente depositado*a baixo custo*sobre substratos de quase
qualquer forma e tamanho pelo metodo de deposi7ao a partir de vapor quimico
assistido por plasma "mhaoia aoogopdcbfdigbah samln cdmlogpglk , ASC'-
< deposi7ao a partir de vapor quimico assistida por plasma e tambem chamada
deposi7ao a descarga luminescente "ehlt cgobfaned' por causa da visivel
luminosidade* que e principalmente resultante da de+excita7aodas especies atomicas e
moleculares contidas no plasma, < descarga luminescente e sustentada por processos
inehisticos envolvendo 9 impacto de eletrons sobre as especies do plasma* que sao
iniciados por eletrons que adquirem energia suficiente do campo eletrico como
resultado de sucessivas colisoes elasticas com as moleculas gasosas, Puando urn
plasma de silano 'RiG2( e usado* . processo inelastico conduz a especies neutras
reativas* tais como RiG*RiGz* RiG1* RizG4* G e Gw) e especies ionizadas* tais como
RiG)*RiGz)* RiG1)* e assim por diante,
< descarga luminescente tern se tornado a tecnica mais comum para a deposi7ao
de a+Ri8Ge dispositivos para aplica7.es fotovoltaicas, < decomposi7ao assistida por
plasma reduz a temperatura exigida para 9 processo de deposi7ao9 esta menor
temperatura do substrato torna possivel a incorpora7ao de quantidades suficientes de
hidrogenio durante a deposi7ao, Rob certas condi7.es* 9 bombardeamento do filme por
ions induzidos por plasma durante a deposi7ao tende a melhorar a qualidade do filme,
Ncampo eletrico usado para iniciar . plasma normalmente e urn campo de
nidio+frequencia 'QE( e eventualmente usa+se urn campo de corrente continua 'CB(, 9
objetivo deste trabalho e demonstrar* sob certas condi7.es de press6,o de deposi76,. e
temperatura do substrato* a viabilidade da obten76,o de filmes fmos de a+Ri8G com
qualidade eletronica usando urn campo eletrico altemado de 4. Gz, Ns resultados
experimentais mostram que as condi7.es de deposi76,. usando urn campo eletrico a 4.
Gz* onde obtivemos amostras com excelentes propriedades envolvem temperaturas de
substrato cerca de /..©B abaixo das temperaturas usando+se QE, lsto pode permitir .
uso desta tecnica para depositar filmes fmos de a+Ri8Gem substratos altemativos* que
sejam sensiveis a temperaturas acima de /5. B, Tma outra vantagem evidente do uso
de urna tens6,o <B de 4. Gz para produzir . plasma e que podemos toma+Ha
diretamente da rede eletrica que assiste . laborat4rio,
< Re76,. 0 traz urn pequeno hist4rico da pesquisa do a+Ri8Gobtido por descarga
luminescente, Meste capitulo procuramos dar urna vis6,o geral do processo* destacando
os mecanismos envolvidos na deposi76,. de filmes de a+Ri8G,
Ma Re76,. 1 descrevemos . reator de descarga luminescente desenvolvido em
nosso laborat4rio, Mosso objetivo foi a substitui76,. da fonte usual de radio+frequencia
por urna fonte <B a 4. Gz* ate ent6,o n6,o estudada9 com isto pretendemos dar urna
contribui76,. no senti do de introduzir esta nova tecnica de obten76,. deste material
eletronico, Bomo introdu76,. ao projeto do reator* listamos os principais parametros
envolvidos na tecnica e seus possiveis efeitos sobre as propriedades fmais do filme,
Ma Re76,o2 descrevemos com detalhes as tecnicas usadas para a caracteriza76,.
dos filmes fmos de a+Ri8G,Cuas foram as linhas gerais desta caracteriza76,o8
i( . estudo de propriedades 4pticas* tais como absNr76,. no infra+vermelho e
absNr76,. no visive/* em fun76,. das condi7.es de deposi76,.9
ii( . estudo de propriedades eletricas fundamentais* tais como condutividade no
escuro e fotocondutividade* em fun76,. das condi7.es de deposi76,.9
iii( . estudo de tecnicas e/etro+4pticas especificas para . a+Ri8G*para as
amostras com condi7.es 4ptimas de deposi76,.9 descrevemos com detalhes as tecnicas
conhecidas como Alkopakp Oflplbrnndkp Ldpflc) usada para determinar a densidade
de defeitos presentes no eam de energia* e Rpdacv RpapdOflplbrnndkp Fnapgke) usada
para determinar . comprimento de difusao dos portadores no semicondutor,
<inda na Re~ao 2* apresentamos os resultados obtidos em filmes produzidos
com nosso reator, Oara que tivessemos urna boa ideia a respeito da qualidade dos
nossos filmes* fizemos urna compara~ao das propriedades de nossos filmes com
resultados em filmes produzidos em urn reator do tipo PE,F.lt Cgobfaned obtidos no
Mational Qenewable Dnergy Kaboratory 'MQDK(*BN*TR<,
Ma Re~ao 3 apresentamos urn quadro resurno das propriedades de filmes finos
de a+Ri8Gdepositados a 4. Gz* comparando+as com as de filmes obtidos de forma
convencional,
Einalmente*na Re~ao4 apresentamos as conclusoes que chegamos ao longo da
realiza~ao deste trabalho*bem como sugestoes para a continuidade da pesquisa,
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UeWUgtUXUUXbWbhgUgXh-lYWhf WnbXUXhjnUgmbXUXYlfYXbXUlXY\hl\fU YXbVhkUgUUfblmnkU_UlhlUgh kYUmhkiUkUhVmYkUfhlmkUlXhmbih8 hn Xhmbih9:kYliYWmboUfYgmY.
Cf 1976, U ikbfYbkUWYFneUlheUknlUgXh lbebWbhUfhk\h abXkh_YgUXh\hb
\UVkbWUXUghl eUVhkUm6kbhlXUMA<t. ClmY\UmhYXb_ghXYghmU,cUjnY YeYUgngWbUnfU
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\6l\hkh )WUfUXUmbih8/f \fUefYgmY,nkg YeYmkhXhXYUenfbgbh\hb YoUihkUXhlhVkYU
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bnmbdmsq_bqndrd oqnbdrrnr cd dwbhs_bq_n-
N espectroscopia de absor~ao pode ser usada para identificar urn grande nfunero
de moleculas estaveis em urn gas, Tma possibilidade e a utiliza~ao de urn laser de
diodo sintonizavel na regiao do infra+vermelho para a detec~ao sensitiva e seletiva de
especies,
N espectroscopia coerente Qaman anti+Rtokes:sr78F e excelente para medir a
distribui~ao espacial de moleculas neutras* mesmo na presen~a de urna forte emissao
de fundo proveniente do plasma, Dta pode ser usada para medir as concentra~oes de
RiG~e G0 durante . processo de descarga luminescente de silana,
N fluorescencia induzida por laser :5?1Fe urna forma de medir a distribui~ao das
especies neutras no plasma, Dla oferece urna grande resolu~ao espacial* maior
sensibilidade e melhor seletividade do que a 608d N 5?1 pode detetar especies
complementares aquelas detetadas por A;PR) como por exemplo Rie RiG,
6373Oca_iengjn Fiqjfqebjn i_ EcljneD_j bc _2TeAIDxistem quatro estagios na forma~ao do a+Ri8Ga partir de urna descarga eletrica
em urn reator contendo silana, . primeiro* 9 processo de impacto de eletrons* e a
dissocia~ao colisional primaria da silana* resultando em urna mistura de especies
reativas consistindo de ions e radicais livres, . segundo estagio e a difusao ou arraste
destas especies ate a superficie do substrato*acompanhada por urna multiplicidade de
rea~oes secundarias envolvendo ions+moleculas* f4tons+moleculas* etc, . terceiro
estagio e a rea~ao das especies do gas ou plasma com as suas adsor~oes na superficie
do substrato, . quarto estagio e 9 processo pelo qual estas especies ou seus produtos
de rea~ao incorporam+se no filme em crescimento*ou saCre+emitidosda superficie do
substrato para a fase gasosa,
Jampas/0 estabeleceu que . processo de deposi~ao basico e a inser~ao de RiG0
nurna liga~ao Ri+Gpara produzir urn grupo excitado RiG1 ligado a urn atomo de silicio,
<tomos de hidrogenio podem entao ser eliminados por urna variedade de formas9por
exemplo* . grupo RiG1 liga+sea urna liga~ao insaturada para formar urn grupo Ri+RiG1
de elevada energia interna*a partir do qual atomos de hidrogenio saCeliminados,
Fallagherl1 fomeceu urn modelo para a deposi~ao de =a8Ao3 a partir de silana
pelo processo de descarga luminescente* como mostrado na Eigura 0,/, e na Eigura
0,0,, Ma Eigura 0,/, os processos de colisao envolvendo eletrons sao mostrados por
setas grossas* os processos envolvendo colisoes gasosas por setas mais fmas* e .
transporte entre 9 gas e a superficie pelas setas mais fmas, <s rea~oes quimicas sao
iniciadas por colisoes entre eletrons e moleculas de silana*produzindo ions e radicais
neutros, Bolisoes sucessivas destes ions com moleculas de silana convertem estes ions
em ions ainda mais pesados*em competi~ao com a velocidade de arraste dos ions para
os eletrodos, . resultado destas rea~oes sob condi~oes tipicas e a significante*mas nao
muito grande*fra~ao de ions ' multiplos de Ri( mais pesados, Re os ions mais pesados
fossem produzidos em grandes quantidades* eles continuariam a crescer atraves da
intera~ao entre ion+molecula*ate que eles nucleassem em particulados que destruiriam
a qualidade do filme em deposi~ao, Oara impedir tal nuclea~ao*uma pequena distancia
eletrodo+substrato e desejada,
Ns radicais neutros reagindo com moleculas de silana conduzem a vanos
processos, . mais importante e aquele em que 9 radical neutro dominante produzido
pelo eletron inicialmente excitado 'hidrogenio atomico(*e convertido em radical RiG1
pela rea~ao com a silana, <o mesmo tempo* it pressoes de deposi~ao tipicas '.*/+/*.
torr(* os radicais RiG*RiG0 e Ri reagem com moleculas de silana e hidrogenio para
formar radicais di+silana e di+silicio*antes de atingirem a superficie do substrato, .
resultado destas rea~oes envolvendo radicais neutros e da produ~ao de RiG1 pela
rea~ao ionica e a difusao do radical RiG1 para a superficie, <ssim* . radical RiG1 e .
precursor da deposi~ao do a+Ri8Ga baixas potencias* descarga CB a altas pressoes e
descarga QE, Dste modelo esta de acordo com medidas indicando que as constantes de
velocidade para rea~oes de RiGA com GA1 RiGCe RiAGDsao /.C1 /.A e /. vezes mais
elevadas do que valores previamente calculados a partir de valores da literatura para os
parametros de <rrheniusl2, Bontudo*para potencia elevada*baixa pressao 'menor do
que 3. mtorr(* . precursor dominante nao e necessariamente . radical RiG1/3,
EntradaSiH•• SiH ••
Eletron~ ....- .....--.....--1Ions Radicais I ~Njt os ~ Bombeio
. • Colisoes Si~ H 1Ii _.l....... H2
SIHn•• --- - -r' SiH I'" .Si.2H~« SiH2•• _.~~---ff+SI3Hn4J SiH -'Si H •• , Si H • Bombeio
Si"'" 2 n , 2 e . \Radicais . (. ~
"Ilsputt7redll Olfusao .• Arraste d~, ., (principalmenteSiH ) Si •.SIH3 , •Ions para a Superflcle ~ 3 Rea~ao no Supjtrflcle(principalmente SiHjl H H , H • HCclnadaSuperficialH,~ HJ)f H,sIJH H,sl)f~SI.JiHIS Alta H-Si H ~.. • ~_____ H'_~~ !Vo---'---I----·~I SI- Film.Inter;ior~o Filme'Si- Si ~ /Si--~k,. __ Si, / \HIS. BaIXO Si/.H'Si "'" Si-Si 'Si Si "Si---H si Si
/ " r' / " / "/,, /" ". ,.r",Si S. Si-Si Si Si " S. S. S.,/ / ,,/ 'Si Si/ 'Si/ 'SV
Radicais ejetados da superficie do substrato por bombardeamento de ions
adicionam-se aqueles produzidos pela quimica do gas, e em certas condi90es SaDa
fonte de radicais dominante. Di-silana e produzida na descarga luminescente de silana
por rea90es superficiais de dois radicais SiH3. A fonte primana da molecula de
hidrogenio e a conversao de dois radicais SiH ligados a superficie em liga90es Si-Si
com a libera9ao de H2.
Na superficie do a-Si:H quase todas as liga90es superficiais estao presas a
atomos de hidrogenio. Sob condi90es de descarga tipicas, apenas I em I()4 ou 105
destas liga90es envolvendo silicio SaDinsaturadas (sem urn atomo de hidrogenio).
Assim, a produ9ao de fHmes de a-Si:H ocorre predominantemente pela rea9aO de
radicais SiH com a superficie de silicio passivada por atomos de hidrogenio13.
Urn modelo da deposi9ao inicial na superficie do substrato e mostrado na Figura
2.2.13. Qualquer radical SiH2 ou outros radicais com mais de uma liga9ao insaturada
incorporar-se-ao imediatamente no filme de silicio coberto com hidrogenio. POToutro
I f S C - SERVI<;O DE BIBLlOTECA EINFQRvA~AO~---,~-~_.•...•._.'""'-
lado, 0 radical SiH3 nao pode incorporar-se diretamente a liga~ao SiH, mas pode
remover urn atomo de hidrogenio para produzir SiH4 e uma liga~ao insaturada na
superficie. Urn outro radical SiH3 migrando ao longo da superficie ou vindo
diretamente do gas, pode enmo incorporar-se nurna liga~ao insaturada. Seguindo 0
passo inicial de incorpora~ao do radical SiH3 na superficie com urna imica liga~ao Si-
Si, dois radicais SiH3 podem fazer liga~oes Si-Si adicionais, liberando H2. Este
processo requer que os dois atomos de Si tenham aproximadamente 0 espa~o e a
morfologia de urn cristal, para que a libera~ao de hidrogenio tome-se exotermica.
Assim, a tendencia e 0 crescimento de estruturas pr6ximas a cristais. A taxas de
deposi~ao elevadas, a elimina~ao de hidrogenio pode ser impedida pela engloba~ao das
superficies cobertas por hidrogenio, 0 que resulta na forma~ao de vazios16.
£SiH4+b.B.A
~IIncorporac;Cio
SECAO 3
CONSTRUCAO E OPERACAO DO REATOR DE DESCARGALUMINESCENTE A BAIXAS FREQUENCIAS
3.1. Introd u~ao
o objetivo desta Se~ao e mostrar a viabilidade da constru~ao de urn reator de
descarga lurninescente usando como fonte produtora do plasma urn transformador de
aha vohagem funcionando a 60 Hz~a fim de produzir filmes finos de silicio amorfo
hidrogenado (a-Si:H) de qualidade eletronica.
A produ~ao de a-Si:H e suas ligas em urn reator de descarga luminescente (glo·w
discharge) pelo processo de deposi~ao a partir de vapor quirnico (Chemical Vapour
Deposition - CVD) introduz riscos potenciais associ ados com a rnanipula~ao de gases
cornprimidos, toxicos, piroforicos, e inflamaveis, tais como silana, fosfina, diborana,
gennana, hidrogenio, argonio e nitrogenio. A exce~ao da gennana, para todos os
dernais gases nos projetamos e instalamos as linhas de gases dos cilindros ate 0 reator.
No projeto de constru~ao do reator, todos os esfor~os foram tornados para
eliminar ou reduzir 0 risco da rnanipula~ao destes gases, durante a sua opera~ao e
rnanuten~ao.
A seguir, descreverernos 0 projeto de urn sistema de deposi~ao, dando enfase
aos principais parametros que devern ser levados em conta neste projeto. Por fun,
faremos urn relato completo das etapas de constru~ao do reator de descarga
luminescente a 60 Hz, e de todo 0 sistema auxiliar usado para a deposi~ao de filmes
finos de a-Si:H.
3.2. 0 Projeto de um Sistema de DeposiCaoUrn sistema de deposi~ao a plasma, como qualquer sistema de deposi~ao a partir
de vapor quimico, consiste geralmente de vanos subsistemas funcionais, tais como 0
reator, os subsistemas de armazenamento, controle e fluxo de gases, 0 sistema de
bombeamento de alto vacuo, 0 sistema de efluencia de gases, e 0 circuito eletrico para
a gera~ao do plasma, seja e1eAC ou DC.
Na fabrica9ao de dispositivos p-i-n tres tipos de reatores tern sido usados:
i) urn reator de urna Unicacamara,
ii) urn reator do tipo load-lock com urna imica camara,
iii) e urn reator do tipo multicamara.
o reator de urna imica camara e 0 mais simples, e consiste de uma imica camara
de deposi~ao, a qual e aberta a cada cicIo. Obviamente, este tipo de camara traz
problemas para 0 produto final obtido, principalmente no que diz respeito acontamina~ao. Uma possivel solu~ao para este problema e 0 uso de urna jaula de a~o
inoxidilvel totalmente fechada dentro da qual 0 substrato e colocado17, e onde ocorre a
descarga luminescente. 0 problema da contamina~ao e minimizado porque apenas urna
pequena fra~ao da superficie da jaula e exposta ao plasma. Alem disso, 0 aquecimento
externo reduz a contamina~ao por desgaseifica~ao. Outra caracteristica deste projeto
inclui a boa uniformidade de deposi~ao, sem qualquer acurnula~aoparticular.
o reator do tipo load-lock18 e similar ao sistema de urna Unicacamara~contudo, a
adi~ao de urn sistema load-lock providencia 0 acesso it. camara principal sem a quebra
do vacuo, ja que neste projeto existe urna pre-camara. A transferencia do substrato da
pre-camara para a camara principal e feita em pressoes da ordem de 0,5 torr em
atmosfera de argonio~ apos 0 fechamento da valvula de contato entre estas duas
camaras, urn fluxo de silana prepara a camara de processo para a sequencia de
deposi~ao~apos a deposi~ao a camara de processo recebe urn fluxo de argonio a 0,5
torr, a valvula de contato e aberta, e a transferencia do substrato para a pre-camara e
executada. Em urn sistema load-lock tipico a camara principal e aberta para limpeza
apos cerca de 30 deposi~oes~ 0 nivel mais elevado de impurezas depositadas na
amostra e observada na primeira deposi~ao apos a limpeza~isto pode ocorrer devido it.
forma~ao de depositos de filmes sobre componentes do sistema, que inibem a
desadsor~ao de gases.
o reator de descarga luminescente com multicamaras19 consiste de urna sucessao
de camaras em sene, urna isolada da outra por vaIvulas. Em cada camara urn tipo
diferente de filme amorfo e depositado; a vantagem 6bvia e que 0 nivel de
contamina9ao e bastante reduzido neste sistema.
No projeto de urna camara de deposi9ao e necessario considerar alguns fatores,
tais como a geometria dos eletrodos, 0 padrao de fluxo de gases e 0 projeto do
aquecedor; outras caracteristicas de projeto importantes sao as paredes quentes, as
pequenas distancias entre os eletrodos, 0 tamanho dos eletrodos, a elimina9ao das
regi5es de campo elevado, a sele9ao na frequencia de excita9ao e a aplica9ao de uma
tensao de polarizac;ao DC de controle. Todas estas caracteristicas de projeto ou de
processo podem afetar a qualidade do fUme. Dado que existem nurnerosas variac;oes e
considerac;oes de engenharia no projeto de urn sistema de deposic;ao a discussao sera
aqui limitada aqueles fatores que estao diretamente relacionados com a fisica e a
quimica do filme crescido.
3.2.1. A Geometria dos Eletrodos
o projeto do eletrodo e importante porque ele afeta as reac;oes entre eletrons e
moleculas gasosas, 0 transporte de especies geradas no plasma para 0 substrato, e as
reac;oes secundarias no substrato, e isto pode afetar a qualidade resultante do filme. Os
sistemas de deposic;ao de a-Si:H usuais usam urn projeto de reator do tipo flat-bed com
eletrodos intemos. Reatores tubulares com eletrodos extemos acoplados indutivamente
foram usados nos primordios da pesquisa em a-Si:H1.2. Contudo, reatores tubulares
saD dificeis de ser adaptados para a produc;ao industrial. Vma geometria de eletrodos
na forma de triodo com a aplicac;ao de urna tensao de polarizac;ao pode minimizar 0
dano pelo bombardeamento de ions no crescimento dos filmes. 0 confmamento do
plasma, por grades aterradas ou campos magneticos, minimiza a contamina~ao do
filme a partir das paredes, e pode prover urn campo eletrico mais uniforme. Reatores
com dois eletrodos sao chamados de reatores diodo, e reatores com tres eletrodos saD
chamados de reatores triodo.
Em reatores diodo 0 eletrodo que contem 0 substrato sobre 0 qual 0 filme e
depositado e tipicamente 0 eletrodo aterrado. A area combinada do eletrodo aterrado e
das paredes da camara aterradas e geralmente muito maior do que a area do eletrodo
carregado. Como resultado desta geometria assimetrica e pelo fato da mobilidade do
eletron ser muito maior do que a mobilidade dos ions, as duas regioes dos eletrodos
terao diferentes quantidades de queda de potencial, 0 que acelera ions na dire~ao dos
eletrodos e e1etronspara longe deles. A maior queda de potencial aparece no eletrodo
carregado, 0 qual e mais negativo em relayao ao eletrodo aterrado. Esta e a razao pelo
qual 0 eletrodo carregado e frequentemente chamado de catodo e 0 eletrodo aterrado
de anodo. 0 potencial aterrado e sempre negativo em rela~ao ao potencial do plasma, e
entao a superficie do substrato sobre 0 eletrodo aterrado sofre 0 bombardeamento por
ions positivos.
As taxas de deposi9ao para substratos colocados no catodo sao sempre maiores
do que as taxas de deposi9ao anodicas, porcausa da auto-polariza9ao negativa. Isto e
consistente com 0 fato de que a gera9ao de radicais neutros toma lugar proxima ao
catodo.
No reator diodo os ions produzidos na descarga sao acelerados em regioes de
campo elevado no plasma e bombardeiam a superficie do filme em crescimento. Para
impedir 0 dano no filme pelo bombardeamento de ions positivos, uma tela catodica
(aterrada) e algumas vezes adicionada proxima ao substrato. Filmes crescidos sobre 0
catodo experimentam mais bombardeio de ions do que filmes depositados sobre 0
anodo aterrado. Filmes catodicos geralmente contem menos hidrogenio do que filmes
anodicos, e uma pequena fra9ao esta na forma de grupos di-hidretos ou poli-hidretos;
este fato e atribuido ao efeito do bombardeamento de ions sobre os di-hidretos no
filme em cresciment020.
o uso de uma grade ou a configura9ao de triodo e1imina eficientemente 0
bombardeamento de ions sobre 0 filme em crescimentol3. Na geometria de triodo dois
tipos diferentes de arranjo dos eletrodos podem estar envolvidos, como mostra a Figura
3.1.. Na Figura 3.l.a. 0 terceiro eletrodo contem 0 substrato sobre 0 qual 0 filme e
bqdrbhcn-< sdmr_ncd onk_qhy_z_nd _okhb_c_dmsqd/ lncn d / sdqbdhqndkdsqncn-<
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5141512 CljcejVibjql al PgVpiV
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736383PYX^tWTXtctY _ l_moembc Lglpmcs_n
Uazamentos de vacuo externos* vazamentos virtuais* e retorno de 4leo de bombas
na camara do reator podem introduzir impurezas indesejaveis no filme depositado,
Oara urn sistema de deposi7ao de a+Ri8Git descarga luminescente* a taxa de vazamento
deve ser mantida em urn nivel abaixo de HxHN+3torr°litros-s, Eilmes de a+Ri8G de
qualidade eletronica contem menos do que 3x l'(%i6cmt1 de oxigenio* 3x l'(l6 cm%\%1de
carbono* e 3x Hfgn cm~1de nitrogeni.15,
< densidade de defeitos aurnenta rapidamente quando a concentra7ao de oxigenio
excede Hx:-aAY cm°1*e a concentra7ao de nitrogenio excede HxH'j/7 cmf1 em amostras
de a+Ri8Gnao dopadas16,
7373Qn R_m_gcomjnbc EcljneD_j
Oorque existem nurnerosas varia7.es nos projetos de sistemas de deposi7ao a
descarga luminescente* os parametros de deposi7ao 4timos variam de sistema para
sistema* e sao geralmente otimizados empiricamente para cada sistema, < densidade de
potencia de QE* a temperatura do sub strato * a pressao na camara* a concentra7ao dos
gases na camara e . fluxo de gases sao os parametros de deposi7ao basicos que afetam
a qualidade do filme, <s propriedades estudadas inc/uem a taxa de deposi7ao 'inerente
ao processo(* a densidade de defeitos* . teor total de hidrogenio incorporado* . @=F de
energia* . teor de di+hidretos* a razao di+hidreto-mono+hidreto* a fotocondutividade* e a
razao fotocondutividade-condutividade no escuro, Ns efeitos dos parametros de
deposi7ao estao normalmente interrelacionados* e nao podem ser expressos como urna
simples rela7ao linear,
737353Ecineb_bc bc Rjociae_ bc SG
Ma descarga luminescente de mono+silana* a taxa de deposi7ao aurnenta
monotonicamente com a densidade de potencia QE* ate que esta seja limitada pelo
fluxo do gas06, < dilui7ao com hidrogenio 'a urn fluxo de gas constante( reduz a taxa
de deposi7a.1., Dm deposi7.es usando di+silanas a dependencia da taxa de deposi7ao
com a potencia QE e similar17,
Oara fTmes a partir de mono+silana* a densidade de omgkoem fun~ao da potencia
de QE depende das condi~oes de deposi~ao* tais como tensao de polariza~ao nos
eletrodos~ na condi~ao sem tensao de polariza~ao a densidade de omgkoaumenta mais
de duas ordens de grandeza t medida que a potencia de QE e aurnentada de urn fator
1.1., Oara filmes a partir de di+silana* a densidade de !'mgkodiminui -t temperatura do
substrato entre 0.. e 1.. B( com 9 aumento da potencia QE1.,
Dm rela~ao ao teor de hidrogenio incorporado nos filmes* existem resultados
controversos, Ce acordo com Jnights1.* 9 teor de hidrogenio em filmes a partir da
mistura silana-argonio* inicialmente cresce e entao decresce 'permanecendo constante
na faixa de 16,17z)10 a,a,( com 9 aurnento da potencia QE 'na faixa de 2+1. V(, lei de
acordo com Qoss e laklik2o* 9 teor total de hidrogenio aurnenta de forma monotona
com . aurnento de potencia, Dm filmes a partir de di+silana* . teor total de hidrogenio
diminui com . aurnento da potencia QE de acordo com Jurneda2/* mas aurnenta de
acordo com Latsuda e colaboradores20,
Y efeito da potencia de QE sobre . eam de energia em filmes depositados a partir
de descarga luminescente de mono+silana e inicialmente urn aurnento no eam e entao
urna diminui~ao nesta grandeza* a medida que 9 nivel de potencia aumenta21, 9
aurnento no eam de energia com a potencia QE a niveis de baixa potencia e devido ao
aurnento no teor de hidrogenio* urna vez que . eam aumenta linearmente com .
aumento do teor de hidrogenio22, N niveis de potencia bastante elevados* a forma~ao
de silicio micro+cristalino causa urn decrescimo reipido em ambos* 9 teor de hidrogenio
e 9 eam optico23,
Dm filmes a partir de mono+silana* urn aumento na densidade de potencia
aumenta 9 teor de di+hidretos e a razao di+hidretos-mono+hidretos24, Dm filmes a partir
de di+silana . oposto e verdade25,
Ce acordo com Mishikawa e colaboradores26 a condutividade no escuro e a
fotocondutividade de filmes a partir de mono+silana inicialmente decrescem e entao
aumentam de maneira significativa com 9 aurnento da potencia QE, Eilmes a partir de
ch,rhk_m_lnrsq_l tqm _tqmdmsnd dms_ntqm_ r_stq_b:_nm_r bnmctshuhc_cdr bnl B
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drs_ dmsqd1// d 2//}B- < s_w_ cd cdonrhz_n o_q_ ehkldr _ o_qshqcd lnmn,rhk_m_ dqdk_shu_ldmsd hmcdodmcdmsdc_ sdlodq_stq_ cn rtarsq_s/38- Hrsn rhfmhehb_ptd nr+
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chrodqrn _tldms_- Cd lncn rhlhk_q+/ HBP noshbn cd ehkldr cdonrhs_cnr _ o_qshqcd
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sdlodq_stq_ cn rtarsq_sn d ldmnq cn ptd 2// B41- Drsd e_sn drs_ oqnu_udkldmsd
qdk_bhnm_cn_n dkdu_cn mhtmdqncd dro_znr u_yhnr )wsl·z\zsm•, d cd khf_zndr cd onkh,
ghcqdsnr dl ehkldr cdonrhs_cnr _ sdlodq_stq_r ldmnqdr cn ptd 1// }B42- / mhtmdqn
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Dl ehkldr _ o_qshqcd _lanr+ ch,rhk_m_d lnmn,rhk_m_+nr sdnqdr cd ch,ghcqdsnrd
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sdlodq_stq_ cn rtarsq_sn- Dl ehkldr _ o_qshqcd rhk_m_+tqm_tqmdmsnm_sdlodq_stq_ cn
rtarsq_sn chlhmth B sdnq cn q_chb_kRhG2/-Ehkldr cdonrhs_cnr _ o_qshqcd rhk_m_bnl
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ptd 24/}B (_ sdlodq_stq_ m_pt_k rd hmhbh__ r_hc_ cd ghcqnfdmhncn ehkld) bnmsdl
ghcqnfdmhnhmrtehbhdmsdo_q_ o_rrhu_q _r khf_;:ndr hmr_stq_c_r-S sdlodq_stq_r cd
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lhbqnbqhrs_hrcd rhkhbhn)+nr ehkldr cdonrhs_cnr snl_l,rd onkhbqhrs_khmnrbnl mdmgtqm
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Lhbqn,nmc_r bnl eqdptdmbh_cd 1+34FGy r_n s_ladl tr_c_r m_cdbnlonrhu_n
m_cdonrh8_n _ ok_rl_ cd _,Rh9G54-M_ e_hw_cd eqdptdmbh_cd qmhbqn,nmc_r+ldrln nr
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b_qanmn_crnquhcnr m_rrtodqehbhdrcn _zn,hmnwhc_udsd _rrhl rdi_ l_hr e_bhkqdshq_,Hnr
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i) silana (SiH4)~
ii) hidrogenio (Hz);
iii) fosfina (PH3);
iv) diborana (B1H6);
v) metano (CH4)~
vi) e argonia (Ar).
Todos os gases tern pureza compative1 com a obtenyao de materiais de
qualidade eletronica. Na deposiyao de a-Si:H intrinseco usamos silana, e
eventualmente uma mistura de silana e hidrogenio. Quando a-Si:H tipo n e desejado,usamos uma mistura de silana com fosfma, ao passo que urna mistura de silana com
diborana e feita quando a-Si:H tipo p e desejado. Misturas de silana com metano SaD
feitas quando desejamos obter ligas de a-SiC:H. 0 cilindro de argonio e ligado ao
sistema caso seja desejavel usar este gas para realizar uma limpeza do sistema com urn
plasma de gas raro nao reativo. A camara de mistura e projetada exatamente para
homogeneizar a mistura de gases antes dela ser introduzida na camara de deposi~ao
para formar 0 plasma e as rea~oes fisicas e quimicas que dao origem il forma~ao dos
filmes. Urn desenho da camara de mistura e mostrado na Figura 3.7 ..
n flange NW 25- KF
l © 0 0 © ©F flanges NW 16- CF
Da camara de mistura ate os cilindros de gases cada tubo passa a ter diametro
de 6,3 mm. Antes de chegar ate os cilindros, cada tuba passa por urna valvula agulha
responsave1 pelo controle fino do fluxo de gases. A liga~ao da valvula agulha com
cada tuba e feita atraves de conexoes do tipo CF-16, especiais para vacuo, soldadas em
cada extremidade dos tubos. Aneis de cobre sao usadas nestas conexoes para garantir
que 0 selo do vacuo seja mantido. Ap6s a jun~30 de toda a tubula93o, desde os
cilindros dos gases ate a camara de deposi~ao, urn detector de vazamentos (leak
detector) e passado no sistema para garantir que nao exista qualquer tipo de problemas
com 0 vacuo ao longo de todo 0 sistema.
3.6. Componentes EletricosUma sene de componentes eletricos e necessario no sistema para a forma~ao do
plasma, auxilio na deposi~ao e controle do processo. Descreveremos a seguir cada urn
dos componentes usados em nosso sistema.
3.6.1. Gera~aodo Plasma
Para a fonnayao do plasma, nos usamos como fonte de tensao um transfonnador
AC - 60 Hz com capacidade de 3000 V. E e1e 0 responsavel pela gerayao do plasma
dentro da camara de deposiyao. Este transfonnador esta ligado diretamente as grades
descntas acima.
Obviamente, nao saD necessarios todos os 3000 V que 0 transfonnador pode
fomecer para que 0 plasma de silana seja fonnado. Para que pudessemos ter controle
sobre a tensao aplicada para fonnar 0 plasma, um variac foi adicionado em sene ao
transfonnador; com ele foi possivel obter uma variayao de 0-3000 V sobre a tensao de
saida do transfonnador. Como veremos na Seyao 5 deste trabalho, a tensao de trabalho
nao superou 500 V. Alem disso, uma resistencia de 5 ill foi adicionada em sene ao
transfonnador para que fosse possivel medir a queda de tensao no plasma, e assim
podennos ter uma ideia do valor da corrente no plasma. Este resultado e importante na
determinayao da potencia total necessaria para gerar 0 plasma.
3.6.2. Auxilio na Deposi~ao
E comum em reatores com os mesmos objetivos do nosso disporem de sistemas
auxiliares para a excitayao do plasma. Vma das ideias largamente usadas em reatores
de descarga luminescente e a utilizayao de uma tensao de polarizayao DC para auxiliar
as componentes moleculares do plasma a depositarem-se sobre 0 substrato aquecido;
como foi descrito na Se~ao 3.3.2., a utiliza~ao desta tensao de poariza~ao pode
melhorar tanto as propriedades do filme como a eficiencia do processo, elevando a
taxa de deposi~ao. Neste sentido, nos projetamos urna fonte de tensao DC, que pudesse
trabalhar na faixa de -100 ate +100 V, valores estes comurnente usados em reatores
similares. Esta fonte de tensao nao apresenta quaisquer novidades~ trata-se de urn
dispositivo usado apenas para converter a tensao altemada da rede eletrica em urna
tensao continua que possa ser variada de -100 a +100 V.
3.6.3. Controle da Temperatura de Deposi~ao
A temperatura do substrato e sem duvida urn dos principais parametros
envolvidos no processo de deposiyao de filmes finos por descarga luminescente. 0 seu
controle e entao de fundamental importancia para a obtenyao de filmes de boa
qualidade. Para suprir 0 porta-substrato de temperaturas de trabalho (da ordem de 200
°C), nos usamos uma resistencia eletrica especial para uso em vacuo, como mostrado
acima. Necessitamos entao de uma fonte de alimentayao para gerar corrente e1etrica
suficiente para que esta resistencia alcanyasse tal temperatura. Para este objetivo, nao e
necessano 0 uso de uma tensao DC, ja que a resistencia trabalha adequadamente com
tensoes AC. Usamos entao urn variac comum, ligado diretamente a rede e1etrica; 0
variac permite que, ao variarmos a tensao eletrica entre os terminais da resistencia, a
corrente eletrica que passa por e1apossa tambem ser controlada. Assim, conseguimos
uma relal;ao univoca entre a corrente aplicada na resistencia e a temperatura fmal do
porta-substrato.
E sabido que qualquer sistema tern uma detenninada inercia tennica, isto e,
demora um detenninado tempo para aquecer quando submetido a uma transferencia de
calor por contato. Sabendo disto, nos levantamos uma curva de resposta da
temperatura do substrato em funyao do tempo; isto foi feito para vanas correntes
aplicadas na resistencia, de forma que no final fosse possivel ter uma boa ideia de
quanto tempo 0 porta-substrato demora para atingir a temperatura de trabalho, e qual a
corrente eletrica era suficiente para chegar a determinada temperatura. A medida da
Em tennos da medida de pressao, duas sao as necessidades existentes em nosso
sistema:
i) a medida de alto-vacuo, feita no estagio anterior it deposi~ao, quando urn pre-
vacuo da ordem de 10-6 torr e feito dentro da camara de deposiyao;
ii) a medida de baixa pressao (alguns mili-torr), feita quando do processo de
deposiyao, quando os gases envolvidos sao inseridos na camara.
Para a medida de alto-vacuo, usamos urn medidor padrao do tipo Penning
comercial da marca Edwards, Modelo CP25EK. A cabeya do medidor esta inserida na
camara atraves do alimentador especialmente desenhado para este fun. Eles estao em
contato atraves de urna conexao do tipo KF-25, especial para vacuo. A cabeya esta
ligada a parte eletronica do medidor por cabos coaxiais.
Por sua vez, para a medida de baixas pressoes, usamos urn medidor comercial
do tipo baratron da marca MKS, Modelo 122A. 0 mesmo alimentador e usado para a
conexao deste medidor; 0 contato entre 0 alimentador e 0 baratron e feita por urna
conexao do tipo KF-16.
3.7.2. Medidor de Temperatura
Para medir a temperatura do substrato nos usamos urn termopar de Chromel-
Alurnel comercialligado a urn mili-voltimetro.
o termopar de Chromel-Alurnel foi escolhido por que ele e adequado para a
faixa de temperatura na qual estamos interessados em trabalhar.
3.7.3. Medidor da Tensao de Polariza~ao
Como colocado acima, a faixa de variayao da tensao de polarizayao esta entre -
100 e + 100 V. Para medir esta ordem de grandeza de tensao DC nos usamos urn
medidor analogico, similar aquele associado ao termopar, obviamente levando em
conta a faixa de tensao a ser medida por ele.
3.7.4. Medidor do Fluxo de Gases
A medida do fluxo de gases que entram na camara foi feita de maneira indireta,
ja que nao dispomos em nosso sistema de urn medidor de fluxo comercial do tipo
medidor de fluxo de massa. Assim, para estimar 0 fluxo nos medimos a variayao da
pressao dentro da camara com 0 tempo, mantendo 0 registro da bomba mecamca
conectada ao alimentador da saida de gases da camara fechado. Admitindo que os
gases envolvidos na deposiyao possam ser considerados ideais, obtemos uma relayao
entre a taxa de varia~ao de pressao e 0 fluxo de gases.
3.8. Componentes de Vacuo
Como ja foi discutido acima, antes da deposi~ao propriamente dita, e necessario
efetuar vacuo no sistema, levando-o a uma pressao da ordem de 10-6 torr. Para chegar
a este valor, nos optamos por utilizar uma bomba do tipo difusora~ para alcan~ar 0
vacuo desejado em urn tempo suficientemente curto, nos usamos uma bomba difusora
com capacidade de 800 lis, refrigerada a agua. Em nosso sistema, como componente
da bomba difusora, nos usamos uma bomba mecaruca Edwards Modelo E2M25 para 0
pre-vacuo. Uma valvula do tipo gaveta e usada para isolar a camara de deposi~ao da
bomba difusora. Para aurnentar a eficiencia deste sistema de vacuo, uma armadilha abase de nitrogenio liquido foi projetado para ser colocado entre a valvula gaveta e a
camara de deposicao. Alem de melhorar 0 vacuo do sistema, esta armadilha impede
que 0 oleo de silicone usado na bomba difusora suba ate a camara de deposicao, caso
algum problema com 0 sistema de refrigeracao aconte~a na bomba difusora.
Para 0 nosso sistema foi ainda projetado 0 uso de uma outra bomba mecanica,
usada exc1usivamente para evacuar a camara logo apos a deposi~ao. A presen~a desta
segunda bomba mecaruca ajuda a preservar a bomba difusora do contato com os gases
usados na deposi~ao. Urn contato destes gases com 0 oleo de silicone da bomba
difusora poderia diminuir 0 seu tempo de uso.
3.9. Preparacao dos Substratos para a DeposiCaoMuito cuidado deve ser tornado com os substratos usados para a produ~ao de
amostras. Qualquer contato manual, ou sujeira sobre os substratos podem prejudicar 0
produto final, deteriorando as propriedades desejadas pela presen9a de gordura ou
impurezas que prejudiquem a correta deposi9ao dos filmes.
Assirn, urn procedimento padrao e utilizado, visando garantir a lirnpeza do
substrato, antes de coloca-Io na camara para a deposi9ao. Tal procedimento serve tanto
para substratos de vidro, como para os de silicio policristalino, ambos usados para a
obten9ao dos filmes.
o procedirnento, passo a passo, e descrito a seguir:
i) 0 prirneiro passo e lavar 0 substrato com agua destilada;
ii) a seguir, introduzirnos 0 substrato em urn bequer com trigliceriglicol
levernente aquecido (em tomo de 40°C), para reduzir (e se possivel eliminar) gorduras
presentes sobre ele;
iii) novamente 0 substrato e lavado com agua destilada;
iv) a seguir, 0 substrato e lavado com rnetanol;
v) novamente 0 substrato e lavado com agua destilada;
vi) por firn, 0 substrato e seco com urn sopro de nitrogenio seco ultra-puro.
Apos a lirnpeza, os substratos sao fixados no porta-substrato com grampos
rnetalicos, que por sua vez sao presos a ele por parafusos.
Todo 0 procedirnento de limpeza e coloca9ao dos substratos na camara de
deposi9ao e feito com 0 operador vestido com luvas lirnpas e rnanuseando as amostras
com pin9as adequadas.
3.1 O. Opera~ao do ReatorUrna vista cornpleta do reator por nos projetado esta rnostrado na Figura 3.9 ..
Na Figura 3.10. podernos ver uma vista esquernatica, privilegiando 0 painel de
opera90es do reator.
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Fig. 3.10. Vista Esquematica do Reator de Descarga Luminescente a 60 Hz. com Destaque para 0
A sua opera9ao e bastante similar a de qualquer sistema onde vacuo esteja
envolvido. Inicialmente e necessario atingir urn vacuo da ordem de 10-6 torr, para
garantir que a camara de deposi9ao esteja livre de possiveis contaminantes, tais como
atomos de oxigenio e carbono, e vapores proveniented da agua e solventes usados. Isto
e feito colocando em opera9ao a bomba meccinicaauxiliar da bomba difusora ate que
urn vacuo da ordem de 10-6 torr seja atingido, e apos isto, ligando a resistencia da
bomba difusora. Apos urn tempo de cerca de 24 horas 0 sistema atinge 0 vacuo
desejado: isto significa que para uma deposiyao 0 sistema deve ser preparado com urn
dia de antecedencia. Para adiantar 0 processo, no mesmo dia de operayao da bomba
difusora, a resistencia usada para aquecer 0 porta-substrato e ligada na tensao
adequada para fomecer a temperatura desejada.
Na deposiyao propriamente dita, seguimos a seguinte ordem de abertura de
valvulas:
i) abrimos as villvulas dos gases envolvidos na deposi~ao;
ii) abrimos a valvula agulha do painel central do reator, permitindo que os gases
possam adentrar a camara de mistura;
iii) abrimos a valvula borboleta, permitindo que os gases possam chegar ate a
camara de deposi~ao.
A pressao dos gases para a deposi~ao e entao controlada atraves do manuseio da
valvula agulha, da valvula borboleta, e de uma outra valvula do tipo sanfonada,
colocada na saida da camara, em dire~ao a bomba mecanica usada na exaustao dos
gases.
A seguir, aplicamos a tensao AC entre as grades, de tal forma a gerar 0 plasma e
iniciar 0 processo de deposi~ao. A tensao no transformador e controlada de forma a
gerar urn plasma bastante tenue, garantindo que tal tensao seja apenas levemente
superior aquela necessaria para criar 0 plasma, segundo indica~ao da Lei de Paschen.
A tensao no transformador e mantida durante todo 0 tempo desejado para a
deposi~ao do filme. 0 tempo de deposi~ao e 0 parametro que nos usamos para estimar
a espessura do filme~ate urn tempo de 4 horas de deposi~ao existe urna rela~ao linear
entre 0 tempo e a espessura fmal dos filmes. Tempos da ordem de quatro horas
determinam filmes de cerca de 1 J1lll de espessura.
Apos 0 tempo desejado, a tensao no transformador e desligada, e as valvulas de
entrada de gases todas fechadas. Abrimos entao a valvula sanfonada e 0 sistema esta
pronto para fazer a evacua~ao da camara. Desligamos tambem a tensao na resistencia,
e deixamos 0 porta-substrato resfriar por inercia termica. Quando 0 porta-substrato
atinge a temperatura ambiente 0 reator e aberto, e as amostras saDretiradas dele. Neste
ponto, as amostras estao prontas para a caracterizayao segundo as tecnicas discutidas a
segmr.
3.11. Caracterizacao do ReatorVarios sao os parametros de deposi~ao que interferem nas propriedades fmais
dos filmes de a-Si:H, como foi descrito na Se~ao 3.3 deste trabalho. Entre eles
podemos citar a pressao de deposiyao, a temperatura do substrato, 0 fluxo dos gases, a
potencia usada para excitar 0 plasma, a utilizayao de urna tensao de polarizayao, a
presenya de urn campo magnetico de confinamento e a frequencia de excita~ao doplasma. Assim, para caracterizar 0 reator de descarga lwninescente a 60 Hz nos
procuramos variar cada urn destes parametros para a obten9ao de condi90es nas quais
ele pudesse fomecer filmes de a-Si:H de boa qualidade.
Em rela9ao it frequencia, este trabalho e todo dedicado ao estudo da deposi9ao
de a-Si:H usando 60 Hz como frequencia de excita9ao. Todos os nossos resultados saD
comparados com propriedades de filmes depositados de forma convencional, ou seja,
usando nidio-frequencia, normalmente a 13,56 MHz.
Em rela9ao ao campo magnetico para confmamento do plasma, a Se9ao 3.2.
mostra que em nosso sistema de deposi9ao nao existem bobinas onde seria aplicada
urna corrente para produzir 0 campo magnetico estatico. Desta forma, este parametro
nao sera considerado nesta analise.
Nosso sistema de deposi9ao preve a aplica9ao de urna tensao de polariza9ao,
como pode ser visto na Se9ao 3.2 .. Em algumas deposi90es nos usamos tensao de
polariza9ao de ate ±100 V; porem, como em todos estes casos os filmes mostram baixa
foto-sensibilidade, concluimos que urna tensao de polariza9ao conduz a filmes de
propriedades eletricas ruins.
Quanto it potencia usada para excitar 0 plasma, nos usamos urn truque base ado
na Lei de Paschen. Conforme descrito na Se9ao 3.2., esta lei relaciona a tensao de
sustenta9ao do plasma com 0 produto da pressao pela separa9ao entre os eletrodos.
Nos nao construimos 0 gnifico correspondente it Lei de Paschen; porem, nos usamos
urna tensao aplicada aos eletrodos levemente superior aquela necessaria para sustentar
o plasma* de acordo com a pressao dos gases na camara, Ual ores tipicos da tensao nos
eletrodos foram de 23. U*e a corrente medida atraves do plasma foi de cerca de 2 m<*
o que leva a urna potencia do plasma de cerca de /*6 V* correspondendo a urna
densidade de potencia de aproximadamente .*./ V-cm0,
Dm re/a7ao ao fluxo de gases* . reator foi caracterizado na deposi7ao de filmes
usando dois tipos de fluxo8
i( urn* chamado de fluxo baixo* correspondendo a cerca de /. cm1-min9
ii( e 9 segundo* chamado de fluxo alto* correspondendo a cerca de /..
cm1-min,
<ssim* desconsiderando . fluxo de gases e a potencia do plasma* esta ultima
mantida fixa ao longo da deposi7ao* e escolhendo apenas duas posi7.es para 9 fluxo*
os parametros que realmente variamos para caracterizar . reator foram a pressao de
deposi7ao e a temperatura do substrato,
SECA04
CARACTERIZACAO DOS FILMES
4.1. IntroducioNesta Sel;ao faremos uma descril;ao das tecnicas por nos utilizadas para
caracterizar as propriedades do silicio amorfo hidrogenado (a-Si:H) obtido por
descarga luminescente a baixa frequencia, no sistema de deposi9ao descrito na Se9ao 3
deste trabalho.Na etapa de desenvolvimento do projeto de obten~ao dos filmes de a-Si:H por
descarga luminescente (glow discharge) a 60 Hz, a caracteriza<;ao dos filmes teve
como objetivos principais, primeiro obter os parametros nos quais 0 reator produz
filmes de qualidade eletronica, e posteriormente levantar dados de algumas
propriedades estruturais e de transporte deste material.
Para a primeira parte da caracteriza<;ao, que podemos chamar mats
propriamente de caracteriza~ao do reator, nos elegemos como propriedades
fundamentais a condutividade no escuro 0d e a foto-sensibilidade F..f) (a razao entre a
fotocondutividade 0ph e ad) do material. Na medida de ad, aproveitamos 0 sistema
experimental para medir tambem a energia de ativa<;ao Ea do processo de condu<;ao~
este resultado, mais a medida do gap optico fomece uma boa indica<;ao do valor do
Nivel de Fermi do material, como veremos a seguir. Na caracteriza<;ao do reator nos
tambem investigamos propriedades estruturais dos filmes, mais especificamente 0
nUmero de liga<;oes SiH e SiH2, atraves de medidas de transmitancia no infra-vermelho
distante.
Conforme foi discutido na Se<;ao3.11. deste trabalho, os parametros variados na
caracteriza<;ao do reator foram a pressao de deposi<;ao e a temperatura do substrato. A
pressao de deposi<;ao foi variada desde 0, I torr ate 2,0 torr, enquanto que a
temperatura foi variada na faixa de 50 a 250°C. Para os resultados mostrados ainda
nesta Se<;ao, quando a pressao de deposi<;ao e variada a temperatura do substrato e
mantida em 170°C, ao passo que quando variamos a temperatura do substrato a
pressao de deposi~ao e mantida a 0,5 torr. As razoes para estas escolhas ficarao c1aras
no re1ato a seguir.
Para os filmes de qualidade eletronica (segundo indica~ao de f:r;;; e de ad)
realizamos medidas complementares para aferir propriedades estruturais e de
transporte. No caso da estrutura, nos medimos a Energia de Urbach Eo do material,
uma indica~ao da desordem estrutural presente nos filmes66; a tecnica por nos usada
para medir 0 Urbach edge e conhecida por Constant Photocurrent Method (CPM). No
caso do transporte de portadores, nos medimos 0 comprimento de difusao ambipolar
L(b atraves da tecnica conhecida como Steady State Photocarrier Grating (SSPG). Para
efeito de compara<;ao, estas propriedades foram medidas em dois tipos de fUmes:
i) urn primeiro tipo, depositado em condi<;5es otimas, quais sejam pressao de
deposi<;ao de 0,5 torr, temperatura de substrato de 170°C, e fluxo alto~
ii) urn segundo tipo, depositado ainda em condi<;5es otimas, porem agora com 0
fluxo baixo.
As propriedades destes dois tipos de fiImes foram tambem comparadas com as
de urn depositado segundo procedimento padrao, qual seja descarga luminescente a
RF.
Em rela<;ao as propriedades, podemos classificar a caracteriza<;ao por nos
realizada em tres tipos basicas:
i) caracteriza<;ao eletrica e eletro-optica,
ii) caracteriza<;ao optica,
iii) e caracteriza<;ao estrutural.
Passamos agora a descrever cada uma das tecnicas usadas na caracteriza<;ao dos
filmes de a-Si:H, segundo a divisao apontada acima. No fmal da descri<;ao das
tecnicas, nos mostramos os resultados obtidos para os filmes obtidos no reator a 60 Hz.
4.2. Caracterizacao Eletrica e Eletro-6pticaNeste item descreveremos as tecnicas eletricas e eletro-6pticas usadas para
caracterizar os filmes de a-Si:H. Aqui, damos enfase nas medidas relacionadas com a
fotocondutividade (a propria aph' a medida do parametro I, e a medida do
comprimento de difusao ambipolar Lei)' mais a medida da condutividade no escuro ad'
No que diz respeito it medida de aph e a de 1 seremos bastante genericos, ja que
tratam-se de tecnicas bastante conhecidas; por outro lado, na medida de Ld seremos
detalhistas, ja que trata-se de uma tecnica recente, elegante, prMica, e segundo nosso
conhecimento ate agora inedita no Brasil.
4.2.1. Fotocondutividade
Os filmes fmos de a-Si:H caracterizam-se pelo elevado valor da sua foto-
sensibilidade~ os melhores resultados indicam valores da ordem de 105 para esta
propriedade. Isto significa que amostras de qualidade eletronica de a-Si:H devem
apresentar, simultaneamente, alta fotocondutividade e baixa condutividade no escuro.
Dai, tomarem-se imperiosas as medidas destas propriedades.
A fotocondutividade e urn incremento na condutividade eletrica a partir da
gera~ao de pares eIetrons-buracos no interior do semicondutor pela absor~ao de fotons
incidentes originarios de urna fonte de radia~ao eletromagnetica. 0 a-Si:H tern como
caracteristica principal 0 fato desta absor~ao de fotons ocorrer primordialmente na
regiao de emissao do espectro solar. Isto faz com que este material tenha aplica~5es
6bvias em dispositivos que utilizem a conversao fotovoltaica.
A absor~ao fundamental ocorre quando urn eletron e excitado a partir da banda
de valencia para a banda de condu~ao atraves da absor~ao de urn foton. Apesar da
descri~ao em termos de bandas de energia ser tipica de materiais cristalinos, e possivel
a utiliza~ao destes termos para 0 a-Si:H; neste caso, as bandas de energia saD
originarias das configura~5es ligante e anti-ligante das liga~5es quimicas Si-Si
presentes no solido; nesta descri~ao, 0 elevado niunero de estados presentes no gap e
explicado pelas liga~5es quimicas Si-H, cuja energia se localiza exatamente entre as
energias dos estados ligante e anti-ligante67.
use - SERVlc;O Dc:: BIBLIOTECAINFOR~p At:;,ii.O
o fenomeno da condu9ao e de especial interesse no estudo da fisica dos
semicondutores. A condu9ao consiste no movimento dos eletrons e buracos, e so e
possivel quando urna certa quantidade de energia cinetica pode ser transferida aos
portadores. Isto ocorre quando a energia dos fotons que incidem sobre 0 semicondutor
e suficiente para vencer 0 seu gap de energia.
Em geral, a fotocondutividade e medida com urna luz branca, cuja potencia e
controlada por urna fonte estabilizada e medida por urn dispositivo fotovoltaico
calibrado. Por motivos de facilidade, nos optamos por usar como fonte de excita9ao
lurninosa urn laser de He-Ne (I-. = 0,6328 JlI1l) cuja potencia e de 5 mW; este
comprimento de onda e suficiente para excitar portadores acima da banda de
condu9ao, ja que 0 gap de energia deste material nao excede a 1,8 eV, 0 que
corresponde a I-. = 0,6875 /-lm.
o dispositivo experimental usado para medir a fotocondutividade e bastante
simples, consistindo apenas de urn laser He-Ne Modelo HN-40-P da Carl Zeiss, e de
urn espelho convexo, cuja fun9aO e abrir 0 feixe laser de forma que 0 seu spot cubra
toda a regiao entre os contatos eletricos. Estes contatos consistem de duas faixas
coplanares (largura de 1 mm e espa9amento de 0,5 mm) de tinta prata ou aluminio. A
fonte de tensao e 0 eletrometro estao agrupados no mesmo equipamento, urn
eletrometro Keithley Modelo 617; para as medidas de corrente usamos urna tensao de
40 V. Urn esquema experimental deste dispositivo pode ser visto na Figura 4.1.. Com
este arranjo, 0 valor da fotocondutividade e dado por:
ICYph=--Iph.
edV
onde I e 0 comprimento dos contatos, d 0 espa9amento entre eles, e a espessura da
amostra, V a tensao aplicada entre os contatos, e Iph a fotocorrente medida no
eletrometro.
"~l--JV
amostra
Embora 0 a-Si:H seja fortemente fotocondutor, 0 conhecimento do valor da sua
condutividade no escuro e muito importante na caracteriza~ao deste material. A razao
para este fato reside em que a qualidade do filme depositado pode ser averiguada
quando a condutividade e medida em fun~ao da temperatura.
Se 0 filme de a-Si:H apresentar boa qualidade, devemos esperar urn
comportamento do tipo Arrhenius para a condutividade68, isto e:
CYd = cyoexp( _ Ea),
kBT
que e caracterisitica de sistemas termicamente ativados; na Equa~ao (4-2), Ea e a
energia de ativa~ao do processo de condu~ao, kB e a constante de Boltzmann eTa
temperatura da amostra.
Caso a qualidade do filme depositado nao seJa boa, devemos esperar urn
comportamento diferente para a condutividade. Como e conhecido, urna das principais
caracterisiticas do a-Si:H e apresentar uma elevada densidade de estados no gap;
quando isto acontece, urna outra possibilidade para 0 processo de condu~ao e 0 saito
(hopping) dos portadores de estado para estado dentro do gap, ate que estes alcancem
a banda de condu~ao. Este processo e bastante ineficiente, urna vez que os portadores
tern que passar por inu.meros estados intermediarios ate chegarem a banda de
condu~ao. 0 processo de condu~ao por saltos em materiais nao-cristalinos foi
dwsdmrhu_ldmsddrstc_cn onq Lnss58+d rt_ sdnqh_o_q_drsdshoncd bnmctz_n _oqdrdms_
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(3,2)
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b_rn dkdrd lnrsqd tqm_khmg_qds_+dwsq_hqcdkdB u_knqc_ dmdqfh_cd _shu_z_n-
pin~as
aquecedor
A medida pura e simples da condutividade no escuro e feita neste mesmo
sistema, agora mantido a temperatura ambiente, com a camara coberta com a mesma
tampa usada para fazer 0 vacuo. Neste caso, bem como na situa9ao em que a
temperatura varia, a condutividade no escuro e dada por:
onde led saD grandezas geometricas associadas aos contatos, e a espessura, Va tensao
aplicada nos contatos, e Jd a corrente de escuro medida no eletrometro.
4.2.3. Foto-Sensibilidade
A foto-sensibilidade FS e simplesmente definida como sendo a razao entre a
fotocondutividade 0ph e a condutividade no escuro ad. Assim sendo, temos que:
FS = aph.
ad
Na realidade, a foto-sensibililidade e uma medida de quaD grande e a influencia
da luz nas propriedades de transporte do semicondutor. No caso do a-Si:H, e desejavel
que os filmes tenham a maior FS possive1, devido a sua aplicabilidade em dispositivos
fotovoltaicos.
A obten~ao de FS e imediata, a partir das medidas feitas como descritas nos
itens anteriores. Assim, admitindo que os contatos sejam os mesmos nos dois casos, e
que a tensao aplicada tambem seja a mesma, usando a Equa~ao (4-1) e a Equa~ao (4-
5), temos que:
FS = Ip~.Id
(4-7)
Como comentado acima, a fotocondutividade e uma alterac;aona condutividade
eletrica quando um material e exposto a radiac;ao eletromagnetica. Urn excesso na
condutividade 0ph aparece, se sob a ac;aoda luz absorvida, as densidades de portadores
n (eletrons) e p (buracos) aumentam quando comparados com seus valores no
equilibrio termico. Assim, a fotocondutividade e escrita como sendo:
onde e e a carga eletrica elementar, L1n eL1p os excessos nas densidades de portadores
devido a luz absorvida, e f.Jn,p as mobilidades destes portadores. Em estado
estacionario, os excessos nas densidades sao iguais ao produto da taxa de gerac;aode
portadores G (isto e, 0 nfunero de portadores gerados por unidade de tempo, por
unidade de volume) pelo seu respectivo tempo de vida rn,p; assim:
(4-9-a)
(4-9-b)
o nfunero de portadores em nao-equilibrio existe ate que eles desapare~am por
recombina~ao, 0 que pode ocorrer, em geral atraves de tres processos:
i) recombina~ao direta de urn eletron livre com urn buraco livre,
ii) captura de urn eletron por urn centro no qual urn buraco esta localizado,
iii) captura de urn buraco por urn centro no qual existe urn eletron ligado.
Se apenas urn tipo de centro de recombina~ao esta presente, 0 tempo de
recombina~ao de nao-equilibrio e govemado pelo processo de captura do eletron e
subsequente captura do buraco pelos niveis locais do centro dominante. Contudo,
quando diferentes centros de defeitos atuam como niveis de armadilhas e/ourecombina~ao, a analise toma-se muito mais complicada urna vez que e preciso
considerar urna serie de possiveis transi~5es para eletrons e buracos, e entao escrever
equa~5es correspondentes que descrevam a taxa de altera~ao na ocupa~ao destes
niveis. Este e 0 caso dos semicondutores amorfos, em particular do a-Si:H.
A taxa de varia~ao de portadores, quer sejam eles eletrons ou buracos e igual ataxa de gera~ao G menos a taxa de recombinal;ao R. Para eletrons, temos por exemplo
8M =G -R.it
No entanto, para urna melhor compreensao dos resultados experimentais da
fotocondutividade, vamos considerar urn modelo simples de semicondutor com apenas
urn tipo de centro de recombinal;ao71. Admitindo que urn excesso na densidade de
eletrons L1n e estabelecida por urna excital;ao luminosa, que 0 material seja intrinseco
(isto e, no =Po), e que a neutralidade de carga espacial seja mantida (isto e, L1n = L1p),
temos entao que a taxa de varial;ao do excesso de portadores e escrita na forma:
onde no e a densidade dos portadores disponiveis para recombinarem-se com 0 excesso
de portadores, en e 0 coeficiente de captura (isto e, 0 produto da se~ao de choque para
a captura de eletrons livres na recombinayao pela velocidade termica media dos
portadores), e N, e a concentrayao dos centros de recombina~ao. No estado
estaciomirio vale que:
oM =0it ' (4-12)
Desta forma, obtemos a seguinte expressao para a taxa de gera~ao de
portadores:
Esta rela~ao fomece uma visao direta da dependencia de An com a taxa de gera~ao de
portadores. Mas G esta relacionada com a intensidade da luz 1 atraves da rela~ao:
onde a e 0 coeficiente de absor~ao do material para uma frequencia da luz m.
A Equa~ao (4-14) mostra dois comportamentos para An em rela~ao it
intensidade 1:
i) no regime em que no > > An, isto e, 0 excesso de portadores induzidos por luz
e muito menor do que aqueles existentes em equilibrio termico, temos entao:
57
L1n = 'la I.2nOJCnno
(4-16)
ii) par outro lado, quando no « Ltn, temos entao que:
(4-17)
Por outro lado, a partir da Equa~ao (4-8), e levando em conta a neutralidade de
carga, a fotocondutividade e proporcional a L1n, isto e:
Isto significa que na situa~ao i) a fotocondutividade e proporcional it intensidade da
luz, ao pas so que na situa~ao ii) ela e proporcional it raiz quadrada de 1.
A descri~ao acima e bastante simplificada, e a principio serve para qualquer
tipo de semicondutor. Para 0 a-Si:H, no entanto, nem 0 coeficiente da intensidade e 1,
nem 1/2. Segundo Rosen, 0 comportamento de 0ph em rela~ao it intensidade para
materiais desordenados e da forma:
onde 0 / e urn fator entre 1/2 e 1. Em / esta inserida a dependencia da taxa de
recombina~ao com a concentra~ao de portadores, alem da complexidade dos processos
recombinantes.
A analise feita acima mostra a importancia da medida de /. Para 0 a-Si:H, onde
e desejavel que tenhamos urn grande excesso de portadores devido it luz, 0
comportamento esperado para a fotocondutividade e aquele mostrado pela Equa~ao (4-
17), isto e que 0 fator l' seja proximo de 1/2. Desta forma, valores de /' pr6ximos de 1
58
indicariam que 0 nimero de portadores gerados pela luz nao e significante, e entao 0
material nao seria de boa qualidade.
o processo de medida deste fator e bastante simples. Com 0 mesmo sistema
experimental usado para medir a fotocondutividade, e com 0 auxilio de filtros neutros
para A = 0,6328 ~, montamos 0 sistema mostrado na Figura 4.3 .. Usando urn
conjunto de filtros neutros na faixa de 600/0 a 30/0 de redu~ao da intensidade de luz, epossivel varrer urna escala de 3 ou mais ordens de grandeza na intensidade da luz; para
cada arranjo de filtros medimos a fotocorrente, e a partir da Equa~ao (4-1) obtemos 0
valor de 0ph . A partir dai, levantando urn grcifico de log(opJJ x log(l), detenninamos 0
valor de i como sendo a tangente da reta em questao.
4.2.5. A Medida do Comprimento de Difusao Ambipolar
E bem conhecido que os panlmetros vitais que determinam a opera~ao de
dispositivos fotovoltaicos sao determinados pelo comprimento de difusao de
portadores minorit3.rios. 0 conhecimento de valores precisos deste parametro e ainda
mais importante quando os dispositivos sao construidos a partir de semicondutores
amorfos 73, ja que neste caso as propriedades eletronicas sao extremamente
dependentes da absor~ao da luz pelo material. Vma tecnica bastante usada na
determina~ao do comprimento de difusao, principalmente em semicondutores
cristalinos, e a medida de fotovoltagem superficial (SPV, (iurjace Photovoltage
Methodf4,75; esta tecnica apresenta como dificuldade principal, a necessidade do uso
de sondas especiais que detectem a fotovoltagem superficial, 0 que toma 0 sistema
experimental bastante complexo. Alem disso, esta tecnica mostrou-se inapropriada
para 0 silicio amorfo hidrogenado (a-Si:H).
Duas tecnicas mais recentes utilizam a indu~ao de uma grade de fotoportadores
atraves da interferencia de luz coerente para 0 estudo da difusao dos portadores em
semicondutores, particularmente em a-Si:H. Vma delas e conhecida como tecnica de
grade transit6ria (TG, Iransient Grating)76.77,e a outra como tecnica de grade de
fotoportadores em estado estacionario (SSPG, ~teady ~tate Photocarrier Grating)78.79.
Como 0 proprio nome ja diz, a tecnica TG e feito em regime transitorio e a tecnica de
SSPG em regime estaciommo.
Na tecnica TG, 0 padrao de interferencia produz urna varia~ao senoidal na
concentra~ao dos fotoportadores, 0 que induz urna mudan~a periodica no indice de
refra~ao e no coeficiente de absor~ao do material. 0 movimento dos fotoportadores
devido a difusao e entao monitorado pela evolu~ao temporal da luz difratada por esta
grade.
Na tecnica de SSPG, sugerido por Ritter et a(78, determinamos 0 comprimento
de difusao ambipolar, 0 qual esta relacionado com 0 comprimento de difusao dos
portadores minoritarios. Este metodo e baseado no estabelecimento de urna grade de
fotoportadores na amostra, seguida da medida das fotocondutividades na presen~a e na
ausencia desta grade. A existencia de difusao dos fotoportadores faz com que esta
grade seja diferente daquela induzida pelo laser, ja que a difusao "borra" este perfil;
assim, a difusao produz urna mudan~a na fotocondutividade, que depende da rela~ao
entre 0 periodo da grade e 0 comprimento de difusao. Esta nova tecnica e de facil
medida e e atualmente amplamente empregada na determina~ao do comprimento de
difusao ambipolar de fotoportadores em amostras de a-Si:H obtido por descarga
luminescente (GD).
A grande limita~ao desta tecnica e 0 uso da hipotese da neutralidade da carga
espacial, a qual e assumida formalmente na obten~ao das equa~oes que regem 0
transporte ambipolar, mas que nem sempre e verdadeiro na pratica. Trata-se de urn
assunto muito estudado atualmente79,80, e muito complexo, merecendo ainda estudos
para ser possivel chegar a conclusoes definitivas. Aqui, os valores do comprimento de
difusao ambipolar sao obtidos considerando que 0 material nao sofre efeito da carga
espacial, e as condiyoes experimentais de intensidade de luz e de campo aplicado estao
no regime de difusao ambipolar. No entanto, faremos uma breve discussao sobre a
influencia da nao-neutralidade da carga sobre os resultados obtidos pela tecnica.
Aqui mostraremos os fundamentos te6ricos e experimentais, envolvidos na
tecnica de SSPG, e a possivel aplicayao deste metodo como uma tecnica
suficientemente precisa, a ser usada para medida do comprimento de difusao dos
fotoportadores minoritarios em filmes fmos de a-Si:H80. Este mesmo sistema
experimental tern ganho extrema importancia para medidas do produto das variaveis
mobilidade-tempo de vida (fJr) dos dois tipos de portadores de carga81,82; estes
parametros contem informa~oes a respeito do mecanismo de transporte (f.J) e 0
mecanismo de cinetica de recombina~ao (r).
A interferencia entre dois feixes de luz tern sido largamente utilizada na medida
do comprimento de difusao do excesso de portadores em semicondutores. A tecnica
conhecida como SSPG envolve 0 uso de uma grade de fotoportadores produzida pela
interferencia de dois feixes de luz laser coerente. Devido a intensidade da luz usada ser
suficientemente fraca, esta tecnica tern 0 merito de ser livre de qualquer efeito termico
que porventura possa contribuir para a forma~ao da grade. Nesta tecnica a grade de
fotoportadores tern uma pequena modula~ao que pode ser tratada como uma
perturba~ao da ilumina~ao de fundo uniforme. Desta forma, um tratamento matematico
linear se justifica83 .
Para obter as equa~oes que regem os fen6menos envolvidos na tecnica SSPG e
usado um formalismo para as equa~oes de transporte de portadores baseado no
conceito de mobilidade de arraste, ao inves do conceito de mobilidade de portadores
livres. Esta aproxima~ao e mais geral do que 0 modelo que assume apenas transporte
por estados estendidos, uma vez que ela inclui 0 caso de condu~ao por saltos. Vma
vantagem adicional desta aproxima~ao e que, quando ela trata do transporte ambipolar
naturalmente surge a hipotese da neutralidade da carga, isto e, admite-se que 0 excesso
de concentrayoes de eletrons e buracos sejam iguais. Esta hipotese e mais facilmente
incorporada no fonnalismo que inclui 0 niunero total de portadores fotoexcitados, aMm
dos portadores livres.
o ponto de partida para obter as equa~oes de transporte que regem esta tecnica
e escrever a Equa~ao da Continuidade para 0 transporte de eletrons e buracos no
semicondutor quando este e iluminado. Ela e escrita levando em conta as
contribui~oes do arraste e da difusao dos fotoportadores. A dependencia temporal das
concentrayoes de eletrons (N) e de buracos (P) surge devido it gerayao e recombina~ao
destes portadores. Consideremos que ocorra uma pequena perturba~ao na outrora
constante taxa de gera~ao G, de forma que tenhamos, aMmda contribui~ao uniforme
Go, uma contribui~ao adicional .dG. 0 efeito desta perturba~ao sobre a Equa~ao da
Continuidade e toma-Ia agora:
-Ji p L1PV· E - Ji~ E .VL1P +D p ?'L1P + L1G - L1R =O.
Na Equa~ao (4-20) f.1n e f.1p sao os valores medios das mobilidades de arraste
para eletrons e buracos, respectivamente, em rela~ao a concentra~ao de portadores83,
Dn e Dp sao os coeficientes de difusao para eletrons e buracos, respectivamente, e L1N
e jjp sao os excessos de concentra~ao de eletrons e buracos, respectivamente, devido aperturba~ao LtG, E 0 campo eletrico e .t1R a taxa de recombina~ao devida ao excesso
de concentra~ao de portadores.
Para obtermos uma equa~ao ambipolar (valida tanto para eletrons como para
buracos) devemos acrescentar a Equa~ao de Poisson, a qual acopla as expressoes da
Equa~ao (4-20)84. No regime de tempo de vida, localmente observa-se que:
(4-21)
Levando-se em conta a Equa9ao (4-21) podemos combinar 0 conjunto de expressoes
da Equa9ao (4-20) de maneira adequada em uma imica equa9ao de transporte
ambipolar:
(4-22)
D = _J.L_p_D_n_+_J.L_'_1D_p_
J.Ln + J.Lp
sao a mobilidade de arraste ambipolar e a constante de difusao ambipolar,
respectivamente. Note que, pela Equa~ao (4-23-a) a mobilidade ambipolar nao e nula,
como seria 0 caso para urn semicondutor intrinseco. Isto toma necessiuio formular urna
hip6tese adicional: admite-se que as densidades de estados responsaveis pela
mobilidade de eletrons e buracos tenham 0 mesmo comportamento exponencial83, 0
que implica que a mobilidade de arraste ambipolar seja nula. Admitindo este fato como
verdadeiro, obtem-se a seguinte equa~ao que rege a difusao do excesso de portadores:
A taxa de recombinayao L1R e formulada de wna maneira fenomenol6gica para
impedir a restriyao a qualquer mecanismo de recombinayao especifico. Defmindo r
como sendo 0 tempo de recombinayao comum a eletrons e buracos no regime de tempo
de vida, a taxa de recombinayao L1R e dada entao por:
&=AN.r
(4-25)
Chega-se entao it seguinte expressao para 0 transporte ambipolar do excesso de
portadores:
L~?LW -LW + riJG =0,
sendo defmido como 0 comprimento de difusao ambipolar do semicondutor.
Admitamos que a perturba~ao L1G seja modulada apenas na dire~ao
perpendicular aos feixes de luz responsciveispela interferencia. Neste caso, a Equa~ao
(4-26) se reduz a uma equa~ao diferencial de segunda ordem, a apenas uma variavel, a
qual chamaremos x. Assim, temos:
d2 LW(x)L~ ., -LW(x) + riJG(x) =0.
d:c
A Equa~ao (4-28) supoe que as amostras sejam suficientemente fmas, de tal
forma que seja possivel admitir que a absor~ao de luz na dire~ao perpendicular ao
plano da amostra seja uniforme; desta forma, a difusao de portadores nesta dire~ao
pode ser desprezada, <Lm disso*desprezamos tambem a ocorrencia de recombina7ao
superlicial*que resultaria nurna inhomogeneidade adicional naquela dire7ao,
<te agora pouco foi falado a respeito do comportamento de 5g2:HFJ apenas
que devido a caracteristica de interferencia dos dois feixes de luz que incidem sobre 9
semicondutor* 5g2:HF modula urna grade de interferencia sobre ele, Bonsiderando dois
feixes de luz coerentes* de intensidades H_e S1 incidindo sobre a superficie do
semicondutor*a intensidade de luz resultante sobre ela e dada por8
onde ; ; ;-.5 odk""0( e 9 periodo da grade de interferencia formado sobre a superficie
do semicondutor* ; 9 comprimento de onda da luz incidente* e ¥39 angulo formado
pelos dois feixes, . parametro /AE e urn fator que varia entre . e /* associado aeficiencia na forma7ao do padrao de interferencia,
< taxa de gera7ao de portadores e diretamente proporcional t intensidade da luz
que incide sobre 9 semicondutor*de forma que a taxa de gera7ao total F"u' e dada por8
F"u' :FMWh (5vl L blo"51hVH_-:4<Ig5' r
onde Fl e a taxa de gera7ao de fotoportadores devido a parte uniforme da intensidade
da luz, < partir da Dqua7ao '2+1.( e possivel dividir F"u' em duas partes* urna
composta da parte espacialmente uniforme Fl e outra composta pela parte nao
uniforme 5g2:HF devido a interferencia entre os dois feixes H_e S6<ssim* temos que8
L '0/lWII1F"u' :5Flvl , blo , -4<Ig5 r
Ldnc 2 lSioZLIHHe Y6MHOQObVemSPN SZdTPi`,NLIHH1N1e
Substituindo a Equa~ao (4-31) na Equa~ao (4-28) obtemos a fonna fmal da
equa~ao diferencial para a concentra~ao do excesso de portadores, a qual e dada por:
(4-32)
A solucao para a Equacao (4-32) e uma expressao da fonna:
Como vemos, a concentra~ao total de portadores e composta de uma parte
uniforme No (proveniente da taxa de gera~ao Go) e de uma componente nao uniforme
.&V(x). Analogamente a este resultado, e possivel escrever a fotocondutividade total do
semicondutor 0ph(X) como sendo composta de uma componente uniforme 0phO e de
uma componente nao uniforme L1oph(x). Levando em conta que a resposta da
fotocondutividade it intensidade I e proporcional a IY, como mostra a Equa~ao (4-19), a
expressao fmal para a fotocondutividade e:
(3,24)
nmcd< d bg_l_cn cd _lokhstcd c_ fq_cd cd ensnonqs_cnqdr-
< oqdrdm8_c_ hmsdqedqdmbh_m_ chqd8_n^ e_y bnl ptd _ ensnbnmctshuhc_cd
ldchc_ mdrs_ chqd8_n rdi_ m_ udqc_cd tqm u_knqldchn- < dwoqdrr_n o_q_ / b_kbtkn
cdrsd u_knqldchn d9
0:-PIH P 0 ET /
s..i a"~r)g,
Sdmcn cdrbqhsn B oqnbdrrn cd enql_8_n c_ fq_cd cd ensnonqs_cnqdr+ u_lnr
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f3=(l+OY~/-A2 -I,(1 + O)Y -1
(4-41)
(4-42)
Levando em conta que 0 feixe I] e bem menos intenso do que 0 feixe I]> e
manipulando a Equa~ao (4-41) chegamos ao seguinte resultado:
-, JI,construir urn gnifico de A - x{],! (1-f3) (1T 'j6) J -. Dai, determinamos 0 comprimento de
difusao ambipolar Ld, extrapolando a reta deste grafico, fazendo12
{2/(J-f3)(J -+- 'j6)J ~ 0;
com 0 coeficiente angular desta mesma reta, com 0 valor de Ld (determinado como
exposto acima) e com 0 valor de 'j (determinado como indicado na Se~ao 4.2.4),
determinamos 0 fator de qualidade da grade 'jo.
o sistema experimental esta descrito esquematicamente na Figura 4.4 ..A fonte
de luz coerente utilizada e urn laser HeNe Modelo HN-40-P (1...=0,6328 run),
polarizado, com 5 mW de potencia. Como divisor de feixe (DF) usamos urn filtro de
interferencia adequado para 1...=0,6328run, posicionado a 45° com rela~ao ao feixe IJ•
M, 1
amostra\. amplificador\ lit k . II--I IOC -In
" .II . "I" \Ii! "chopper" Ii , t.. iitt"FN .-:::r .. ~ \.)11 ffil n- -'-' _. ~\~"" I trilho
111 /,ll,'.D.F ••. ~~v
M,
I HeNe laser
Os feixes percorrem duas trajetorias diferentes de mesmo percurso para depois
incidirem sobre a amostra, sob urn determinado angulo b, e eventualmente interferirem
produzindo urn padrao de franjas perpendicular ao plano de incidencia dos feixes,
como mostra a Figura 4.4.. Na Figura 4.5. vemos tambem esquematicamente em
detalhes os contatos de aluminio, 0 circuito eletrico e 0 ponto de incidencia do laser.
Na trajet6ria do feixe husamos urn filtro neutro (FN) adequadamente escolhido
para fomecer a rela~ao 20<//h<50; a seguir temos urn chopper mecanico, do tipo pa
rotativa, cuja frequencia usada gira em tome de 100 Hz; finalmente usamos urn
espelho de aluminio movel M2 que direciona 0 feixe sobre a amostra de a-Si:H,
exatamente entre os contatos metalicos onde e aplicado urn pequeno campo eIetrico.
incidenciloser
\ /contatasolumfnio
kONrE -~l-_. ------- -
Figura 4.5. Vista Esquematica da Alimen~o Eletrica (Fonte DC) e Leitura via Lock-in para a
Medida do Comprimento de Difus40 Ambipolar. No Desenho vemos com Enfase 0 Ponto de Incidencia dos dois
lei 0 feixe 1j, depois de passar pelo DF, incide diretamento sobre outro espelho
movel M1, que direciona 0 feixe sobre a amostra no mesmo ponto que 0 feixe 12,para
que possarn eventualmente interferirem. 0 feixe 11passa tambem por urn conjunto de
dois rombos de Fresnel, cuja fun~ao e rodar a polariza~ao do feixe 11 de 90° em
rela~ao ao feixe 12,0 rombo de Fresnel e usado na sua posi~ao ativa quando deseja-se
destruir a interferencia entre os dois feixes.
Os dois espelhos de aluminio sao montados nurn suporte rotativo movel, e cada
qual pode deslocar 10ngitudinaJrnentenurn trilho rigido metcilicode 60 em, dotado de
gradua~ao de 1 em 1 centimetro. Urn trilho e posicionado 90° com rela~ao ao outro. 0
deslocamento dos espelhos e simetrico com rela~ao ao DF de tal forma a alterar 0
angulo ~ de incidencia dos feixes de laser (ver Figura 4.4.); 0 ingulo ~ pode ser assim
facilmente calculado usando re1a~oes geometricas. Para cada angulo 6 temos urn
periodo A correspondente a rede de fotoportadores.
Os angulos IJtipicos usados sao da ordem de 6,50 a 78,00, produzindo periodos
da rede A de 5,5 a 0,5 J.UIl. Esta faixa de angulos permite determinar comprimentos de
difusao na ordem de algumas centenas de angstrom ate a ordem de alguns
micrometros, adequadas portanto para amostras de a-Si:H e suas ligas fotocondutivas.
No escuro, os semicondutores amorfos tipicos, tais como 0 a-Si:H sao
c1aramente semicondutores ditos de re1axayao, ja que para estes materiais 0 tempo de
relaxayao dieletrico, defmido como:
e bastante longo por causa do baixo valor de sua condutividade. Quando 0 material e
iluminado, contudo, a condutividade pode crescer de varias ordens de grandeza e este
tempo 7:d ira entao crescer. Assim, nao e claro, a priori, se 0 regime de tempo de vida
(onde a neutralidade de carga se mantem) ou 0 regime de tempo de relaxa9ao aplica-se
ao transporte ambipolar do excesso de portadores sob ilumina9ao.
Para determinar qual regime de transporte aplica-se ao a-Si:H toma-se
necessario resolver a Equa9ao (4-20) sem levar em conta a neutralidade da carga, dada
pela Equa9ao (4-21). Resolvendo este problema para 0 caso unidimensional,
considerando a taxa de gera9ao de portadores como sendo dada pela Equa9ao (4-30), a
solu9ao geral para &/(x) e &(x) e apenas obtida nurnericamente em fun9ao da razao
entre 0 tempo de recombina9ao e 0 tempo de relaxa9ao dieletrica, 7: 7:d. Este parametro
mede a transi9ao entre 0 regime de tempo de vida e 0 regime de relaxa9ao. Simula90es
feitas considerando que 0 campo eletrico aplicado seja nuIo, indicam que quando a
rela9ao 7:' 7:d e pequena, a neutralidade de carga local nao e mais mantida e eletrons e
buracos difundem; neste regime &/(x) diminui devido a rapida difusao dos eletrons, e
a diminui9ao na taxa de recombina9ao conduz a urn aurnento de L1P(x); por outro lado,
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Substrato: a) para Fluxo de SiH4 de 10 ml/min: b) para Fluxo de SiH4 de 100 ml/min. Em ambos os casos a
densidade de potencia usada foi de 0.01 W/cm2• e a pressao de deposi~ao usada foi de 0.5 torr.
Por fun, na Figura 4.10. temos 0 comportamento do fator y (0 qual relaciona a
fotocondutividade com a intensidade da luz) em fun~ao da pressao de deposi~ao, e na
Figura 4.11. esta mesma propriedade em fun~ao da temperatura do substrato. Em
ambos os casos, esta mostrada a dependencia com 0 fluxo. Para a amostra depositada
por descarga luminescente a RF obtivemos urn valor de 0,67±O.01.
Como pode ser visto pela Figura 4.6. e pela Figura 4.7., a maJOr foto-
sensibilidade FS e obtida apenas para pressao de 0,5 torr e temperatura do substrato
entre 150-170 0c. Estas figuras mostram tambem que 0 fluxo baixo resulta em maior
foto-sensibilidade do que 0 fluxo alto. Nestas condi~oes 0 valor de FS e de 7,5xl04±
40°,10;este valor e cerca de 20% menor do que para filmes depositados por descarga
lurninescente usando RF. Esta pequena diferen~a pode simplesmente refletir urn gap
optico levemente maior e urna absor~ao menor nos filmes depositados usando-se 60
Hz. A Figura 4.7. mostra ainda uma queda acentuda na qualidade dos filmes quando
depositados a temperaturas acima e abaixo da faixa de deposi~ao otima (150-170 °C).
Como exemplo, observamos que filmes depositados a 230°C tern a foto-sensibilidade
reduzida para menos do que 104,e a energia de ativa~ao para 0,3 eV.
Os resultados apresentados na Figura 4.8. e Figura 4.9. mostram que os
melhores filmes depositados usando-se 60 Hz tern uma condutividade no escuro a
temperatura ambiente de aproximadamente 10-9 (Qcm)-l e urn valor para a energia de
ativa~ao Eo em tomo de 0,7 eV. Os resultados das Figura 4.10. e Figura 4.11. indicam
que 0 valor de y para os filmes depositados em condi~oes de deposi~ao otimas e
comparavel aqueles obtidos para filmes depositados a RF. Isto sugere que em ambos
os tipos de filme 0 mesmo tipo de trajetoria de recombina~ao determina as
fotocondutividades em estado estacionario.
Por fun, apresentamos os resultados das medidas do comprimento de difusao
ambipolar. Como descrito na Se~ao 3.11., tais medidas foram feitas apenas em filmes
com caracteristicas especiais. Para filmes obtidos usando 60 Hz e fluxo baixo 0 valor
de Ld foi de 130 nm; para filmes obtidos usando 60 Hz e fluxo alto encontramos 83
nm; por fun, para filmes obtidos usando RF (metodo convencional) encontramos 130
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a_rs_msdbnmgdbhcnd tr_cn bnl eqdptdmbh_onq sncnr nr fqtonr cd odrpthr_ c_ _qd_-
Ciremos apenas que tal procedimento parte do espectro da transmitancia dos filmes na
faixa de 7.. a 3.. nm9esta faixa inc/ui tres regioes caracterisiticas8
i( regiao transparente* entre 7.. a 6.. nm*com a qual e possivel determinar 9
indice de refrayao do substrato9
ii( regiao de absoryao fraca e media*entre 6.. a 4.. nm9esta regiao apresenta
como caracteristica principal 9 surgimento de milximos e minimos devido ao fenomeno
de interferencia9 construindo envolt4rias relativas a estes maximos e minimos* e
possivel a partir da superior :9rBF e da inferior :9i') e com 9 uso das suas respectivas
expressoes analiticas*determinar D:0F e =G0F em toda essa regiao do espectro9
iii( regiao de absoryao forte* entre 4.. e 3.. nm* cujo espectro mostra
c/aramente urn decaimento exponencial9 com os dados levantados a partir da regiao de
absoryao media e fraca* e possive/ determinar . indice de refrayao do filme na regiao
de absoryao forte9 com a posse destas informayoes*mais a espessura dos filmes obtida
a partir do padrao de interferencia* determinamos =G0F tambem para esta regiao do
espectro,
Trn espectro de transmitancia caracterisitico para 9 a+Ri8G*indicando as regioes
delineadas acima e mostrado na Eigura 2,/0 ,,/,.
'"" )"" ."" 0"" 2""PYWZ\TWzX^Y vz eXvt -XW.
Eigura 2,/0, Dspectro de Sransmissao Baracteristico do a+Ri8Gna Qegiao de Kuz Uisivel, . Cesenho
Reguindo 9 procedimento explicitado acima conseguimos obter todo 9 espectro
de = na regiao de interesse~assim*conseguimos construir um griKfico"DI=FB-iuD) e a
partir da Dqua~ao '2+23( determinar 9 valor do eam de energia De,
Ns espectros de transmitancia usados para a determina~ao de De foram obtidos
num Dspectrofotometro Aomen Lodelo ESHQ,
837353Scnpfo_bjn Frlcmegcio_en
Mos usamos a medida do eam optico para ajudar a caracteriza~ao do reator*uma
vez que a conjun~ao desta medida com a da energia de ativa~ao permite estimar 9
valor do Mivel de Eermi para 9 a+Ri8G*como mostra a Dqua~ao '2+2(, Bom isto em
mente*nos medimos 9 eam para amostras depositadas em vanas pressoes de deposi~ao
e temperaturas de substrato*com alto e baixo fluxo de gases, <ssim* na Eigura 2,/1,
observamos 9 comportamento do eam de energia em fun~ao da pressao de deposi~ao*e
na Eigura 2,/2, esta mesma propriedade em fun~ao da temperatura do substrato, Dm
ambos os casos* esta mostrada a dependencia com 9 fluxo, . eam de energia para 9
filme depositado por descarga luminescente a QE medido no mesmo equipamento no
qual nossas amostras foram caracterizados z de /*53«N,.3 eU,
Ns resultados apresentados nas Eigura 2,/1, e Eigura 2,/2, mostram que os
valores do eam de energia situam+se entre /*50 e /*6 eU, Hstoindica que 9 Mivel de
Eermi esta localizado no meio do eam para estes filmes* conforme descrito pela
Dqua~ao '2+2(,
8383Baracteriza~ao Fnompopm_f
Oorcaracteriza~ao estrutural entendemos a obten~ao de propriedades que digam
respeito a estrutura do material, Cuas foram as propriedades escolhidas por nos para
descrever a estrutura do a+Ri8G8
i( a densidade de estados no eam) que e uma medida da estrutura eletronica do
material*e e uma medida direta da quantidade de defeitos presentes no eamy
o 0,5 I,L 1,5 2,0
.JRESS~O (Torr)Figura 4.13. Medida do Gap 6puco de Amostras depositadas a 60 Hz em F~ da Pressio de
Deposi~: a) para Fluxo de SiH4 de 10 mlImin; b) para Fluxo de S~ de 100 mlImin. Em ambos os casos a
dmsidade de pot6ncia usada foi de 0,01 Wlcm2, e a temperatura do substrato usada foi de ISO0c.
(1... 1,7 -~t.!).•.
-- ..B.::l. ixo
~'.~~
l I
50 100 150TEMPERATURA
ii) a quantidade de ligayoes Si-H e Si-H2 presentes no material, que e urna
medida da quantidade de hidrogenio incorporado ao a-Si:H.
Vamos enmo agora descrever as tecnicas por nos usadas para obter valores
destas duas propriedades.
4.4.1. Densidade de Estados no Gap
A distribuiyao da densidade de estados N(E) no gap de energia do a-Si:H e urn
parametro crucial na caracterizayao deste material do ponto de vista tecnologico, urna
vez que ela determina as propriedades opticas e eletricas na regiao de baixa absory8o.
A partir de N(E) e possivel determinar a densidade de estados DOS presentes no gap.
Diferentes metodos tern sido usados para medir a DOSS7.
E bastante eonheeido que a dependeneia espeetral do eoefieiente de absor~ao
optieo arE) esta diretamente relaeionada com a distribui~ao da densidade de estados
N(E) ~assim, a medida de arE) e urna das indieadas para aferir a densidade de estados
no gap, ja que trata-se de urna teeniea optiea de relativa faeilidade de obten~ao em
laboratono. Conheeido 0 espeetro do eoefieiente de absor~ao, a densidade de estados e
obtida a partir da deeonvolu~ao deste espeetro. Valores de a nestes filmes podem ser
detenninados a partir de dados de transmitaneia e refleetaneia . Contudo, a
determina~ao de arE) a partir de dados de transmitaneia no a-Si:H e limitada a valores
de a aeima de 102 em-I, urna vez que para valores abaixo disto 0 espeetro de
transmissao mostra urn padrao de interfereneia, 0 que toma impossivel detenninar arE)
com sufieiente preeisao. Assim, outras teenieas devem ser usadas para obter este
importante parametro na regiao do infra-vermelho, onde a eondi~ao aeima nao esatisfeita. Resultados de espeetroseopia foto-aeustiea (PAS)88 levam a valores de a
aeima de 1 em-I, e usando-se espeetroseopia de deflexao foto-termiea (PDS)89
alcan~a-se valores de ate 10-1 em-I. Teenieas diferentes envolvendo medidas de
fotoeondutividade tern sido aplieadas para estender 0 alcanee de a ate valores abaixo
de 10-1 em-I. Assim, sob determinada sene de eondi~oes e possivel denvar 0 espeetro
do eoefieiente de absor~ao optieo a partir de medidas de fotoeondutividade90. Estas
eondi~oes esmo listadas abaixo:
i) se a ilumina9aOe a gera9ao do par elt~tron-buracoSaDunifonnes ao longo do
material, e a reflectancia for desprezivel, a fotocondutividade 0ph pode ser escrita
(Jph =eFa( 1]J.ld r), (4-46)
onde Fe 0 fluxo de f6tons incidentes por unidade de area, e e a carga do eletron, 17 e a
eficiencia qu3.nticapara 0 processo de gera9ao de fotoportadores, f.1d e a mobilidade de
arraste do fotoportador dominante, ere 0 tempo de vida dos fotoportadores.
ii) na regiao de interesse, isto e, na faixa 1,2 eV E 1,8 eV, 0 produto '7f.id1:
pode ser considerado constante.
Estas hipotese sao bem discutidas por Modde1 et ar}). Em linhas gerais, a
condi~ao de ilumina~ao uniforme e justificada se admitimos que a espessura t do fihne
'7f.id1:, e apresentada urna justificativa individual para cada urn destas grandezas. No
caso da eficiencia quantica '7 as possiveis varia~oes com respeito a energia podem
ocorrer devido aos processos de absor~ao levarem a nao-produ~ao do par e1etron-
buraco proximo do limiar de condu~ao; na regiao de energia de nosso interesse este
efeito e muito pequeno, tomando-se forte para energias bem abaixo de 1,2 eV. No caso
da mobilidade de arraste f.Jd resultados experimentais indicam urna varia~ao muito
tenue com a energia. Por fim, no caso do tempo de vida 1:0 aparente acrescimo com a
energia mostra que na verdade, a varia~ao observada vem da dependencia do tempo de
vida com a densidade de fotoportadores.
A medida da fotocondutividade e feita atraves da medida da fotocorrente,
aplicando-se urna determinada diferen~a de potencial constante Ventre dois eletrodos
paralelos (comprimento I, separa~ao entre contatos d). Nesta situa~ao, a
fotocondutividade e dada pela Equa~ao (4-1). Igualando-se a Equa~ao (4-46) com a
Equa~ao (4-1), e levando em conta a condi~ao ii), temos que, caso a fotocorrente seja
lFS.'lI _ SEFVI<:;::ODE BIBLlOTECA E "oi" I:-"FORV A<:;::AO ,
mantida constante quando a energia luminosa e variada, enmo 0 produto aF e
a( E) .F( E) =constante. (4-47)
Assim, caso conheyamos os valores de ao e de F0. respectivamente 0 coeficiente de
absor~ao e 0 fluxo de f6tons para uma detenninada energia, medindo F(E) necessano
para manter fixa a fotocorrente, determinamos diretamente 0 espectro do coeficiente de
abSOfyaO,ja que:
arE) =_F_o_aoF(E) .
A medida de ao pode ser obtida atraves de dados de transmitancia, e F° pode ser
medido com a ajuda do detetor usado no experimento. Devido a fotocorrente ser
mantida constante ao longo de todo 0 experimento, esta tecnica e conhecida como
Constant Photocurrent Method (CPM). Como pode ser visto, na tecnica CPM 0 que
medimos e 0 niunero de f6tons necessano para manter a fotocorrente constante.
o dispositivo experimental para esta medida esta mostrado na Figura 4.15..
Uma fonte de alimenta~ao estabilizada controla a tensao que alimenta a lampada de
filamento encapsulada com vapor de algurn elemento halogenio. A luz emitida pela
lampada com todas as energias passa inicialmente atraves de urn monocromador para
que apenas urna energia luminosa seja selecionada. A seguir, esta luz passa por urn
chopper para modular a sua intensidade. Urn filtro e usado a seguir para eliminar
hannonicos de ordem superiores gerados pelo monocromador. A seguir a luz passa por
urn divisor de feixe, tal que ela possa seguir por dois caminhos: urn, paralelo it fonte de
luz que incide sobre a amostra, e que e responsavel pela gera~ao da fotocorrente; e
outro, perpendicular it fonte de luz que incide sobre 0 detetor, que e 0 responsavel pela
medida do fluxo de f6tons que incide sobre a amostra. Tanto 0 sinal da fotocorrente,
quanto 0 sinal do detetor S30 medidos cada urn por urn lock-in. Alguns detalhes sobre
cada urn destes componentes S30:
IICHOP PER II
LAIIPADA
i) a fonte de alirnenta~ao deve ter urn ajuste fmo 0 suficiente para que a
fotocorrente medida no lock-in A seja mantida efetivamente constante.
ii) a frequencia do chopper deve ser suficientemente baixa, em tomo de 13 Hz,
para que apenas 0 processo de excita~ao luminosa seja responsilvel pela fotocorrente.
iii) como divisor de feixe pode ser usado urn espelho, apenas garantindo que a
quantidade de f6tons que incide sobre a amostra seja a mesma que incide sobre 0
detetor.
iv) como detetores duas possibilidades podem ser usadas: a) urn detetor de PbS
que cubra toda a regiao espectral de interesse. b) dois detetores, urn de Ge que cobre a
regiao entre 1,2 e 1,6 eV, e outro de Si que cobre a regiao entre 1,6 e 1,8 eV. Por
motivo de facilidade, em nosso arranjo experiemental usamos 0 detetor de PbS.
o processo de medida baseia-se em manter constante a fotocorrente da amostra
iluminada pel a lampada. E conveniente iniciannos a medida no valor mais baixo de
energia; fixada esta energia no monocromador, ajusta-se a corrente na lampada para
que a Ieitura no lock-in A tenha a maxima precisao; e este valor que deve ser
control ado para que pennane~a constante quando variamos a energia da luz. Neste
ponto, anotamos 0 valor da tensao medida pelo lock-in B, que Ie 0 fluxo de f6tons que
incide sobre a amostra. Feito isto, alteramos 0 valor da energia luminosa atraves do
monocromador, e ajustamos a corrente da lampada ate que a leitura no lock-in A seja a
mesma que a anterior; quando isto ocorrer, anotamos 0 valor da leitura no lock-in B.
Este procedimento e repetido ate que todo 0 espectro de energia seja varrido; quando
isto ocorrer, teremos como resuitado fmal 0 espectro do fluxo de f6tons F necessa.no
para manter a fotocorrente na amostra constante; como pode ser facilmente observado,
a medida de F e convertida em Volt, obtida no detetor; isto nao causa problemas, ja
que como pode ser visto pela Equa~ao (4-48) necessitamos apenas do valor relativo do
fluxo de f6tons F em rela~ao a urn certo valor Fo em cuja energia 0 valor do
coeficiente de absor~ao ao seja conhecido. Usando entao a Equa~ao (4-48)
conseguimos construir 0 espectro do coeficiente de absor~ao na regiao entre 1,2 e 1,8
eV. Urn espectro do coeficiente de absor~ao caracteristico na regiao de interesse emostrado na Figura 4.16.. rot
...:~ 1u
10-1
0.6 I 1:4 La 22
Energia (eV)Figura 4.16. Espectro do Coeficiente de Abson;ao Caracterisitico do a-Si:H obtido pela tecnica CPAf
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2100 em-I. Desta. forma, eom uma simples olhada no espeetro de infra-vermelho do a-
Si:H e possivel ehegar a uma eonclusio sobre a qualidade destes filmes; easo eles
apresentem estruturas na regiao 800-900 em-} eom eerteza suas propriedades eletrieas
serao defieientes. A identifiea~ao do pieo a 2100 em-} e mais difieil, ja que 0 modo de
stretching tern urn de seus modos loealizado a 2000 em-I, bastante proximo daquele
modo bending. Mesmo assim, 0 desloeamento do pieo em dire~ao a qualquer urna das
estruturas e evidente nos espeetros.
Alern desta analise qualitativa, a partir do espeetro de infra-vennelho e possivel
obter tambem a eoneentra~ao de hidrogenio ligado a urn determinado modo~ a
coneentra~ao de hidrogenio nos filmes e obtida integrando 0 modo wagging e
multiplieando por uma constante de proporeionalidade97, tal que:
NH =1,6 x /019 j a( OJ) dOJ,(()
onde a( m) e 0 coefieiente de absor~ao em fun~ao do niunero de onda, e a integral e
feita apenas sobre 0 pico do modo wagging, eentrado a 640 em-I. De maneira an31oga,
e possivel quantifiear 0 niunero de liga~oes SiH e SiH2 que eontribuem para 0 modo
stretching e bending, respeetivamente. Seguindo 0 proeedimento usado por Brodsky et
a/93, 0 niunero de liga~oes SiH, Ns, e SiH2, NB , e dado por:
Ns =A x 1,72 x /020 j_a_(_m_)dms m
NB =A x8,6 x /019 j a( OJ) dm,B m
onde A e uma eonstante que depende apenas da eonstante dieletriea do solido, e os
indices S e B indieam que as integrais devem ser feitas apenas nos pieos de stretching
(2000 em-I) e bending (2100, 900 e 800 em-I) respectivamente. Na verdade, do ponto
de vista de resultado, 0 que interessa-nos e a razio entre Ns e NB. Chamando esta razio
de R, temos:
R=NB.Ns
(4-56)
Para a obten~ao do eoefieiente de absor~ao, medimos 0 espeetro de
transmitaneia no infra-vennelho na faixa entre 4000 e 400 em-I. Estas medidas foram
feitas em filmes de a-Si:H depositadas sobre silieio polieristalino eom apenas a face
sobre a qual ocorreu 0 deposito polida~a outra foi mantida com certa rugosidade. As
medidas foram realizados urn Espectrofotometro Bomen do tipo FTIR. Para converter
os dados de transmitancia para coeficiente de absor~ao nos usamos 0 procedimento
indicado por Freeman e Paul95.
4.4.3. Resultados Experimentais
A Figura 4.17. mostra 0 espectro do coeficiente de absor~ao na regiao do infra-
vermelho proximo (0,8-2,0 eV), obtido pela tecnica CPM, como descrito na Se~ao
4.4.1.. Os tres tipos de amostras foram medidos no mesmo sistema experimental.
Atraves destes dados foi possivel calcular a energia de Urbach Eo e a densidade
de estados presentes no gap, como indicado pela Equa~ao (4-52). Para a amostra
depositada a 60 Hz e fluxo alto E vale 58 meV~para a amostra depositada a 60 Hz e
fluxo baixo, 54,5 meV; por fim para amostra depositada pelo metodo convencional
(RF), 46 meV. Como pode ser facilmente observado por estes dados as rnelhores
amostras obtidas em nosso laboratorio apresentam urna energia de Urbach cerca de 10
meV rnaior do que a amostra obtida de forma convencional. Por outro lado, a amostra
depositada fora dos parametros otimos tern urna energia de Urbach quase 0 dobro em
rela~ao it amostra obtida por RF.
IF S C - SI:':RVI<;::ODE SiaLiOTECA E I1:'"FORv A <;::A 0
"-----,'-"-.-- •• _.................. • .-. J • ..~
'0-'0,8 1,0 1,2 1,4 1,6ENERGIA
1,8('V,
2,0
97
Estes valores refletem-se na densidade de defeitos no gap, onde observamos
que a amostra depositada com parametros 6timos tern a mesma ordem de grandeza que
a amostra obtida de forma convencional, ao passo que a amostra depositada fora da
otimiza~ao apresenta uma densidade de defeitos cerca de duas ordens de grandeza
Os resultados da espectroscopia no infra-vermelho apenas confmnam as
medidas eletricas e 6pticas. A Figura 4.18. mostra as concentra~oes de SiH e SiH2 em
fun~ao da pressao, enquanto que a Figura 4.19. mostra a dependencia desta mesma
propriedade com a temperatura. Em ambos os casos, esta mostrada a dependencia como fluxo. Como pode ser visto, para temperaturas fora da faixa 150-170 °C a
concentra~ao de SiH diminui, enquanto que a concentra~ao de SiH2 aumenta. Isto esta
de acordo com a ideia de que radicais SiH2 SaDresponsaveis pela baixa qualidade
eletriea dos fHmes.
A Figura 4.20. mostra 0 espectro de transmissao no infra-vermelho para os tres
tipos de amostras descritas acima. Olhando atentamente para a Figura 4.20.
observamos que 0 modo wagging (640 em-I) parece ser independente da forma de
obten~ao da amostra98.97, ja que em todos os casos ele mostra-se fixo naquela
frequencia. Urn pico de intensidade pequena na faixa de 840-890 cm-I e observado nas
amostras depositadas em nosso laborat6rio (parametros 6timos ou nao); picos nesta
mesma faixa de frequencia tambem saDobservados por outros autores98.
Estes picos SaDatribuidos a grupos SiH2 isolados, que tern urn modo vibracional
a 875 em-I, ao inves de possiveis grupos (SiH2)n provenientes de algurna
polimeriza'rao, eujos modos bending semelhantes a tesouras96 localizam-se a 845 e
890 em-I. Estes fHmes tambem mostram urn pequeno pico a 980 em-I, que foi
identificado eomo urn complexo oxigenio-hidrogenio, que sugere algum tipo de
eontamina'rao da camara por oxigeni096. Dentro do modo stretching (2000-2100 em-I),
a razao R entre as areas dos picos centrados a 2000 cm-I e 2090 cm-I e normalmente
adotada como urn parametro da microestrutura do material; encontramos R igual a 0,3
para amostra depositada a 60 Hz com fluxo alto, 0,25 para amostra depositada a 60 Hz
e fluxo baixo, e 0,065 para amostra depositada por RF de modo convencional; dai
podemos ver que R e cerca de 4 vezes menor no caso dos filmes depositados por RF do
que naqueles obtidos a 60 Hz~estes nfuneros sao provavelmente devido a presenya de
grupos SiH2 isolados nos filmes obtidos a 60 Hz.
0~ -.J•a -z .",.,
\ ,0 D\ I\ 0 I\ a"
'0"0, 0,5 ',0 1,5 2,0
.' PRESSAO (Torr)
+ NSJH}C N Fluxo Baixo
SIH!
ANS1H}
0 N Fluxo AltoSIH2
-lit•e-
cia Pressao de Deposi~: a) para Fluxo de SiH4 a 10 ml/~ b) para Fluxo de SiH4 a 100 ml/min. Em ambos
os casas, a densidade de porencia usada foi de 0,01 W/cm2, e a temperaratura do substrato foi de 150 °e.
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t\.I(\J[-o-nJ VI~NV1'''SNVHl-
Figura 4.20. Espectro de Transmissao no Infra-Vermelho Distante: a) para Amostra depositada a 60
Hz com Fluxo de SiH4 a 10 ml/min: b) para Amostra depositada a 60 Hz com Fluxo de SiH4
a 100 ml/min: c)
para Amostra depositada a RF. Nas Amostras depositadas a 60 Hz a densidade de potencia usada foi de 0.01
W/cm2• a temperatura do substrato foi de 170 °e. e a pressao de deposi~ao foi de 0.5 torr.
LUkU\bgUebsUk,UkUsUhYgmkYhl ibWhlkYeUmbohlUhfhXh dDIIMRI )640 Yf-F*Yf
UfVhl hl \befYl XYihlbmUXhlU60 Es YWYkWUXY70u,/0 fUbhk Xh jnY gh WUlhXY\befYl
hVmbXhlihk MD;U ghllU bgmYkikYmUtUhY XYjnY ihXY aUoYknfU _kUgXY\hktU XY
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Uk_nfYgmUfjnY U\hktUXhhlWbeUXhkXbfbgnbWhf 0 UnfYgmhXhmYhkXYabXkh_YgbhYf
\befYl hVmbXhlihk _VbaaGWMRIihk MD kYWhsbXhlUVUbqhXY 200uA. Cf \befYl
XYihlbmUXhlihk XYlWUk_UenfbgYlWYgmYU 60 Es ghl hVlYkoUfhl A WhfihkmUfYgmh
hihlmh. BYoYlYk ghmUXhmUfVYf, U mbmnehXYWhfiUkUtUh,jnY OhWabmUgb4; 25ee
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iUkUfYmkhmYWgheh_bWhbfihkmUgmYiUkU U WUkUWmYkbsUtUhXh kYUmhkY U mUqUXY
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YeYmkhgbWhl.< XYiYgXYgWbUXUmUqUXYXYihlbtUhWhf U ikYllUh XYXYihlbtUhYlf
mostrada na Figura 4.21., enquanto que sua dependencia com a temperatura do
substrato estil mostrada na Figura 4.22 .. Nas respectivas figuras estil mostrada a
dependencia com 0 fluxo de gases (alto ou baixo). lnicialmente estes resultados
indicam que a taxa de deposi~ao e maior para 0 fluxo maior, como era de se esperar.
Alem disto, nas faixas de pressao e temperatura usadas nas deposi~oes observamos que
a taxa de deposi~ao e maior para temperaturas maiores do que 200 C pressoes maiores
do que 1 torr. Porem, estas temperatura e pressao (principalmente a pressao)
localizam-se nas faixas onde a foto-sensibilidade e muito baixa~ isto significa que,
embora a maxima taxa de deposi~ao ocorra acima de 200 °C e 1 torr. os filmes nao
poderao ser depositados com estes panimetros, ja que isto acarretaria em filmes de
pessima qualidade. Uma outra caracterisitica da taxa de deposi~ao de fUmes
depositados usando 60 Hz e que ela e ligeiramente inferior it taxa de deposi~ao
nominal de filmes depositados usando-se RF.
I·0
I•••
-c:---@~ 5,0
oICU.-CI)oa.~ 4,0
+'I
+',+
I,,I+
+ Fluxo Baixo
o Fluxo Alto
~ 1,0PREssAo (Torr)
1,5 2,0
Deposic;ao: a) para Fluxo de SiH4 a 10 mlImin; b) para Fluxo de SiH4 a 100 mlImin. Em ambos os casos. a
densidade de potencia usada foi de 0.01 W/cm2• e a temperaratura do substrato foi de 150 °e.
:i45,0 .'':••.-.. / ..••.•0,0--.00IC~-CI) ,+, +0Q. ,-+- , ~+ # '-+!4,O • +# '+ .• ,+I!I
+ Fluxo Baixo~ 0 Fluxo Alto>< I:c
• I . .•• 3,0 I .50 100 150 200 2500
TEMPERATURA (-C)
Figura 4.22. Medida da Taxa de Deposic;ao de Amostras depositadas a 60 Hz em Func;ao da
Temperatura do Substrato: a) para Flu:'{ode SiH4 a 10 mJJrnin: b) para Fluxo de SiH4
a 100 mJlrnin. Em ambos
os casos. a densidade de potencia usada foi de 0.01 W/cm2• e a pressao de deposic;aofoi de 0.5 torr.
Desta forma e preciso cornpatibilizar urna taxa de deposi9ao aha (relativa as
dernais) com propriedades 6pticas e eletricas 6timas para os fihnes. Nesta regiao a taxa
de deposi9ao, apesar de nao obter seu valor rncixirno, admite urn valor satisfat6rio. Enesta faixa, entao, que considerarernos que nossos fihnes tern propriedades 6timas.
SECAO 5
QUADRO RESUMO COMPARATIVO DOS RESULTADOSEXPERIMENTAIS
5.1. Introdu~io
Nesta Seyao mostramos urn quadro resurno dos resultados obtidos para os
filmes depositados por descarga luminescente a 60 Hz, comparando-os com filmes
depositados pela tecnica convencional (descarga luminescente a RF). Nesta linha,
apresentamos wna tabela, comparando os resultados obtidos em nosso reator,
considerando fluxo de gases alto e baixo, com medidas similares feitas em amostras
depositadas pela tecnica convencional. No fmal da Se~ao, apresentarnos wna
justificativa das diferen~as entre os dois tipos de processo. descarga luminescente a 60
Hz e usando RF.
5.2. Compara~io entre os Processos 60 Hz e RFPara uma melhor visualiza~ao dos resultados mostrados na Se~ao 4,
construimos a Tabela 5.1., onde ali estao colocados todas as medidas feitas nos tres
tipos de filmes estudados. Na Tabela 5.1. os resultados para filmes depositados a 60
Hz, tanto fluxo alto como fluxo baixo, correspondem a filmes obtidos em condi~oes de
deposi~ao 6timas.
Na Tabela 5.1. podemos comparar os resultados da foto-sensibilidade, da
fotocondutividade, da condutividade no escuro, da energia de ativa~ao, e do fator y
para os tres tipos de filme. Estes resultados mostram que a estas propriedades sao
comparaveis entre os filmes produzidos por RF e a 60 Hz em condi~oes 6timas. A
Tabela 5.1. apresenta ainda resultados da Energia de Urbach, da densidade de
defeitos, do fator de microestrutura R, e da porcentagem de hidrogenio incorporada aos
filmes. Olhando com aten~ao para estes resultados, observamos que a Energia de
Urbach e cerca de 25% maior nos ftlmes depositados a 60 Hz, 0 que e traduzido na
if ('I' SE;:';:VC;:OD?_ B!BUOTECA EiJ l,'-- \'-"!.; (:~ Rv IV,:: /i,O_ ..:_.~.•.~_._...•..,.__ •......-.....••- ..__.-•..._~-_ ..•.,.~.
densidade de defeitos superior em filmes depositados por este processo. 0 fator de
microestrutura R tambem apresenta 0 mesmo comportamento, indicando a existencia
de mais atomos de hidrogenio ligados segundo a forma SiH2 nos filmes depositados a
60 Hz se comparado aos depositados a RF. Por fun, a Tabela 5.1. mostra valores do
gap 6ptico e do comprimento de difusao ambipolar. Tanto uma propriedade quanta
outra apresentam resultados comparaveis entre os dois processos, 0 que indica.
principalmente no caso do comprimento de difusao ambipolar, uma caracterisitica de
material eletronico para filmes depositados a 60 Hz.
Propriedades Unidade 60 Hz alto 60 Hz baixo RF
fluxo fluxo
Ts C 170 170 240
ad (Oem)-l o 7x 10-9 1 3x 10-9 Ix 10-9, ,
anh (Oem)-l 2x 10-5 1x 10-5 Ix 10-5
FS - 3x 104 7,5xl04 lx104
En eV 0,7 0,65 0,71
y - 0,66 0,85 0,67
Eo meV 58 54,5 46
Nd em-3 2xl016 3x1016 Ix 1016
R - 0,3 0,25 0,065
%H 0/0 em atomos 16 12 8
El!: eV 1,73 1,80 1,75
Lei nm 83 130 130
Apesar do born eomportamento de filmes depositados por desearga
lwnineseente usando 60 Hz quando eomparados com os obtidos usando RF, existem
Xb\YkYgtUlYgmkYhl Xhbl mbihl XY\befYl. Jhl YliYWneUfhljnY mUblXb\YkYgtUllUh
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XYlWUk_UenfbgYlWYgmYU WhkkYgmYWhgmbgnU,ikhcYmUXUYqUmUfYgmYiUkUikYoYgbkA
VhfVUkXYUfYgmhXYbhgl lhVkYUUfhlmkU;WhgmnXh,Yf \befYl XYihlbmUXhlU60 Es U
ohemU_YffnXU XYlbgUeXnUloYsYlihk WbWFh,YYikhqbfU XYsYkhiUkUnkg.UihktUh
WhglbXYgboYeXh WbWFh;U 10 Q, ihk YqYfieh, nkg.bhg E+ Y UWYeYkUXhUh ehg_h XU
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XYWkYlWYWhf UmYglUhgU\hkfU o0:-JFAhglYjnYgmYfYgmY,iUkUnkgUmYglUhUiebWUXUXY
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UVUbqUmYfiYkUmnkUXh lnVlmkUmh)fYghk Xh jnY gU XYihlbtUhUMD*jnY hmbfbsUhl
\befYl XYU-Nb:EXYihlbmUXhlihk XYlWUk_UenkgbgYlWYgmYU60 Es.
TFDBQ :
DQPDNVTQFT F TVHFTUQFT RBSB GVUVSQT USBCBNIQT
< caracteriza~ao do reator e a medida das propriedades do silicio amorfo
hidrogenado 'a+Ri8G( obtidas com 9 reator usando descarga luminescente a baixas
frequencias '4. Gz( encerra urna etapa das pesquisas que desejamos fazer*relativas TV
produ~ao de filmes fmos, <lcan~ando 9 sucesso na obten~ao de filmes finos de a+Ri8G
de qualidade eletronica com esta tecnica altemativa de deposi~ao como demonstrado
acima* urn leque amplo abre+se para a realiza~ao de pesquisas com este material,
Lostraremos nesta Re~ao quais as possibilidades de pesquisa que parecem+nos mais
atrativas para serem desenvolvidas pelo nosso laborat4rio 'ou outros( com este
material,
Sendo conseguido produzir filmes de a+Ri8Gintrinseco de qualidade eletronica*
o passo seguinte deve ser a obten~ao de materiais dopados com fosf4ro ou boro*
mediante a adi~ao de fosfina ou diborana* respectivamente* TVsilana* na camara de
deposi~ao, <s linhas de gases ja estao montadas* e os gases instalados*como pode ser
visto na Re~ao 1 deste trabalho, Oorem*dado que a fosfma e a diborana sao gases
muitissimos mais perigosos do que a silana*9 seu manuseio deve ser feito com aten~ao
redobrada, Oelos testes realizados nas tubula~oes e conexoes, parece que nao existem
vazamentos em toda a linha de gases* porem muito cuidado com estes gases deve ser
tornado quando da sua exaustao para a atmosfera~joga+Hosdiretamente na atmosfera*
mesmo diluindo+os com urn gas nao reativo 'nitrogenio* por exemplo( nao e urna
atitude prudente, Oararesolver este problema*ja projetamos urn sistema para decompor
estes gases* de sorte que para a atmosfera seriam jogados apenas residuos da sua
queima, Dste sistema funciona como urn queimador dos gases* e e composto
essencialmente de urna tubula~ao em forma de serpentina passando atraves de urn
sistema de aquecimento* capaz de elevar a sua temperatura acima de 2..©B* onde
estaria garantida a queima da fosfina e da diborana, <lem disto* em reatores usando
tais gases e imperativo ter urn melhor controle sobre 9 fluxo dos gases9 para isto* 9
ideal e a introdu~ao em nosso reator de sistemas conhecidos como controladores de
fluxo de massa para . controle do fluxo dos gases* que devido ao seu custo elevado
ainda dependem de fmanciamento para serem comprados, Bom a presen~a de ambos*9
queimador e 9 controlador de fluxos*9 uso de fosfma e diborana podeni ser feita*e urn
trabalho importante sera caracterizar 9 reator para determinar quais os parametros
4tirnos para a obten~ao de filmes dopados com qualidade eletronica,
Qesultados preliminares ja foram obtidos para a produ~ao de ligas de carbeto de
siliico amorfo hidrogenado :=a8Aso3F com nosso reator, < etapa atual desta pesquisa
esta no estudo da propor~ao entre os gases envolvidos 'silana e metano(* bem como
nos parametros do reator*para obter ligas de boas propriedades,
Cada a nossa inser~ao dentro do Frupo de 4ptica do Cepartamento de Eisica e
Biencia dos Lateriais do Hnstitutode Eisica de Rao Barlos, nosso maior interesse no
estudo do a+Ri8Ge suas ligas e investigar suas propriedades 4pticas, <ssim* estamos
direcionando nossa linha de pesquisa no estudo de propriedades 4pticas destes
materiais, Tma area pouco investigada tern sido a de propriedades 4pticas nao+lineares
de materiais amorfos, Mosso intuito sera*entao*9 de investigar a intera~ao de campos
eletromagneticos bastante intensos com estruturas amorfas semicondutoras, Oor ora os
resultados preliminares realizados nao permitiram observa~oes conclusivas*ja que com
o aparato experimental disponivel em nossas maos nao foi possivel separar efeitos
termicos e 4pticos, Oor outro lado* urn dos componentes do nosso Frupo tern a
previsao de construir urn sistema laser em anel para que seja possivel separar 9 efeito
4ptico* e assim conseguir realizar medidas do indice de refra~ao nao+linear para as
nossas amostras,
Trn outro assunto interessante dentro da intera~ao de ondas eletromagneticas
com semicondutores amorfos e 9 da recristaliza~ao induzida por luz, Luito ja foi feito
neste sentido com a+Ri8Gobtido de forma tradicional, Mossa tentativa agora sera a de
observar se ocorrem diferen~as quando tratamos com a+Ri8Gobtido por descarga
luminescente a 4. Gz*ja que* embora a estrutura de ambos os materiais sejam muito
proximas, elas nao sao as mesmas. Dentro deste quadro, duas possibilidades nao
excludentes apresentam-se:
i) observar 0 efeito de urn laser continuo (cw laser), do tipo do laser de
Argonio~
ii) observar 0 efeito de urn laser pulsado, do tipo de urn laser de Nd:YAG.
Resultados preliminares feitos com este ultimo tipo de laser indicam uma ligeira
altera~ao no comportamento microscopico da recristaliza~ao em filmes obtidos a 60
Hz quando comparados com filmes a RF~ porem estes resultados preclsam ser
confirmados com urn estudo mais sistematico deste comportamento.
Por fim, e nosso desejo tambem investigar 0 efeito da radia9ao eletromagnetica
de alta energia (Raios-X) sobre fHmes de a-Si:H e suas ligas. Nosso objetivo e
procurar por algurn comportamento semelhante ao Efeito Staebler-Wronski nestes
materiais. Observa90es preliminares indicam que ao menos a fotocondutividade destes
filmes sofre urn decrescimo quando eles sao expostos aquele tipo de radia9ao.
Para fmalizar este trabalho, acreditamos que 0 a-Si:H ja seja urn material cujas
propriedades sejam bastante conhecidas, 0 que permite que ele apresente ja nos dias de
hoje urn grande nu.merode aplica90es tecnologicas importantes. Material de custo de
obten9ao relativamente barato quando comparado com 0 seu similar cristalino, 0 a-
Si:H tern tido 0 seu uso disseminado quando grandes areas sao necessilrias. como e 0
caso de ceIulas solares. Vma limita9ao no seu uso e a degrada9ao que ocorre quando
ele e iluminado, 0 chamado Efeito Staebler-Wronski. Procurar por processos de
obten9ao deste material que minimizem este tipo de efeito foi 0 que motivou-nos ao
longo deste trabalho. Acreditamos que parte dos nossos objetivos foram conquistados:
se por urn lado a tecnica de obten9ao de filmes de a-Si:H empregada por nos revelou-
se urna altemativa interessante (filmes de qualidade inferiores aqueles obtidos de
forma convencional, porem ainda assim com propriedades eletronicas que permitam
usa-Ios em dispositivos), por outro este trabalbo permitiu a forma9ao de urn laboratorio
de caracteriza9ao de semicondutores amorfos, onde propriedades eletricas e opticas
possam ser medidas e conclusoes serem tiradas. Acreditamos que ai reside 0 valor
deste trabalho.
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APENDICE 1
o trabalho apresentado nesta lese de Doutorado resultou em uma publica9ao
em revista intemacional com arbitro (Applied Physics Letters) e uma outra em revista
nacional tambem com cirbitro (Revista Brasileira de Fisica Aplicada e
Instmmentac;t1o). Alem disto, 0 referido trabalho permitiu a nossa participa9ao em
Congressos nacionais e intemacionais. Neste Apendice apresentamos urn resumo
destas atividades.
IFse -' SERVI<;::ODE BIBLIOTECA EINFC'RVA<;::.2i.O
Hydrogenated amorphous silicon films by 60 Hz glow-discharge depositionJ. F. Fraoalli, L. Misoguti, A. N. Nakagaito, V. Grivickas,al and V, S. Bagnato7nstltuto Cfe Fisica e Quimica de Sao Carlos-USP, Caixa Postal 369, /3S6Q.970 sao Carlos SP. Brazil
H. M. BranzNational Renewable Energy Laboratory, Golden, Colorado 80401
(Received 28 September 1992; accepted for publication 11 March 1993)
We deposit hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) in a low-frequency (60 Hz)glow-discharge deposition system. The films show electronic and optical properties nearlyequivalent to those of films produced by the conventional radio-frequency (13.56-MHz)glow-discharge technique. The optimal substrate temperature for the low-frequencyglow-discharge technique is 150-170 ·C, about 100·C lower than at radio frequency. We reportmeasurements of film properties including dark conductivity, photoconductivity, ambipolardiffusion length, infrared absorption, optical band gap, and deep defect density.
Hydrogenated amorphous silicon (a-SHI) used incommercial electronic, xerographic, and photovoltaic de-vices is normally deposited from a 13.56-MHz radio-frequency glow discharge (rf-GO) in silane gas. However,numerous alternative deposition techniques have been ex-plored in the hope of reducing the deep defect density,improving the stability, increasing the deposition rate, orlowering the deposition temperature of the films. I Theplasma excitation frequency, for example, has been variedfrom 10 kHz to 300 MHz2
-s and dc excitation of the glow
discharge is also used.6 Most recently, Tochitani et al.7 re-ported a Si:H growth in a 50-Hz diode reactor. They founddark conductivity, photoconductivity, and infrared absorp-tion spectra characteristic of device-quality rf-GO. Theydoped the material and deposited prototype p-i-n solarcells. In this communication, we describe the properties ofhigh-quality a-Si:H deposited by triode low-frequency glowdischarge Of-GO) from silane at 60 Hz. We have previ-ously given a preliminary account of our results. H Here, weemphasize the dependence of film quality on depositionparameters and characterize the films by a wide variety ofoptoelectronic techniques.
To assess film quality, we measure dark conductivity(Ud), photoconductivity (Ul'h)' transient photoconductiv-ity, ambipolar diffusion length (Ld), infrared (lR) absorp-tion, Urbach energy (Eo), optical band gap (Eg), deepdefect density (Nd), and other properties. We find that ourbest If-GO films have optoelectronic properties nearly asgood as device-quality rf-GO a-Si:H films. Our optimalIf-GO a-Si:H is deposited at a substrate temperature Tj of150-170 ·C. This is -40·C lower than the temperaturefound by Tochitani et al. and about 100·C lower than nor-mally used in rf-GO and dc-GO deposition. Such low dep-osition temperatures may be an advantage when depositingdevice layers on heat-sensitive materials. The low deposi-tion frequency is also an· advantage. Because 50-60 Hzpower is universally available at low cost, our technique
does not require the power conversion equipment used dur-ing rf-GD deposition.
We prepare a-Si:H films using the deposition systemshown schematically in the inset of Fig. I (a). The systemconsists of a stainless-steel chamber diffusion pumped to abase pressure of 10-6_10-7 Torr before each depositionrun. Unlike Tochitani et al.•7 we use a triode configuration.The two plasma electrodes are stainless-steel screens 15 cmin diameter and about 2 cm apart. Each has an array of5·mm-diam holes separated by about 1 mm. To these elec-trodes, we apply the 6O-Hz voltage that excites the plasma.We use a transformer to set the voltage slightly above thethreshold for extinguishing the plasma. Typically, the ap-plied voltage is 450 V and the plasma current is 4 mA. Thesubstrate and both plasma electrodes are normally at deground. For some runs, we applied a positive dc-bias volt-age to the lower electrode. Before deposition, the chamberand substrates are cleaned by a plasma of Ar gas. Duringdeposition. electronic-grade SiH4 and H2 gases are intro-duced in the chamber. We experimented with both low(about 10 sccm) and high (about 100 sccm) gas flow rates.Our typical deposition rate is about 40 A/min. We nor-mally measure the substrate temperature with a thermo-couple attached to the heater block. Calibration experi-ments show that during the deposition, the actual substratetemperature slowly rises to about 20·C higher than thisthermocouple. However, in keeping with convention in thefield, we report Tj as measured by the thermocouple at-tached to the heater block.
Films are simultaneously deposited on Coming glass,fused quartz, and crystalline Si to permit various charac-terizations. Our best films show good adhesion to all sub-strates and we grow films up to 1.5 pm. The thicknessvariation is abollt 5% across a 3-cm-long substrate. Toinvestigate the relation between film properties and depo-sition conditions, we vary the partial pressure of SiH., H2dilution of the SiH., gas-flow rate, dc-bias voltage and Tj•
We grow our best films without H2 dilution or de bias andreport these results below.
10-30)
FLOW HElTERa + LOW
10-4 ..!.~HIGHI
"-1 10-5 t· ''\E f \0
I. \c:10-6 1 •
\I \>- \~ 1 \>
10-7I \
f- I \ tTphU::l / \a / \z \0 10-8 "u ""- "-• "-. "-
10-9 :..t--t-----~d.....•,-.. ------
10-10 DEPOSITION TEMPERATURE 1150 C I
0.1 0.5 1.0 1.5 2.0PRESSURE (Torr I
10-3 b)FLOW
~LOW
10-4 ~..!. HIGH
~ -JJ- -t- - -8- /~ 0 0
I 10-5 /'
/ 8, E ii' u~. c:
10-6;: >-•...t >
10-1•...~: u:Ja (z
10-6 •0 +u
10-9
CTd
10-10
50 100 150 200 250TEMPERATURE Ie).
, FIG. I. Dark conductivity and photoconductivity as a function of (a);. pressure at the fixed T, of ISO'C and (b) substrate temperature at the, filed pressure of a.s Torr, The inset is a schematic diagram of the If-GO"~deposition system.
. We obtained device-quality rf-GD films from the U. S.1 National Renewable Energy Laboratory and measure their;' properties using the same apparatuses and conditions ..These rf-GD results are reported below for purpose of.comparlson.
In Table I, we summarize measured optoelectronic.properties of the 1-llm If-GO a-Si:H prepared at optimal
temperature and pressure. The properties we measure fordevice-quality rf-GO I-flm films are shown for compari-son. We next discuss these results in detail.
A. Photoconductivity and dark conductivity
Figure 1 shows photoconductivity and dark conductiv-ity of If-GO films. We measured photoconductivities with2.5 mW /cm2 of 0.633 flm illumination from a He-Ne laser.The measurements are performed at room temperature in acoplanar electrode configuration. The data scatter shown isfor repeated film depositions at nominally identical condi-tions.
The highest photo-to-dark conductivity ratio is ob-tained only for 0.5 Torr of SiH.• pressure and T$ between150 and 170 ·C. The low dow rate yields a better ratio thanthe high flow rate. The other optoelectronic and structuralindicators of film quality also indicated the same narrowrange of optimal film deposition parameters. The photo-to-dark conductivity ratio of 7.5 X 104 of our If-GO films isabout 20% lower than in rf-GO films. The small differencemay simply reflect a slightly higher optical band gap andsmaller absorption in the If·GD films. The If-GO filmshave a room temperature value of CTd=: 10-9 (n cm) -I anda dark conductivity activation energy Ea of about 0.7 eV.With the measured E,-I.72-1.8 eV this indicates a Fennienergy near midgap. There is a rapid falloff in film qualityfor values of TJ above and below the optimal range. Forexample, films deposited at 230·C have a greatly reducedCTph/CTd< 104 and Ea=:0.3 eV.
The dependence of photoconductivity on intensity inthe range, 1= 1-100 mW/cm1 can be expressed as CTph=:[Y
for both If-GO and rf-GD films. The value of r is compa-rable in the two types of films. This suggests that roughlythe same recombination pathways detennine the If·GDand rf·GD steady-state photoconductivities.
B. Near-Infrared absorption
Figure 2 shows the absorption coefficient spectra fromwhich we derive Eo and Nd' The spectra are taken by theconstant photocurrent method (CPM).9 Eo is about 10me V wider in our If-GO films than in the rf-G 0 films,indicating a somewhat broader valence bandtail state dis-tribution. We calculate the absolute magnitude of Nd bymultiplying the absorptance at 1.2 eV by a calibration fac-tor of 1.9 X 1016 cm -2, as suggested by Smith et af. 10 How-ever, measurements in other laboratories on nominallyidentical rf·GD films suggest that the absolute magnitudeof N d we detennine may be too high by a factor of 2 or 3due to calibration error. In any case, the defect opticalabsorption in the best If-GO film is twice as high as inrf·GD a-Si:l!.
C. DIffusIon length and transIent photoconductIvIty
We measure the ambipolar diffusion length by thesteady-state photocarrier grating technique. II Ld is about130 nm for the high flow oflf-GD films. comparable to thevalue in rf-GD films. It is only about 83 nm in low-flowIf-GO films. The measurements were made in the low elec-
If-GO
Units High Dow Low Dow n-GD Error
T, 'C 170 170 240 =10a" (Oem)-I O.7X 10-9 1.3X 10-9 1X 10-9 20%
a" activation energy E. eV 0.7 0.6S 0.71 =O.OSaph (Hem)-I 2 X 10-5 I X 10-4 I X 10-4 20%
arh/a" 3x 104 7.5XI~ lXIa' 40%Y from arh-/f 0.66 0.8S 0.67 =0.05
Eo meV 58 54.5 46 :1:4N" from CPM em-J 2x 1016 3x 1016 I X 1016 :1:100%
L" nm 130 83 130 :1:10JI. reI. units' I 0.9 :1:20%
{3from ~arh-(t)-tl 1.03 1.05 :1:0.05E, eV 1.73 1.80 1.75 =0.05R OJ 0.25 0.065 :1:30%
Hydrogen content at. % 16 12 8 :1:20%
tric field « I kV/cm) and ambipolar regimesl2 in whichLd is governed by hole transport in the material.
We performed a transient photoconductivity study ofour films by using 4 ns laser pulse excitation at A=0.59J.Lm. In this intensity range « 10 I-lJ/cm2) photoconduc-tivity is a linear function of intensity. We find the earlytime mobility J.L at the peak of photo response from theexpression J.L=flGhvL2/e( I-R)E. Here flG is the mea-sured conductance, R =0.3 is the assumed reflectivity fromsurface, hv is the photon energy, L is the length of thephotoconductive gap, and E is the pulse energy. We findthat in the high-flow If-GO sample. I-l is between 0.1-D.5cm2jV s, comparable to our rf-GO result. As an indicator
-, - -.10' :. +.
" If· GO• rt • GO
E :;t:.u10'
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08 10 1'2 "14 1'6 18 20 22
ENERGY leV}
FIO. 2. Constant photocurrent method absorption coefficient spectra forhigh-flow If-GO and rf-OO films.
of the density of shallow conduction bandtail traps,I3 wemeasure the decay of photoconductivity from 10 to 400 ns.It follows Gph=t-
fJ, with {3= 1.03. Because {3 and J.L are
nearly identical in rf-GO films, we suggest there are similarconduction bandtails.
D. IR spectrum
Figure 3 shows the IR absorption spectra of optimizedlow-flow and high-flow If-GO films together with the spec-trum of an rf-GO film. By integrating the wagging modepeak (640 cm - I) and multiplying the proportionality con-stant 1.6X 1019 cm2,13 we determine the hydrogen contentin the films. The frequency of this 640 em -I vibration doesnot seem to depend on the preparation conditions. 14,13 TheH content is between 13-20 at. % in high-flow and 10-15at. % in low-flow If-GO films, but is between 7 and 9 at. %in rf-GO films.
A small band-bending mode (840-890 em -I) peak isobserved in our If-GO, as in those of Ref. 7. It appears thatisolated SiH2 groups, having a mode at 875 cm - I, are
FIO. 3. IR absorption spectra of rf·OO and If-OO films. Absorption peakpositions disc:ussed in text are indicated by dot-duhed lines.
present, rather than polymerized (SiH2)" groups with theirscissors modes at 845 and 890 cm -1,14 The If-GO film alsoshows a small peak at 980 cm -I, which was identified as anoxygen-related hydrogen complexl4 and suggest some 0contamination. Within the stretch-mode peak, the ratio ofthe 2090 cm -1 to the 2000 cm -I peak areas, R. is com-monly adopted as a microstructure parameter of a-Si:H, Itis a factor of 4 greater in the If-GO film than in the rf-GDfilm, most likely due to the isolated SiH2 groups.
Finally, the ratio of the stretching to the wagging band: areas in both high- and low-flow If-GO films is up to 70%· larger than in the rf-GD films. There may be an unusually1 large oscillator strength of the H stretch mode in the If-GD: films. Shanks et ai. 16 previously found that the oscillator; strength decreases with increasing H content in rf-
sputtered films annealed below 260 'C. Here we observe theopposite behavior: higher H content in If-GO films is cor-related with an increase of the oscillator strength of thestretch-mode band. It should be noted that Tochitani
. et aJ.7 grew high-quality If-G D films with a ratio of stretch-:ing to wagging Si-H modes that appears similar to the ratio· observed in rf-GD a-Si:H.
We speculate that the differences between If-GO dep-osition and previous rf-GD and dc-GO deposition resultsare caused by a low-energy, periodic ion bombardment of
: the growing If-GO a-Si:H surface. Ions are basically im-· mobile in discharges of frequencies above about I MHz,; but bombardment can occur at lower frequencies. For ollr,i If-GO deposition, we are using a three-electrode geometry· similar to that used in proximity dc-GO deposition to pre-,vent ion bombardment of the sample.6 However, in If-GO,. the voltage reverses twice per cycle and is near zero for asizable portion of the cycle. At 10 V, an H+ ion is accel-erated across typical electrode spacings in about IllS and.this time decreases with voltage as V-I12
. Consequently,'for our 60 Hz applied voltage of 450 V. some lower-energyions will reach the substrate while the applied voltage islow. This may cause a periodic etching and deposition atthe a-Si:H surface similar to that investigated by Tsuo'et aJ. 17 Because the ion bombardment supplies energy forthe mass transport required 10 prevent formation of coor-dination defects and microstructure. it may explain tlle lowiubstrate temperature that optimizes If-GO of a-Si:H.
IV. CONCLUSIONS
'." To summarize, we deposited high-quality a-Si:l1 by aHz glow discharge from SiH4 gas. The If-GO films have
rf'
optoelectronic properties nearly as good as those of device·quality rf-GO a-Si:H. Further optimization of If-GO dep-osition parameters should improve the properties still fur-ther by control of ion bombardment.
The present film quality is sufficient to enable a-Si:Hdeposition, research and device fabrication withont the useof frequency conversion equipment. The reduced substratetemperature at which the best If-GO films are depositedpresents opportunities to use a-Si:H with temperature-sensitive materials and in novel device structures.
The authors thank R. S. Crandall of the National Re-newable Energy Laboratory for supplying rf-GD a-Si:Hsamples, 1. G. Ferreira for assistance with optical absorp-tion measurements, and Y. S. Tsuo for helpful discussions.V. G. acknowledges CNPq/RHAE for a research fellow-ship at IFQSCIUSP.
I For a review, see Y. S. Tsuo and W. Lull. Appl. Phys. Commun. 10.71( 1990).
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\1 S/MPOlf)/O I?STAD UAL DE-I jt~I~'lll\'I~-'AI)LICAr;OE.S16 a 18de (Julubro de 1992
INS.,.,.,.,' /'(J IJH l'HSQlIISAS HNERGETICAS E NUCLEARES
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co cujo inlerpssp "1"11 111'"11'111.1111<10. I" i Ill' i I,nllllellt e par BURS propriedades foto"ol-'Tl I~~~',taicas, comLJinurln!l ""Ill I) rnei I idndl' oil' I'lorlll~ii() em gram-Ies areas. lis varios DIl~-' .. ~:,.
'; todos de produc;no d.· !1 :: i :II 'Ille '1":11 I' rlll1 PIli r i lmes com propriedades diferentell.: t-'Neste lrahalho f17,P1I1W; 'III' n~lllll" 01" ri I,",,~ l'1oduzidos por descarga luminescente'{:de baixa frequencill ((,I) 11,,). "I"J: TecniclJs de ('nl(1l'll"li7.nt.;rjes <'IIi"lIf; I' f'letricas S80 usadas para determin~~",lIaO da qualidade rllHI Ii Imps, COIIIO "p,<1 I' " <'II il'O, energia de ativar;ao, comprimento ~ ~~!de difusoo dos fl,t0I'0T t nrlf)n~s. (llIll(1 nlll r n!l I:ecnicas •.1
PAINEL54 I'HIJllIll,,:AIl F: (:AHACTER 17./\<;1\0 Dr. Flur!S'VINOS DE SIL1cIO AMORFO
1lIlII!OI;I-:tIAIJO (n-:-;i :11) POll IlESGARGA LUMINESCENTE A 60 IIz
Lillo rlinogllli, .Io!le F, I·n!l~lllli. Antonio N. Nakagaito,r
Vyl:nllln~ l;rivi"I'ns (Villlill~ IIl1iv.! p V.S. Bagnato - IFQSC-USP
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OPTICAL PROPERTIES OF AMORPHOUSSILICON MEASURED USING Z-SCAN
TECHNIQUEKOLENDA, .J.; GRIYICI<AS, V.
Vilniu.f Unll'emty· Vilniu.MISOGUTI, L.j FRAGALLI, .J. F.; ZILIO, S. C.;
I
BAGNATO. V. S.IFQSC, US?· Suo Car/o$
Thc invcstigations of amorphous hiorogenatco silicon(ilrSi:lI) in recent time have attract many attentionJue 1.0 the possible <Ipplications of this layers in op-tical devices. The technology of a-Si:II, comparcd tothe cristallinc semiconductors. is inexpensive and thereis at prcscnt time thc possibility to producc the largcsurface area of the a-Si:II thin films of good optical qua-lity. The involving of this material in devices, based onnonlinear optics elrects predicts the estimation of no-nlinear optical propert.ies of a-Si:lI. In many works thetime-resolved photo induced absortion (PA) ami lightinduced grating (LlG) methods was used to estimatephotoinduced changes of the optical dielectric functionand carrier dynamics in amorphous silicon films. In thisletter we employ z-scan technique (ZST) to investigatethe third order nonlincar susccptibility of a-Si:II filmsproduced by glow-discharge tcchniquc. The excitationof the samples was performcd using light pulses produ-ced by Ith6G dye laser pumped with second harmoniclight pulses of actively mode-locked Nd:YAG laser. Weconsider the change of absortion coefficient caused bycarriers above optical gap absortion. The infiuense ofthe overlapping effects (interfcrence effect and thermaldrect) 011cxperimcntill rC'sults is discussed.
FOTOLUMINESCENCIA EM LIGAS DECARDETO DE SILICIO AMORFO
IIIDROGENADOl\lAGALllAES, C. S. DI::; ALVARI::Z, F.
IFGlI' /UNIC" AlP
A alta dilui ••iio dc hidrogenio na mistura de mct.ano esilana l'lurante 0 proccsso de dcposi<;ao por "glow dis-charge" permite produzir Iigas de Carbeto de Silicioamorfo hidrogenado com baixa densidade de cst ados(1016cm-J) e bai..xa cauda de Urbach (5()"60meV) (I).Estuuamos este material atravcs da tccnica de fotolu-minescencia (PL), utilizando 11IT1laser de Argonio nalinha 5145A para excitaA;iio. Os resultados obtidos fo-ram comparados com aquelcs do Silicio amorfo e Car-beto de Silicio fabricados de modo convencional, isto e,sem dilui ••ao de hidrogenio. Observamos a i7K que 0comportamento da largura ua banda PL, relacionada arecombinal;ao cauda-cauda, escala com a cauda de Ur-bach. Esta similaridade nos leva a pensar que a larguracla banda PL rellete a largura das caudas das bandasde valencia e eondu<;iio.Assumindo que a dependencia da efieiencia PL em
func;ao cia temperatura segue a relac;ao (2)
[(I/yr) _1]-1 = Yo exp(-T/Tt)
onde YL e a eficiencia PL e TL a inclinac;iio da cauda dbanda, esta sendo em torno de 25K para a-Si:II. Verilcamos que ° n08SOmaterial se comporta mais proximmente ao Silicio amorfo do que 0 convencional. Paranosso material obtivemos TL ::::50K, e para 0 convelcional em torno de 1021(.Finalmente, resultados da dependencia da PL comintcnsidade de excita~ao e com a energia de excita~a,sao apresentados e discutidos.
(l)Alvarez F.,Sebastiani M., Pozzili F., Fiorini P. allEvangelisti F., 19\)2, J. Appl. Phys., 71(1), 267.
(2)R.A.Street, "Hydrogenated amorphous siliconCambridge University Press, 1991.
A INFLUENCIA DOS PLASMONS NOESPECTRO DE LUMINESCENCIA DOSSEMICONDUTOfiES DE GAP DlfiETO.
SAMPAIO, A. J. DA C.; COSTA FILIIO, Il. N. DA,
FREIRE, V. N.Departamento de Fi6ica da UnilJer$idade Federal do Cen,
Campu6 do Pici • Cx. PO$tal 6030 Fortaleza • Ceara -CEP 60-451.970
No trnbalho de Valder N .Freire sobre a infiuen'da interac;ao Coulombiana entre portadores no 'pectro de luminesceneia de semicondutores de G.direto,observou-se urn pico luminescente na borda'cspectro ou seja na regiiio de mais alta energia.Neste trabalho nos introduzimos urn novo IIamiltonia'que leva em considera<;iio a interac;ao Eletron-Plasnl'para tentarmos verificar realmente a causa do pico IJIlinescente citado acima.A raz ao de introduzirmos os Plasmons vem do f:l'Je que os mesmos sur gem quando existe uma forte iteratya.o Coulombiana no gas de Eletron-Iluraco.E:<e exatamente a situa ••ao que ocorre nos semicondutres altamente excitados, proporcionando portanto p,siveis processos de recombina.c;a.o entre os elelrons e 'plasmons.
Degradac;ao da Supcrf£cie de InGaAs e 1111'Submetidas a Plasma de H2
GoaaI, A. L.; LAMAS, A. C.CPqD Telebrci6, C.P. 1579, Campina8 13088-061
Plasma de hidrogenio e uma tecniea amplamente uti:zada na fabrica~a.o de dispositiv08 optoeJetr6nic08 eOIbase em semicondutores Ill-V para uso em telecom.nica<;oes. Esta tecnica e empregada na remoc;iio de hdrocarbonos, oxidos nativos, deposic;iio de dieJetric(e no ataque quimieo de ligas semicondutoras. A e:posiC;iio direta de 8Uperficies de' InP a plasmas de II
lIIesmo que a temperatura ambi('nte, provoca perda deftisforo devido a cria~5.o de fosfina conforllle dClllons-tram as resultados de EDX.Alllostras de InGaAs, parcialmente cobertas por foto-resiste, foram submetidas a plasma de 1I2 de baixatlcnsidade de potencia (0.28 W /cm2). Resullados delIIapeamento da intensidade de fololuminesccncia uopieu de recornbina~ii.o banda-banda. do InGaAs I indi-r:alll 1I1lla.redu~ii.o na iutcnsiuaue uo sinal uclclado narcgiiio uescoberta. ua amoslra. proporcional <10 lempodc exposi~;io ao plasma. A \'aria~iio lemporal niL ill-I.cnsidaJc do sinal dc fotolurninesccncia desta re~iiio,aprcscnta comportumcnto similar ao de amostras de In-
GaAs passivadas com uilreto de silicio, ucmonslranuo;u;sun a cficacia do fotorcsistc COIllOmascara. Analisesimilar rnoslra que, a regiiiu exposla ao plasma Jc 11",apresenla urn au menlo Uil elicicncia dos mecalllSIlIOS Jerccombina"iio lIUo-raJiali va.
IlESPOSTA OTIC A NAO LINEAR DEFILMES FINOS DE u-Si:I1 COMDISCllIMIN ACAO DE EFEITOSELETllONICOS E TERMICOS
RIBEIRO, Il. 1\1.; I\IAIlGULIS, W.Departamento de Fi .•icCl, PUG-Ilio
LEITE, C. A. f.Irutituto de FisiclI, UFF
GUEDES, I.IFQSC, USE'-SC
Com a fiualiuade de calclllarlllos a slIsceptibilidadedClrica de 3a. ordem (\(3)) I' idelltilicar as cont.ri-IlIJi<;6eseletronica c tcrlllica l\ledilllos a diCiclIcla deaUlodifra<;a.o de lilJlle~ finus de u-Si:Il cm 53:.! nm nndea absor<;ao da luz e bastanie si~nilicaliva (> 105,1/1-1)
Hesolvelllos tcmporalmcnlC a rcde t.ransienle niaoa noslilllles por dois fcixes dc Nd- y,\(;. operando t~rn "Q-swilching" e "lTIode-lockin~" ulilizalloo como "prolJe"11111 laser C\V de IleNe de 10 m\V. Foi possivcl observarit difra<;ao do feixe de IleNe para caua irem de pulsosdo laser de Nd:YAG. Moslramos assim ser possivcl dis-criminar as contribui<;oes cletronica e termica para 0
calculo dc X(3) a parlir Ja observa<;Uo ua forma"ao edecaimcnto tla redc transiente.
Z-SCAN WITH TEMPORAL RESOLUTIONMISOGUTI, L.; FRAGALLI, J. f.; ZILIO, S. C.;
13AGNATO, V. S.IFQSG, USE' - SaD Gurlos
KOLENDA, .I.Vilnius Oniversity - Vi/lliu .•
The z-scan technique (ZST) provides the possibility toiuvestigate optical refractive and absorplive nonlineari-lies in thc simple way. This technique enables to oblainthe real and imaginary part of the lhird or higher or-ders nonlinear susceptibility. Using ZST one get the
definition of the sign of the optical nonlinearity, whatis not possible to determine from light induced grating(LIG) method, because LIG signal is proportional tothe square of X(3). The ZST provides the possibilityto overpower this and other difficulties. In this workswe show a like two colours z-scan technique to investi-gale the magnitude and temporal behavior of the ab-sorption coefficient and refraction index degenerated aswell nonuegenerated nonlinearities. This method was.employed for experirpental investigations of optical no-nlinearities in CdSSe microcrystals containing glasses(colllcrcial Shott OG550 filters). The estimated valueof the real part of X(3) = 1,910-d esu at time overlap
of pump and probe pulses. The experiemental resultsobtained by other groups are in range lO-d - 10-12 esu.
LASEllS DE PO<;0QUANTICOTENSIONADO EMITINDO EM 980 nm
PAllA usa EM AMPLIFICADOllESOPTICOS A FIDllA.
MACIIADO, A. 1\1.; nERNUSSI, A. A.; COGIII, C. A.;MARTINS, Il. n.
GE'QD. TELEBRAs
Os lasers semicondulores de potencia com emissiio em!J80nm demonstraram ser uma excelente alternativacomo fonte de bombeio altamente eficiente para os am-plificadores 6pticos a fibra dopada com Erbioa. La-sers com emissao neste comprimento de onda sao ob-tidos com estruturas utilizando po<;os quanticos tensi-on ados de GaAs/IIlGaAs. Em geral os lasers crescidossabre substrato de GaAs possuem como camauas con-f1llalltes ligas a base de GaAlAs. POrlirn, a aplica<;iiodesla liga em Jispositivos de palencia apresenla carae-ler'isticas illdesejaveis tais como uma menor dissipa<;iiot.lirlllica e uma maior facilidade de oxida~ao dos espe-Ihos, 0 que aumenta a probabilidade ue de~rada~iio douispositivob• Neste lrabalho apresentamos estrutura.<;laser de potencia com emissao em 980nm utilizalldo aliga de GainP como camadas confinantes, substituindoa liga de GaAI As. Eslas estruturas foram crescidas,processadas e caracterizadas no CPqD-TELEDRAS.Moslramos que a utiliza"ao desta liga, apesar de naoser tiio bem caracterizada quanto a de GaAIAs, permitca obten"ao de lasers com caracteristicas eletro-6ptica.<equivalentes aos lasers a base de GaAIAs, com promcs-sas de urn melhor desempenho do ponto de vista decollfiabilidade. Estruturas tipo "broad area" mostra-ram valores de corrente limiar da ordem de 180A/cm2,
eficiencia quantica diferencial interna de 70%, coefici-ente de perdas internas de 20cm-1 e potencias 6pticasacima de 350m W Iface. Os primeiros resultados ob-lidos com as estruturas tipo "llidge Waveguide" saolambem encorajadores: baixa densidade de correntelirniar (320A/cm2), boa eficiencia qua-ntica diferencialexterna (65%), potencia 6ptica de ate 90mW Iface e ex-cclente razao entre as aberturas dos campos afastados
FLUTUAQAO DA CORRENTE ELETillCAEM SISTEMAS DE DAIXA
DIMENSIONALIDADE FORTEMENTECORRELACIONADOS
LATOE, A.; ANDA, E.UFF
o ruido no transporte Jos portadores de cargas emhetcrocstruturas de dupla barreira 1I1lidimellsiollais ccstudado ncste trabalho usando-se 0 formalismo deKeldysh para calacular as fun~Oes ue Green fora doequillbrio. Como e bem sabido, 0 transporte de cargacm heteroestruturas de baixa dimensionalidade sofreum bloqueamento (bloqueamento de Coulomb) devidoa prtesen~a do eletron localizado 110po~o, 0 que pro-duz uma fenomenologia 111uito interessante no trans-porte elthrico. Propomos urn lIamiltoniano tipo impu-reza de Anderson para descrever cste sistema e adota-mos a aproxima.;ao da analogia de liga. A flutua<;a.>da corrente em fun<;ao da frequencia e do potencial ex-terno aplicado a heteroestrutllra, e 0 processo de mul-tiestauilidade produzido pela corrcla~iio cletronica saoanalisados. PropOe-se tallluCIlI 11111 <'xperilllenio para 0
estudo dos resultados tearicos outidos.
DETERMINAGAO DA VELOCIDADE DERECOMDINAGAO DOS PORTADORESMAJORIT ARlO EM FILMES DE a-Si:ll
PELA TECNICA DE SSPG.MISOGUTI, L.; FRAGALLI, J. F.; NAI<AGAITO, A.
N.; I3AGNATO, V. S.IFQSC, Usp. Siio Carlo"
KOLENDA, J.Vilniu" Univcr"ity. \'i/niu"
A tecnica conhecida como SSPG (Steady State Photo-carrier Grating technique) foi introduzido recentementepor Ritter et ai, permite a llIedida Jo cOlllprimento Jedifusao ambipolar dos fotoportadores em fimes finos Jesilicio amorfo hidrogenado (a-Si:lI). Esta tecnicae base-nda na cria"iio em estado estacionario de uma grade defotoportadores de pequena amplitude sabre urn fundouniforme de fotoportadores. Para produ<;5.0 da gradede fotoportadores utilizamos 11m laser de I1e-Ne sin-tonizavel. Esta mesma tecnica pode Ber utilizada paradetermina"iio da velocidade de recombina<;ao superficialem filmes de a-Si:II com a utiliza"ao de comprimentosde ondas diferentes para produ<;ao da grade de fotopor-tadores. As considera<;6es te6ricas e os resultados saoanalizados.
.o PROCESSO DE RECOMDINAGAO DOS
PORTADORES FOTOGERADOS NASLIGAS DE SILicIO E GERMANIO
AMORFOS HIDROGEN ADOSGRAEFF, C. F. DE 0.; CIIAMBOULEYRON, I. E.
UNlCAMP
BRANDT, S. M.; STUTZMANN, M.MPI·F[(F Stuttgart, Germany
Neste trabalho apresentamos 0 processo de recom-bina~ao dos portadores fotogerados nas ligas de silicioe germanio amorfos hidrogenados (a-Sil_rGer:II), clu-ciJados por medidas de Spin Dependent Photoconduc-tivity (SDPC). 0 estudo compreenJc todo 0 espectrode composi~oes das ligas a-Si1_rGer:II ( 0 i xiI ).As amostras Coram crescidas ua forma de filmes finos. 'com cspessura tipica de 1 llm. A analise dos forma-tos de linhas ( line shapes ), e do valores do Cator gencontrados, indicam que 0 processo de recombina~aodominante, para 100 KiT i 300 K, e ° tunelamentode eletrons da cauda da banda de condu~ao para limaliga~ao niio pendente ( dangling bond on ). as resul-tados apontam que incorporaljoo mesmo de pequenasquantidades de germanio ( 11% ) provocam grandesmudanljas no processo de recombinac;ao, seja pela in-troduljo de DDs do germanio, ou pelo alargamento dabanda de conduc;ao. As m\ldanc;as provocadas pel a in-corpora<;5.0 do germanio, sao responsaveis pela rapidadeteriora,,5.0 das propriedades opto-eletronicas nas ligasa-Sil_rGer:II com 0 incremento de x.
Tempo de vida em semicolldutores atraves dereHectiillcia.PIRES, t-.L P.
Departamento de n"ica • PUC-RioWElD, J. P.; SOUZA, P. L.
CETUC· PUC-Rio
Usando \1m laser Nd- YAG dobrado em frequencia comofeixe de bombeio e como feixe de prova urn laser semi-condulor gain-switched, com 0 comprimento de ondarcssonante com 0 gap do material, mede-se 0 tempode vida dos portadores de uma amostra semicondu-lara Este metodo utiliza 0 uatimento dos dois feixes
• em baixa frequencia para modular. tambcm em baixafrcqucncia, a reOetividade na superficie da amostra, deforma a ter a informa<;5.0 do tempo de vida inserida narcl1etividade. Determina-se, entao, 0 tempo de vida emcamadas espessas de AIGaAs e em pOljos quiinticos deAlrGal_rAs/ All/Gal-l/As e compara-se estes resulta-dos com resultados medidos alravcs de oulros melodos.
Vma nova abordagcm para 0 efeito dc"overshoot" de temperatura dos fOllons LO
REGO, L. G. C.; ALGARTE, A. C. S.UNICAMP
Estudamos a dinamica de portadores e fanons quentesgerados por pulsos opticos de 1 ps no cristal de GaAs.Daseados na blindagem eletr6nica da interac;ao polar,propomos urn novo modelo capaz de descrever adequa-damente 0 fen6meno de "overshoot" de temperaturados fonons LO. Esta nova abordagem, distinta da ante-rior (D.S. Kim e P. Yu, PRL 641990) por nao levar em
I!lSemicondutores - XVI ENFMCII
"Suftness" e Scgregac;ao dc Impurczas emScmiconuu turesDAL-PINO JIl, A.
Inltituto Tecnologico de Aeronautlca - ITA
Nos analisamos 0 processo de segrega~ao de impurezasem interfaces como uma rea~ii.o quimica entre impure-zas e a interfnce(l). Oeste ponto de vista, testamos ahabilidade dos conceitos de "local softness" e "hard-ness" para prever os sitios mais provaveis para a acu-mula~ao de impurezas. Investiga~ao a nivel de prirnei-ros principios da E = 5 tilt[31O] "grain boundary" emGe c aprcscntada c a cncrgia de acumulaGiio de dopantcs
I nessa interface e estudada. Nossos resultados mostramt que a analise de problemas de materia condensada pode
II ser enriquecidn pela aplica<;ii.o dos conceitos quimicos de"softness" e "hardness".;i (1) A. Dal Pino Jr. et ai, Journal of Chemical Physics
, (1993), aceito para publicac;ao
. Wire Crystals GaAs and InAs Grown by MnEun Purous Silicon
LUIlYSllEV, D. L.; ROSSI, J. C.; GUSSEV, G.;I3AsMAJI, P.
IFQSC.USP· Sao CarlOJ - SP.
Epitaxial layers of GaAs or (InAs) on porous Si (PS)have been grown at different substrate temperaturesT. = 200 - 5000e by molecular beam epitaxy (MDE).The dependence of the surface morphology on thegrowth conditions has been investigates. The possi-bility to grow GaAs (or InAs) nano-scale wire crystalswith lenghts of 5Jlm and diamcter bctwecn 75 auu IUUnm has been also demonstrated. We believe that thegcrm formation of nano crystal bcgins Ull thc output ufthe uislocation into the GaAs growing layer. The subs-trates useu wcre < 111 > oricntetl to ohm.em resistivityburon-tloped p-type silicon. The :lnutlizatiun was car-ried out using :.!5% IIF solution in waler, at currcntdcnsity of 30 mAl crn2. Aftcr electrochcmical prcpara-tion, porous silicon was introduced in MnE machincand GaAs (or InAs) was grown in two steps. Our re-sults show two 'possible mech<Ulisllls uf growth. Thcfirst mechanism we suggest is the anomalous long diffu-sion length of Ga adatoms on the lateral surface of thegrowing crystals. The secontl mcchanism, we supposethe existence of associates anti microclusters of Ga andAs atoms on the surface semiausorbtional layer.
NOVO METODO PARA DETERMINA<;A.ODE PAR.AMETROS OPTICOS DE FILMES
FINOS ANISo'TROPICOS.f,RAOALLI. J. F.; MISOGUTI, L.; SURDOTOVICII, G.;
VITLINA, It.IFQSC, USP . Sao CarlOJ
It propos to urn metodo para a ueterminat;ao das com-ponentes superficiais paralelas No: e perpendicular Nz
Jo indice de refrac;ao de filmes anisotr6picos sobre subs-tratos isotr6picos. 0 metodo e baseado nn medida dasoscilac; oes na relletividade da luz polarizada S e p.varianuo-se 0 angulo de incidencia. Para a polarizac;aoS 0 pauriio de interferencia depende apenas da compo-nente N~I ao passo que para a polariza~iio P ele dependelambem da componente N z. Variando-se 0 cingulo deincidencia 4>, a diferen~a de caminho 6ptico ,p e ,sserao diferentes e dependerao do grau de anisotropia.13 = (N,/N~) - 1. Para f3 « 1 esta diferen~a tornaa forma ,P - IS = j3 sen2(rphs/(N; - sen2(~). Paralilmes com espessuras da ordern de 2-3'\, onde ,\ e 0
comprimento de onda da luz incidente, e anisotropia f3entre 0.1 e 0.2 0 ntimero de oscila<;Oes das polariza<;oes
S e P podem diferir par 20 a 30% quando se varia ~de 0 a 1r/2. Uma estimativa deste efeito em filmesde silicio poroso sobre substratos de silicio cristalinoJemonstra uma excelente oportunidade para observar() efeito, rnesmo com medidas simples de refietividade,sem usar uados de elipsometria. 0 efeito se torna maisclaro para casos onde No: - 1 < 1 que e tlpico em fil-mes de sillcio poroso com porosidade suficientementegrande.
COMPORTAMENTO DE NivEISPROFUNDOS METAEST A VEIS COM 0
CAMPO ELETRICO EM AMOSTRAS DEGaAs-n SUDMETIDAS A RTA
PASCOAL, II. D.; COSTA, J. A. P. DAUFRN
PUDENSI, M. A. A.UNICAMP
I~sabido que alguns n:veis profundos no arseneto degalio e no fosfeto tic indio sao afetados por camposelt~tricos. 0 presente trabalho foi realiza- do em amos-tras de arseneto de galio dopados com sillcio a umaconcentra- t;ao de 1016/cmJ. As amostras foram sub-lIletidas a RTA (Rapid Ther- mal Annealing) a umatemperatura de 870°C durante 60 seg. com duas cober-turas diferentes: dioxido de silicio e spin-on-glass do-pado com estanho (SOG:Sn). Os espectros obtidos porDLTS (Deep Level Transients Spectroscopy) revelaramna amostra recozida com dioxido de silicio, a existenciade quatro nlveis, dos quais dois mostraram-se ser eletri-camente controhiveis. Na amostra recozida com spin-on-glass foram observados dois nlveis, sendo que apenasurn mostrou-se sofrer infiuencia do campo eletrico. De-vido a rever- sibilidade dcsscs niveis, foram sugeridosalguns modelos como sendo constitu- Idos por defeitospontuais, defeitos complexos e impurezas rasas.
IMPLANTA<;AO DUAL DE iONS DE BOROE CARDONO EM SILicIO.SOUZA, J. P. DE; BOUDINOV, H.
UFRGS
de trnnsmissiio foi observado e se mostrou dependenteda tensii.o aplicada. Uma analise quantitativa tla cner-gin de separa~iio entre os niveis discrelos 1-D e feita ebaseia-se na rnodelizal;iio do potencial perturbador porurn potencial harmonico.
ASSOCIAQAO EM SERlE DE RESISTORESDALisTICOS
NEVES, J. 1\1.UFAtG
MAIN, P.; EAVES, L.; IIENINI, 1\1.Nottingham Unive"Jiiy. lIeirw Unido
EsLuuou-se a associa~iio cm scric de dais conLatosquanticos puntuais com separac;iio inferior ao caminholivre medio dos el'etrons. Esses resistores balisticos fo-ram criados por "split gates" fabricados sobre uma he-terojunc;ao de GaAs-AIGaAs. Duas geometrias foramconsideradas: uma contendo contatos quantico!! coli-neares e outra com contatos perpendiculares. Meciiu-se a rcsistcncia da associac;ao e a rf'sistcncia indivi-dual de caJa contato quantico CO III 0 func;iio Ja tensaoaplicada aos gates ern diferentes campos magneticos.Foi confirmado que em geml as resislcncias de resislo-res ballsticos nao segue a regm classica de sOllla. Defato a resistcncia da associac;iio pode ser consideravel-mente menor que a soma Jas resistcncias dos contatosquanticos. Apartir do formalislllo de Landauer- Uutti-ker, derivou-se uma expressao geral para a resistcnciada associac;ao em termos dos coeficientes de Landauer.Esses coeficientes foram calculados apartir dos resulta-dos experimentais e mostrou-sc que sua dependcncia nalafl~ura dos contatos quanticos e no campo magneticoaplicaJo pode ser cntendida classicalllenLC.
DEPENDENCIA TEMPORAL DAREDU<;AO NA CONCENTRAGAO DE
DOPANTES EM ESTRUTURAS MOS AP()SEXPOSI<;AO A RADIAGAO IONIZANTE
VASCONCELOS, Eo A. DE; ./UNlOll, E. F. IlA S.DC;Jar·tarnclito de F,'$lrn - [I FI' /.:
A gerac;ao de dcfeitos em estruturas ~letal-6xido-Semicondutor (MOS) tem sido objeLo de intenso estu<lopor varias decadas. Defeitos gcrados nas vizinhanc;as <lainterface Si02/ Si sac os principais responsaveis por fa-Ihas em dispositivos e circuitos de tecnolo~ias vanl;adas.Nest.e trabalho apresentamos resultados recentes da ir-raJial;ao de estruturas MOS par raios-X corn cnergiade 40/(eV, que geram defEtitos na illt.erfacc Si02/Sic cuja conseqiicncia e a reduc;ao na concentrac;ao apa-rente de Jopantes no sililio. Esta reduc;ao se d<i ernlarga escala dependendo da dose de radial;ao e apre-senta uma din arnica temporal ao longo de muitas ordensde grandeza. Discutiremos os pariunetros mais impor-tantes que afetam a Jinamica destes defeitos, entre os
quais destacam-se: a dose total de irradiac;a.o, ° tama-nho do dispositivo, a distribui~ao de stress na interface8i02/ Si, e a espessura do tHme de oxido de silicio. asresultados indicam que a redu~ao na concentral;ii.o dedopantcs nas vizinhan~as da interface Si02/ Si, estaassociada ao enfraquecimeneto e/ou quebra de ligac;6esquimicas nas suas proximidades e com a forma~iio dearmadilhas eletricamente ativas ou nao. Estas, apri-sionam portadores e ocasionam uma redu~ao da con-centra~ao de dopantes. Mostraremos que estes defeitosuma vez gerados, prolife~am.se nas vizinhan~as da in-terface SiG-!! Si, degradando as caracteristicas eletricasdos dispositivos ate sua Calha total.
Crcscimento, Caractcrizar;iio c Pro-]J1'icdades 6pticas (SEM) - 10/06/94
MEDIDA DO PRODUTOMODILIDADE-TEMPO DE VIDA EMESTADO ESTACIONA.RIO DOS DOISPORTADORES NO a-Si:H USANDO A
TECNICA DE SSPGI'v11S0GUTI, L.; NAKAGAITO, A. N.; RAMOS, L. R.;
BAGNATO, V. S.IFQSQ, USP - Sao CarlO$
FRAGALLI! J. F.
Departamento de FiJica - CampuJ de Bauru - UNESP
A tecnica de SSPG (Steady State Photocarrier Gratingtcchllique), atualmente largamente utilizado para me-dida de comprimento de difusao ambipolar dos portado-res no silicio amorfo hidrogenado (a-Si:H) e suas ligas,110 regime de alt.os campos eletricos permite determinartj valor precise do produto mobilidacle-tempo de vidalilT) para ambos portadores. Estes dois parametros saode fundamental importimcia para as propriedades opto-e!etronicas do material, J.l contem informac;oes sobremecanismos de transporte, e T mecanismo de cineticade recombinac;iio. Portanto lui. urn grande interesse dese collhecer 0 valor exato Jestas granJezas. Allalizamosesta nova tecnica de mediJa com os metodos tradicio-nais de fotocondutividade, que tern uma grande impre-cisao devido a dificuldades inerente:J de dificH soluc;ao,e comparamos os resultados e 0 regime de validade.
Medidas de Fotoluminescencia em Poc;oQuantico Assimetrico de InP-InGaAs
CARDOSO, A. J. C.; MORAIS, P. C. DE
Departamento de FiJica UnilJe,.,idade de BroJl1ia.
Apresentaremos medidas preliminares de fotolumi-uescencia em POl;Oquantico assimetrico simples em he-terostruturas de InP-InGaAs, crescidas por VLE ("Va-
ANALISE COMPOSICIONAL EESTRUTURAL DE AMOSTRAS
ENVELHECIDAS DE SILicIO POROSO.FREIRE JR, F. L.
Departamento de Fi!ica - PUG-IliaMARIOTTO, G.; ZIGLIO, F.
Dipartimento di Fi!ica, Uuiver!itiJ di Trento - Ita/in
Neste trabalha saa apresentadas resultados da analisesUJlerficial de amostra-, envelhecidas de Silicio- Poroso(SP), com diferentes graus de Jlorosidade (65 e 85%),com a utiliza~ao de tecnicas nucleares: EROA, RilS,Channeling e Rea~oes Nucleares. A analise estru-tural e feita com micro-Raman. Resultados de fo-toluminescencia tambern serao discntidos. A amilisequirnicB indica a presen~a de considcni.vel quantidadede oxigenio, carbono e hidrogenio na superficie dasamostras estudadas. A analise Raman revela diferen-tes microestruturas das camadas de SP, que emitem novisivel com eficiencias muito diferentes e com maximode fotoluminescencia diversos. Uma correlal;iio entre aanalise composicional e a microestrutura permite inter-pretar os diferentess aspectos do espectro de cmissaode luz. 0 "blue-shift" observado no espectro de lu-minescencia da amostra com menor porosidade e expli-cado com 0 maior consumo de silicio durante 0 processode envelhecimento da amostra.
Effect of alloy disorder and structural defectson exciton properties in lattice-matched (100)-
and (31l)-oriented InGaAsjGaAs quantumwells
GUlMARAES, F. E. G.; LUBYSIIEV, D.; SIBRAO, E.R.; CIIITTA, V. A.; 13AsMAJI, P.
lU.ltituto de Fisico e Quirll'co ,Ie Slio Carlos, USP
Photoluminescence (PL), photoluminescence excitation(PLE) and Raman spectroscopy are used to analyse theproperties of pseudomorphic InGal-xAs/GaAs quan-tum well (QW) structures. Strained QW's with dif-ferent thicknesses (2nm<Lz<lOnm) are grown by mo-lecular beam epitaxy side by side on (100)-, (311)A-and (311 )D-oriented GaAs substrates. There are signi-ficant differences in the optical properties and growthkinetic of samples having the two inequivalent (311)and the (100) surfaces. PL spectra at 17 K observed inthis work from 3 nm InO.2GaO.8As/GaAs single QW'sshow high quality QW's and extremely narrow gaussianshaped excitonic emissions with linewidth of about 0.8meV for both (311)- oriented samples. However, all ori-entations have different dependence of the luminescencelinewidth on the well widtl\. For the (311)A sample, theobserved Lz dependence of the linewidth is a commonfeature of InGaAs/GaAs QW's and is well explained interms of an inhomogeneous broadening of the excitonicstates by alloy scattering mechanisms. Indeed, accor-ding to our growth conditions used we expect very lowcontribution of interfacial scattering mechanism. These
results show further that the alloy disorder in the In-GaAs well is higher in the (100)-orientation than in the(311)A ones. In the case of the (311)il- orientation thebroadening of the excitonic linewidth is limited not onlyoy alloy disorder but also by defect-related mechanisms.Raman and PL measurements on highly strained multi-ple quantum well structures also reveal different strainstates and different mechanisms of lattice-match acco-modation in the three orientations studied here. Weobserve that the InGaAs layers with (311 )A-orientationare more stable in terms of elastic strain accomoda-tion than by generating misfit dislocations. Accordingto the above findings, we state that the different alloyand defect states are originated in the different growthmechanism on the three inequivalent (311)- and (100)surfaces.
ESTUDO DE DEFEITOS METAESTAVEISINDUZIDOS POR RAIOS-X EM FILMES DE
SILicIO AMORFO HIDROGENADOFRAGALLI, J. F.
Departamento tie F,'sica - Campus de Dauru - UNESPMISOGUTI, L.; NAJ<AGAITO, A. N.; llAMOS, L. ll.;
BAGNATO, V. S.IFQSQ, US? - Sao Gar/os
Filmes de silicio am or fa hidrogenado preparados pardescarga luminescente a 60 Hz foram submetidos aradia~iio eletromagnetica de alta energia (Raios-X nafaixa de 1.5 keY). A radial;8.0 provoca 0 surgimento dedefeitos metaestaveis no filme, similares it.queles provo-cados par luz visivel, conhecido na literatura par EfeitoStaebler- Wronski. Os valores da energia de ativac;iio dacondutividade aumentam ap6s a irradial;8.0, indican dourn abaixamento do Nivel de Fermi; 0 valor do "Urbachedge" tambem aumenta, indicando 0 aumento na den-sidade de defeitos no "gap". As propriedades originaisdo filme sao recuperadas ap6s recozimento do filme emtorno de 150 C. Propriedades eletricas relacionadas aolransporte de portadores, e propriedades 6pticas rela-cionadas it.estrutura dos filmes foram medidas em tressitual;oes: antes da irradial;8.0, ap6s a irradial;8.0, e ap6so recozimento.
EFEITOS DA RADIAQAO DE ALTAENERGIA EM InP E InGaAs
RIBAS, P. R. F.IME.RJ/UFF.RJBELLINI, J. V.
IME-RJSOUZA, P. L.; MENDES, W. M.
CETUC/PUC.RJ
A determinal;8.0 das propriedades dos compostos semi-condutores sujeitos it.radial;ii.o e relevante devido ao fatode tal exposi~iio provocar mecanismos de degradal;ii.o,ao introduzir centros de recombina'iao nao-radiativos,
as gases nobres de modo que 0 perfil implantado fosse11m plato na regino de 1000 A a partir da superficie.Utilizou-se reac;ao nuclear para confirmar 0 perfil deprofundidade do nitrogenio nas amostras pre e pos im-plantadas. Verificou-se por raio-X que a irradial;iio pra-licamente nao modificava a amostra, porem por CEMSouservou-se urn espectro significativamente diferente aonao implantado, com urn aumento do numero de sitiosCOlli campos na regiiio de 200 KG, campos tipicos denitretos l-Fe2+r N. Verificou-se tambem que os nitretosformados apos a implantal;aO cram instaveis a 250°C,apes 0 que se reestruturavam em nitretos estaveis atetemperaturas da ordem de 400°C.
Filrnes Finos (SUF) - 09/06/94
CINETICA DE FORMAGAO DOSNITRETOS DE FERRO EM
POS-DESCARGASILVA SOBRINIIO, A. S. DA; DRAGO, V.; SOUZA, A.
fl. DEUnilJer!idade Federal tic Sallta elltarllla - UFSC
Carnadas finas (- 300 nm) de nitrctos de ferro sao for-madll.'l sobre urn substrato de al;0 SAE 1020 (0.2% Wtcarbo no ) por nitretal;ao em pos-descarga numa atmos-fera de N2 + trac;os (entre 40 e 180 ppm) de C1l4,sob pressao de 4 Torr em fiuxo. Com 0 objetivo deestudar a cinetica de formac;ao destes nitretos varia-mos as tempcraturas de tratamclllo de 400 G a. 540G e tempos de 15 min. a 60 min. As ancilises porcspectroscopia Mossbauer (GEMS) mostram que a ni-tretac;iio se inicia pel a formac;iio de aglomerados de fa-ses metaestaveis identificadas como FeN e Fel.6N e queevoluem para a fase ~-Fe2N em temperaturas inferio-res a 450 C. 0 espectro GEMS a temperatura ambi-ente da fase FeN apresenta. apenas urn singleto para-magnetico corn largura de lillhas de apenas 0.24 mm/se deslocamento isomerico IS = 0.047 mm/s, 0 que cor-responde a um ambiente de coordenac;ao tetraedricapara 0 atomo de ferro. Ela possui uma estrutura ctibicatipo ZnS com parametro de rede a='1.33 X .I<i.a faseFe1.6N apresenta no espectro GEMS um dubleto pa-ramagnetico (QS - 1.31 mm/s e IS = 1.90 mm/s) delinhas muito alargadas, evidenciando varios ambientesde coordenac;ao para 0 atomo de ferro. Nao foi possivelobte-Ia isoladamente e a :;ua estrutura nao foi deter-minada. Tratamentos termicos mostraram que ela re-presenta urn estagio intermediario na evoluc;ao da faseFeN para a fase ~-Fe2 N. Gom resultados anterior-mente realizados, conclui-se que a cinetica de formac;aodos nitretos de ferro se da atraves da evoluc;ao: FeN- Fel+rN - e-Fe,N - l - F2-3N - "r'-Fe4N,
onde :r < 1, e cada etapa e acompanhada por evoluc;aode nitrogenio.
ODTEN<;AO DE CARDETO DE SILICIOAMORFO HIDROGENADO A PARTIR DE
DESCARGA LUMINESCENTE A 60 HzFRAGALLI, J. F.
Departamento de Fi!ica • Campu! de Bauru - UNESPNAKAGAITO, A. N.; MISOGUTI, L.; RAMOS, L. R.;
BAGNATO, V. S.IFQSQ, USP - Sao Carlo!
Nos obtivemos filmes de carbeto de silicio amorfo hi-drogenado (a-Sit_rCzo:lI) com um reator de descargaluminescente tendo como gerador do plasma urn trans-formador 0-3000 V a 60 Hz. Usual mente urn geradorde radio-frequencia (RF) a 13.56 MHz e utilizado naobtenc;iio de tais filmes. As condic;oes nas quais estesfilmes sac preparados sao: a) temperatura do substratoentre 150 e 200 G; b) pressiio de deposic;ao de 0.5 torr,com mistura de silana (SilI4) e metano (CH4) em dife-rentes pressoes parciais; c) tensao no transformador de450 V e corrente no plasma de 3 mA, indicando umapotencia de 1.35 W. flesultados preliminares indicamque filmes de a-Si1_rCr:II com baixo teor de carbonoapresentam significante foto-sensibilidade, e a medidaque mais carbono e incorporado mais resistivo torna-seo filme.
RECRISTALIZAGAO DE FILMES DESILICIO AMORFO HIDROGENADO
INDUZIDA POR LASER DE ARGONIOllAMOS, L. It.; MISOGUTI, L.; NAKAGAITO, A. N.;
BAGNATO, V. S.IFQSQ, USP· Siio Carlo~
FRAGALLI, J. F,IJepartamento de Fi!ica - Campu! de Bauru - UNESP
Filmes de silicio amorfo hidrogenado (a-Si:II) prepar;'l-dos por descarga luminescente a 60 Hz foram irradiado,o;com laser de argonia (cw Ar+ laser) de alta intensidade.Duas regioes distintas sao observadas no fHme ao tangodo raio do feixe incidente. No centro 0 filme apresenta-se quase transparente indicando urn proceaso de recris-tali"ac;ao acelerado. Em regiOes perifericas 0 filme apre-senta uma alterac;ao em sua cor: inicialmente verme-Iho, apas a incidencia do laser 0 filme torna-se ama-relo. A transic;ao entre estas duas regioes e abrupta. Aformac;iio destas duas regioes esta associada ao caratergaussiano do feixe. A recristalizac;iio e fortemente de-pendente da temperatura local, que por sua vez e maisintensa no centro do feixe laser, onde sua intensidade emaior. Figuras de microscopia eletr6nica de varredura(SEM) sac mostradas, e medidas da transmilincia dofilme em cada regiao sao realizadas.
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