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MURORAN INSTITUTEMURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGYOF TECHNOLOGY
M.Kikuchi, K.Satoh and H.Itoh (Muroran Institute of Technology)菊池将臣 佐藤孝紀 伊藤秀範 (室蘭工業大学)
平成19年度 第43回応用物理学会北海道支部/第4回日本光学会北海道支部合同学術講演会平成20年 1月10日(木) 北海道大学 学術交流会館
大気圧コロナ放電による揮発性有機化合物分解大気圧コロナ放電による揮発性有機化合物分解
MURORAN INSTITUTEMURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGYOF TECHNOLOGY
背景背景
[1] 環境省 : 「大気汚染防止法の一部を改正する法律の施行について」(2005)
浮遊粒子状物質(SPM)や光化学オキシダントの生成原因となる前駆物質大気・土壌汚染や人体に対する健康被害
揮発性有機化合物揮発性有機化合物(VOC)(VOC)
大気汚染防止法の改正大気汚染防止法の改正[1][1]多くの種類の多くの種類のVOCVOCの処理の処理
低濃度の低濃度のVOCVOCの処理の処理が必要が必要
Thermal plasma
Electron beam
Thermal oxidation(Combusion)
Adsorption
Discharge plasma Catalytic oxidation
各排ガス処理法の有効適用範囲[1]
放電プラズマによるVOC分解が必要である
実用化における2つの問題実用化における2つの問題
分解率分解率
分解生成物分解生成物
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1.1. トルエントルエン
2.2. キシレンキシレン
3.3. 1, 3, 51, 3, 5--トリメチルベンゼントリメチルベンゼン
4.4. 酢酸エチル酢酸エチル
5.5. デカンデカン
6.6. メタノールメタノール
7.7. ジクロロメタンジクロロメタン
8.8. メチルエチルケトンメチルエチルケトン
9.9. nn--ブタンブタン
10.10. イソブタンイソブタン
11.11. トリクロロエチレントリクロロエチレン
12.12. イソプロピルアルコールイソプロピルアルコール
13.13. 酢酸ブチル酢酸ブチル
14.14. アセトンアセトン
15.15. メチルイソブチルケトンメチルイソブチルケトン
16.16. ブチルセロソルブブチルセロソルブ
17.17. nn--へキサンへキサン
18.18. nn--ブタノールブタノール
19.19. nn--ヘプタンヘプタン
20.20. ciscis--22--ブテンブテン
(ベンゼン環) ((アルカンアルカン) ) ((ケトンケトン) ) ((アルコールアルコール))
固定発生源からの排出量の上位物質固定発生源からの排出量の上位物質 ((環境省環境省 「「VOCVOC排出イベントリ」排出イベントリ」(2000))(2000))
ヘプタンヘプタン(C(C77HH1616))ベンゼンベンゼン (C(C66HH66))アセトンアセトン ((CH((CH33))22CO)CO)メタノールメタノール (CH(CH33OH)OH)
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C6H6CH3OH (CH3)2CO C7H16
大気圧コロナ放電によってVOCを分解し,分解特性を調査する研究の目的研究の目的
アルコールアルコール ケトンケトン ベンゼン環ベンゼン環 アルカンアルカン
について調査した結果を報告する
目的目的
分子構造と分解率
分子構造と分解生成物
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実験装置実験装置
200MS/s ,200MHz横河電機横河電機((株株))製製 DL1620DL1620
マクセレック(株)製 LS40-10R1Vmax±40kV, Imax±10mA
ベンゼン :純度 992ppm酸素 :純度 99.5%窒素 :純度 99.99%
上部(高圧)電極
針電極土台(真鍮製):55mm×150mm×3mm:1.65mm×416穴
針(ステンレス製(釘):Φ 1.5mm×16.3mm
グランド電極(真鍮製):55mm×150mm×3mm
放電リアクタ (アクリル製, 円筒)内径 :Φ 80mm長さ :210mm
放電リアクタ放電リアクタ
島津製作所製島津製作所製 FTIRFTIR--89008900
干渉計 :30°入射マイケルソン干渉計
光学系 :シングルビーム方式波数範囲 :7800cm-1~350cm-1
波数精度 :±0.125S/N :20000:1データサンプリング :He-Neレーザー
メタノール:純度 99.8%アセトン :純度 99.5%ヘプタン :純度 99.0%
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実験条件実験条件
電源電圧 : DC12kV~18kV
VOC試料 : CH3OH,(CH3)2CO,C6H6 ,C7H16
初期VOC濃度 :100ppm
ガス流量 : 2slm
窒素-酸素混合比 : N2:O2 = 80:20
電極間隔 : 15mm
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VOCVOCの分解率の比較の分解率の比較
作用エネルギー密度作用エネルギー密度[1][1] [W/([W/(ppmppm・・slmslm)] =)] =注入電力 [W]
初期VOC濃度 [ppm] ×ガス流量 [slm][1] 後藤他, 電学論 A, Vol. 123, No.9, pp. 900-906(2000)
80
60
40
20
0
deco
mpo
sitio
n ra
te [%
]
0.200.150.100.050.00
operation energy density [W/(ppm ・slm)]
initial concentration : 100ppmgas flow rate : 2slm
C6H6 C7H16 CH3OH (CH3)2CO
CC77HH1616 CHCH33OHOH (CH(CH33))22COCO>>CC66HH66 >> >>((ベンゼン環ベンゼン環)) ((アルカンアルカン) ) ((アルコールアルコール) ) ((ケトンケトン) )
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VOCVOCの分解率の比較の分解率の比較
作用エネルギー密度作用エネルギー密度[1][1] [W/([W/(ppmppm・・slmslm)] =)] =注入電力 [W]
初期VOC濃度 [ppm] ×ガス流量 [slm][1] 後藤他, 電学論 A, Vol. 123, No.9, pp. 900-906(2000)
80
60
40
20
0
deco
mpo
sitio
n ra
te [%
]
0.200.150.100.050.00
operation energy density [W/(ppm ・slm)]
initial concentration : 100ppmgas flow rate : 2slm
C6H6 C7H16 CH3OH (CH3)2CO
CC77HH1616 CHCH33OHOH (CH(CH33))22COCO>>CC66HH66 >> >>
ベンゼン環
C-HC=CC-O
5.37eV4.29eV3.61eV3.73eV
結合エネルギー
((ベンゼン環ベンゼン環)) ((アルカンアルカン) ) ((アルコールアルコール) ) ((ケトンケトン) )
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分解率と分子量分解率と分子量
CC77HH1616 CHCH33OHOH (CH(CH33))22COCO>>CC66HH66 >> >>分解率 :
(100 g/mol) (78 g/mol) (58 g/mol) (32 g/mol)CC77HH1616 CHCH33OHOH(CH(CH33))22COCO>> CC66HH66 >> >>分子量 :
80
60
40
20
0
deco
mpo
sitio
n ra
te [%
]
0.200.150.100.050.00
operation energy density [W/(ppm ・slm)]
initial concentration : 100ppmgas flow rate : 2slm
C6H6 C7H16 CH3OH (CH3)2CO
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CH3OHの赤外吸収スペクトルは,2900~3051cm-1,2844cm-1および1060cm-1の
波数帯に確認できる
CH3OH(2900~3051cm-1) CH3OH
(2844cm-1)
CH3OH(1060cm-1)
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
abs
orba
nce
[a.u
.]
3500 3000 2500 2000 1500 1000 500 wave number [cm-1]
without discharge
initial concentration of methanol : 100ppmgas flow rate : 2slmback ground gas : N2:O2=80:20
赤外吸収スペクトルによる赤外吸収スペクトルによる分解生成物の特定分解生成物の特定 (CH(CH33OH OH 注入電力:約注入電力:約24W24W))
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CH3OH(2900~3051cm-1)
CO2( 2349cm-1)
N2O(2170~2260cm-1)
CO(2040~2230cm-1)
O3 (1042cm-1)
H2O(bend 1595cm-1)
CH3OHの赤外吸収スペクトルは,2900~3051cm-1,2844cm-1および1060cm-1の
波数帯に確認できる
メタノール分解時の生成物は, CO2, CO, HCOOH, HCHO, N2O, O3である
分解生成物としてH2Oも生成されている可能性がある
CO2(669cm-1)
N2O(1248~1283cm-1)
CH3OH(2844cm-1)
HCOOH(1080~1130cm-1) CH3OH(1060cm-1)
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
abs
orba
nce
[a.u
.]
3500 3000 2500 2000 1500 1000 500 wave number [cm-1]
without discharge with discharge (18kV)
initial concentration of methanol : 100ppmgas flow rate : 2slmback ground gas : N2:O2=80:20
赤外吸収スペクトルによる赤外吸収スペクトルによる分解生成物の特定分解生成物の特定 (CH(CH33OH OH 注入電力:約注入電力:約24W24W))
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(CH3)2CO
CH3OH
C6H6
C7H16
CO2 CO HCOOH HCHO HCN N2O O3
分解生成物とその生成量分解生成物とその生成量 ((注入電力:約注入電力:約24W)24W)
1264 73 74 128
1550 214 66 81
253 55 148
312 47 175 12
56
60
10
(10)
(20)
単位:[ppm]
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(CH3)2CO
CH3OH
C6H6
C7H16
CO2 CO HCOOH HCHO HCN N2O O3
分解生成物とその生成量分解生成物とその生成量 ((注入電力:約注入電力:約24W)24W)
1264 73 74 128
1550 214 66 81
253 55 148
312 47 175 12
56
60
10
(10)
(20)
単位:[ppm]
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COCO22 , CO, COおよびおよびHCOOHHCOOHの生成量の生成量 ((注入電力:約注入電力:約24W) 24W)
CO ・・・ 1つの分子に含まれるC原子数が多くなるほど減少する
・・・ 1つの分子に含まれるC原子数の増加に従って増加するHCOOH
CO2
CC原子数原子数少少 多多
((ベンゼン環ベンゼン環)) ((アルカンアルカン) ) ((アルコールアルコール) ) ((ケトンケトン) )
400
300
200
100
0
conc
entra
tion
of b
y-pr
oduc
ts [p
pm]
CH3OH (CH3)2CO C6H6 C7H16
CO2 CO HCOOH
C6H6 CH3OH (CH3)2CO C7H16
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