a further study of the anaerobic biotreatment of malt whisky distillery pot ale using an uasb system

6
A further study of the anaerobic biotreatment of malt whisky distillery pot ale using an UASB system J.A.S. Goodwin a, * , J.M. Finlayson a , E.W. Low b a Department of Mechanical and Chemical Engineering, Heriot-Watt University, Riccarton, Edinburgh EH14 4AS, UK b Mott MacDonald, Great Michael House, 14 Links Place, Leith, Edinburgh EH6 7EZ, UK Received 10 February 2000; received in revised form 3 December 2000; accepted 12 December 2000 Abstract Pot ale from a pilot-scale malt whisky distillery was treated using a mesophilic up¯ow anaerobic sludge blanket UASB) digester. Stable operation was observed at organic loading rates OLRs) of 5.46 kg COD/m 3 day or less when the pot ale was diluted with tap water. Digester failure occurred when undiluted pot ale was used, even though OLR was less than 5 kg COD/m 3 day. Overall performance was worse than that observed previously when UASB digesters were used to treat pot ale from a dierent source supplemented with trace elements. A substantial proportion of euent chemical oxygen demand COD) was present as volatile fatty acids VFA), particularly during periods of reactor stress, indicating that overall performance was limited by the rate of VFA conversion. Wastewater alkalinity rose during digestion. The sludge which developed in the reactor was ¯occulent but did not form compact granules. Ó 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. Keywords: Anaerobic digestion; UASB reactor; Malt whisky; Pot ale; Alkalinity 1. Introduction Whisky is one of the most economically important food and beverage exports from the UK, which has over a hundred active distilleries located predominantly in Scotland. Malt whisky is manufactured for blending and as a luxury product, the basic process having remained unchanged for centuries. First, barley is steeped in water, allowed to germinate, then dried to give malt; drying is frequently accomplished over burning peat, which imparts a characteristic ¯avour to the grain. The malt is then milled to break open the husks and mixed with water in the mash tun, where malt enzymes hy- drolyse most of the starch to soluble sugars. The sweet liquid from the mash tun, wort, is fermented with yeast to give wash containing 6±7% ethanol by volume; this enters the wash still for batch distillation, producing a distillate known as low wines which contains around 20% ethanol by volume. The low wines enter the spirit still for further batch distillation, and the middle frac- tion of the distillate from this still, new spirit, is matured in wooden casks, typically for 10±25 years, prior to dilution, bottling and sale. The major waste streams from the process consist of the liquid residues left in the wash and spirit stills after distillation, known as `pot ale' and `spent lees', respec- tively, and spent grain or dra from the mash tun. Pot ale has a chemical oxygen demand COD) of 30,000± 50,000 mg/l and contains yeast, inorganic salts and a variety of organic compounds; it is usually concentrated by evaporation to yield distiller's syrup, which may be combined with dra in the manufacture of animal feed. The evaporation process also produces a foul conden- sate containing organics derived from the pot ale. Spent lees have a COD of 1000±2000 mg/l and contain volatile organics; these are usually combined with foul conden- sate and other low-strength wastewaters and passed to an on-site biotreatment plant or discharged to sewer. As pot ale has a high COD and is readily biode- gradable, anaerobic digestion to produce potentially valuable methane gas would be a feasible alternative disposal method. Successful anaerobic treatment of rice- and grape-wine distillery wastewaters has been demon- strated in a number of previous studies Panlin, 1989; Cheng et al., 1990; Moosbrugger et al., 1993), but rela- tively little work on the anaerobic digestion of malt whisky distillery wastes has been published. Boopathy Bioresource Technology 78 2001) 155±160 * Corresponding author. Fax: +41-131-451-3077. E-mail address: [email protected] J.A.S. Goodwin). 0960-8524/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. PII: S 0 9 6 0 - 8 5 2 4 0 1 ) 0 0 0 0 8 - 6

Upload: jas-goodwin

Post on 05-Jul-2016

213 views

Category:

Documents


1 download

TRANSCRIPT

� ������� ��� �� ��� � ������� ���������� � �� ���� ������������� ��� ��� ��� � � ���� �����

������ ����� ���� ���� � ���� �� !�"� #�� �

� ���������� ��� ������ ��� � ������ ������������ ���������� ����������� ��������� �������� ��� !"� �#� ��� ��������� $���� ��� ��� ����� � %��&� '����� %��� � �������� ��( )�*� �#

$����%� &' ������ (''') �����%� � ��%��� ���� * +������� (''') ������� &( +������� ('''

��������

,�� ��� ���� � �����-����� ���� ����� �������� ��� ������ ��� � � ���������� ��.�� � ������� ����� ��� ��� /����0 ��������

������ �������� ��� �����%� �� ���� �� ���� � ����� /1#$�0 �� 2�34 �� 51+6�* � �� ���� ��� ��� ��� ��� ��� ����� ���� ���

������ +������� ������� ������� ��� � ����� ��� ��� ��� ���� �%� ������ 1#$ ��� ���� ��� 2 �� 51+6�* �� 1%�����

�������� �� ��� ����� ��� ���� �����%� ���%����� ��� ���� �������� ���� ��� �� ����� ��� ��� ���� � �7��� � ������

�������� �� ���� ����� ����� ��� � ������ ���� ��������� �� �8�� � �������� �9�� ��� /51+0 ��� ����� � �� %������� ����

���� /: �0� ����������� ��� � ������ �� ������� ������� � ����� � ���� �%����� �������� �� ��� ������ � ��� ���� �� : �

�� %����� � "��������� ������ �� ���� ��� � ������� � ;�� ����� ����� �%����� � ��� ������� ��� .������ � ��� � �� ����

������� ��� ����� � (''& !���%��� ���� �� #�� ��� ������ �����%��

#��+���, � ������� ������� ) ���� �������) ���� �����) ,�� ���) ������ ��

� ���� ������

"���� �� � � �� ��� ���� ��� ������� ������� ���� � ��%����� �9����� ���� ��� �<� ����� ��� �%��� �� �� ����%� ����������� ������ ������ � �� � ������ � ���� ����� �� �� �������� ��� ��� � � � �� � ��9�� ������� ��� ����� ������� ��%� � ����� �� ��� �� ��� �� ������� ����� ����� �� ������ � ������ ������ �� ����� ���� ��� ��� �� ��%� ����)�� � �� ���=�� �� ����������� �%�� ��� � � ���������� ������� � �������������� .�%��� �� ��� ���� � ;������ �� ��� ����� �� ����� ��� ��� ����� � ��9����� ����� � ��� ���� �� � ����� ���� � >��� �-����� ���� �� ��� ������ �� ������� ������� ;�� �������=�� ���� ��� ���� �� � ����� �� ����� �� ���� ������ ��%� ���� �� ��� � � 4?@A ���� �� � %�����) ����� ���� ��� ���� ����� ��� ����� ���������� � ������ � ���������� � �� �� ��� �� �� ����� �� ��� � ���� ('A ���� �� � %������ ;�� ��� �� �� � ��� ��� ����������� ��� ������� ����� ���������� � � ��� ���� ����-��� �� ��� ��������� ���� ���� ������ �� ������� �� ������

� ���� ������ ������� ��� &'?(2 ����� ����� �������� � ������ � � �����;�� ��B�� ����� ������� ���� ��� ������� �� ���� ��

��� ��=�� ������� ���� � ��� ���� � ������ ������ ��������������� � � �� �� C��� ���D � C��� � ����D� ������-��%��� � ��� � ���� �� ��7 ���� ��� ���� �� � ,����� ��� � �������� �9�� ��� /51+0 �� *'�'''?2'�''' ��6� � �� ��� � ����� � ���� �� ����� � �%����� �� ���� �� ������ �) �� �� ������ �� �� ������ �%�������� �� ��� ��������D� ����� ����� �� ������� � ���� ��7 � ��� �� �������� �� � ���� ����;�� �%�������� ������� ���� ������� � ���� �� � -���� �� ��� � � ���� ��� ���%� ���� ��� ��� ���� ��� ����� ��%� � 51+ �� &'''?(''' ��6� � �� ��� %����������� ���) ����� ��� ������ ����� � ���� ���� �� � -���� � ����� ���-���� ��� ����������� � ����� ��� � -���� ���������� � ��� � �� �������� �� �������� ��� ��� ��� � ���� 51+ � �� ����� ����-

�������� � ������� ������� �� ������ ���� �����%������� ����� � ��� ���� �� � �������� ����� ���%�������� ������ ���������� � ������� ������� � �� ����-� �����-�� � �������� ����������� ��� ��� ��� -������ � � ����� �� ���%���� ������ /,� �� � &EFE)5�� � �� ���� &EE') ����������� �� ���� &EE*0� ��� ����-��%�� ������ ���� � ��� � ������� ������� �� ��������� �������� ������ ��� ��� ��������� �������

����������� ;��� ���� @F /(''&0 &22?&4'

�5������� � � ������� �9G H3&-&*&-32&-*'@@�

������ �������, B���������� I�������� /������ ����� 0�

'E4'-F2(36'&6J - ��� ��� � ������ � (''& !���%��� ���� �� #�� ��� ������ �����%��

,KKG � ' E 4 ' - F 2 ( 3 / ' & 0 ' ' ' ' F - 4

�� ��� /&EFF0 ��� ���� � � ������� ��8� �������/��$0 ���� �� ��� �� ����� ����� �8�� �� �����;���� �� ��� /&EEE0 �����%� ����������� 51+ ����%����� ��� ��� ��� �� �� � ��.�� � ������� L����/�� 0 ������� ���� �8�� � ������������ � ,��%�������� � ���� ��������� ����� ���� ��� ��� ������-�� �� ���� � ���� �� ����� �� ���� �� ������ ���-�������� ���� ��.�� � ������� ����� ��� ��� /����0�������� /����� � ������� &EE30� ;�� ��� ���-�� �� ���� ��� � � %��������� �� ��� ���������� ����� � � ���� ������� ��� ���-��� ������� � � ������� �� �� � �� ���� �������� � ����� ��� ���� ��-=���� ��� �M �� �����

� ����� �

-.�. "��� ������

;�� � ������ ��� �� ����� �� ��� ������� ��� ����������� ����� ����� �� ��� ���� ���� � ��������� ��� ��� ��� ������� � �� � � ������ �������-���� ��� /�� ������ � ����� � � �����������0 � ����� � �� � ������� �� ���� � �� 3�5 ���4 �� ���� ;�� ����� � ����� /��0 � %������������ � ����� /:��0 �� �� ������ � ���� 3*�F3 � (&�E �6�� ��������%���

-.-. '� ���

,�� ��� ��� ����� � ���� ��� �9������ ��� ���������� ��� K ��� ���� �� 5� ��� ��� ����� � � +������� �/K5�+0� +������� � �� ���������� ���� ���� M�����-"��� � �%������ ��� � � ����� �� ����� ���� ������� ���������

-./. !��������

;�� ���������-����� ���� �������� ����� ��� ��� ������� � ����� ���%����� /����� � �������&EE30� ��� �� ������� ���� ,�����9 ���� �� � ��� ��������� 4( �� � �� � ����� � %����� �� &�'2 ��;�� ������� ��� ������� � �� ���-���� ��� ���� ������� ������� �� ��� ����� � �� ��� ���������� � � "���� -������ 2'*� ����������� ���� ��%�� �� L��� ���� � 2'&� ���� ;���������� ��� ��� -��� � �� *2�5 ��� � � ��� � M&2� .�� ������ � �����-B����� ������

-. . !��������� ��� ��0���

������ �������� ����� ���� ������ � � ��-������� � �� ����L� ����� � �������� �� ��� ������������� � �������� /'�5� & ���0� �M %����� ����������� ��� � � $������ 5!@# �M �������� �� ������ � 5�� � � &&* �M ������ 51+ ��� ������� � ���

�����-����� ����� ���� ����� ������� � M��1/&EF40� :������� ���� ���� /: �0 ���� ������ � ���� ������������� � �� ���� ������� � ����%������� �����) ���� ������ �� ����� � ����������� �=��� ��%� ��� �������� ���%����� /����� � ������� &EE30������� ����� ���� ������ � � �������� �� &'' ��

������� �� �M 3�2 ���� '�( � ���������� ���� ��������� � M��1 /&EF&0� � �������� ��� ��� ���� ���� �M ��� � ��� ���������

-.1. �2����������

�� ��� ����� �� ��� ���� ��� ������� ��� ���� ����4'' �� �� � ���%� ������ ������� ����� ��� �������� ������ �� ���� ��� ������� ��=�� ��%�� ����� ��� �� ������ ��� �8�� � ����� � ���� �� ����� ������� � ���%�� �������� � ����� � ��� ������ ;����� ���� ���� ��� 2'' ��6�� ��%� � � ������� ��-�� ��� ���� /M$;0 �� (�& ��� ��� ��� ���������� ��� ��� �� ����� �� ��� ���

����� ���� ��� ������ N� �������� ��� ��� �����- � �� ���� �� ����� ���� ����� ����� ���-�� ���� ���-�����%� � ������ ����� ��� ��� ��� ������ �M � ������ ��) ���� ��� ������� ���������� ���-��� �M %����� �� � ��� �� �� *?3� ;�� ����� �� ����� ����� ����� ��� �� ��� ��� ��� ��������� ������� ��� .��������� �� ����� ������ �%�� (?* �������� �� ���� � ��� ���� �� ��� ������ �� ��� ���%������ ;��� ���� ������� ��� �� ����� �� ��� �������������� ��� ��� ����-�7 ��� � ��� ������ �� ��� ��� ����� ��� %������ �����9������ ( �� ���%� ��� ����� �� ���������� �� M$;� � ���� �� ���� � �����

/1#$�0 ��� ��������� � ;���� &� � M$; �� (�& ����� ��� ��� ���� �� ��� ���� ���� �����-�� � ��� �(3E� ;�� � ����� ��� ���-��� �� �� ������ ��� ('A �%������ ����� ��� � ������ � &'A � ����� �� ��@'A ��� � ��� L��� ��� ������ ;��� ������ � ��-%���� �%���� �7����� ��� ��� ���-��� �� �� ������ �������� � � (4 � ����� ������� � � 42� � -���� � ������� ��������� ����� ����� ���� �� ��� ���� ������ ���� �������� ������ �� @@ � &3*� ����-��� �� �� ������ �� 3'A ��� ��� � �������� ����� �� ����� ������������ ,��-��� �� �� ������ ������ ����� � ����� ���� �� @'A � � &E*) �8�� �: � �� �� ������ � ���� ��� �L�� �� � 51+ ��-��%�� �O��� � ���� �� � ����� � ���� �� �%������;� ���%� � ������� �������� ��� ���-��� �� �� ������ ��� ����� � ������ �� ('A � � (&@� ��� ����� ��*'A � � ((E� : � ��%��� ���� � 51+ ����%�� ��-L��� � �����%�� �������� � � ����� �� ��������� ��-������ ������ �������� ��� ���� K ��� L �� �� �� ����� ���� ��� �7��� �� ��� �� �� ������ ��� � %����-���� � � ������ � ��� ���-��� �� �� � ������ �������- ����� � ������ � M$; �� ��� ��� � ��� �� ��� ������ ���� � ����� ����� ��� ��� ���-��� �� �� ������

&24 3.!.". $�+�� �� ��. 4 5�������� 6�� ���� )7 8-99�: �11;�(9

��� ����� �� &''A � � (24� �M � 51+ ����%���O��� � ����� �8�� � : � � ������ ������ � �������������� ���� �� ;�� ��� ���-��� �� �� ������ �������� � �� *'A � � (44� ����� ����� : � ��%��� ������ ���� �9�� �� ��� �������� �� �� �� �� �� ���� �� ��� ��� ��� ����� ��� � � (@E�

� �������

/.�. $������ ���������

������ �������� � ��� � �8�� � 51+� �8�� �: � � ��� � �8�� � �M %����� ��� ����� �� � ���� &?3�

;�� ������� ����� � ���� �� ��� ���� �� ��� ��-���� �� ��� ����� �� ��� ���� 1%����� �������� �� ����� ����� ��� ��� � ��� L��� &3' ��� ���� ������51+ ����%��� �� @'?E'A� ������� �8�� � ��������� �� ������ � ����� &''' ��6� � �8�� � �M %��������� @�2 /��� ���� �M %����� ������ ���� �@' ������� � �������� ������� �� ��� ��� ����� ������0�"�� ������ ���� �� ���� ���� ������ ������

�� &33 � (&'� �8�� � ������� � ������ ��� ������ �%�� F''' � (''' ��6�� ��������%��� 51+ ����%��������� �� ���� 2'A � ������ �������� ������������� ������� �8�� � �M ����� � ���%� @�' ������ ��� ����� ���������� �� ����� ���� ������ �� (&@� (3F ������� � ��� �L�� � ������� � � : � � � �����%��� � � 51+ ����%�� �O��� �� ���� �8�� �

��� &� ������ �������� �

;���� &

������ �� ��� ���������� �� M$; � 1#$

+� A ��� ��� ��� ��� 51+ /�6�0 M$; /��0 1#$ /�� 51+6�* �0

'?3 (' 4�4E (�& *�&E

2?E *' E�*3 (�& 3�32

&'?&4 3' &(�&@ (�& 2�F'

&@?&F 2' &3�(@ (�& 4�F'

&E?(* 4' &F�'3 (�& F�2E

(3?(2 @' (&�'2 (�& &'�'(

(4?43 2' &*�@' (�& 4�2(

42?44 (' (�F4 (�& &�*4

4@?@4 *' 4�2E (�& *�&3

@@?&3* 3' &&�3@ (�& 2�34

&33?&42 2' &4�(( (�& @�@(

&44?&E( 4' &E�'* (�& E�'4

&E*?('* @' &E�34 (�& E�(@

('3?(&' 4' &@�@E (�& F�3@

(&&?(&4 3' 4�24 (�& *�&(

(&@?((F (' 2�*3 (�& (�23

((E?(3F *' F�** (�& *�E@

(3E?(2( 4' &@�4& 3�( 3�&E

(2*?(22 F' (*�@* 2�4 3�(3

(24?(42 &'' *(�F4 @�' 3�4E

(44?(@E *' E�(4 (�& 3�3&

3.!.". $�+�� �� ��. 4 5�������� 6�� ���� )7 8-99�: �11;�(9 &2@

�M �� ����� �� ���%� @�*� M���%��� � ������ � ���51+ � M$; �������� ���� � (3E �� � (42 ���-��� ������ ���� � ������� � : � �� �� ������ � ���-���� � ����� �������� !8�� � ������ �� �� � �� ����� ���� ���� ��� 51+� ��� ��� �%�� (''' ��6� �� �������� ����� �� � (@@� ����� ����� ����� %����� �����������!8�� � ������� 51+ %����� ���� ������ � ��� �

����� �� ������� �8�� � ������� �������� ������ �� &@4 � (&& � ����� � ���� ������� "����� "5N ��������� ������ ������ � L����� �� ���� ��>� '�32�� � ����� � ��� L�������� ;�� ������� � ����� ������� ��������� �� ����� �8�� � 51+ ����� � � ����������� ��� @F?F3A ��� ������� ���� ������ �� &@4� &F@� ����� ������� 51+ ������� � ��� ������� ���� � �� &E@ � (&& ���� E2A � E*A �� ����� 51+���������%��� ;���� ���� ������� 51+ ������� � ����� ����� � ���� ��� ���� ���� � ��������� �� 51+ � : � ��� ��� ��� ��� �� � ����� �������� ���� ����-

������ ��� �8�� � 51+ ��� ����� � �� : � ��� � ��-���� �� ������� ������� !%� ��� � ��� ����� �� �������������� � ��� L��� &2' �� �� ��� ���� : � ���-���� ��� �� 2'?E'A �� �8�� � 51+����� �M � ������ �� ���� ��� � ������� � �� �����

�9���� ��� %�� ����� ������ ��� � ������� �%�������8�� � �M � ������ �� ���� �� ����� �� ������ ��� ��� ��� %������ ;�� ������ �� ���� ��� %������� ���������� ���� '�&4 �� 5�51*6�� 51+ ����%��

/.-. "����� � �������������

;�� ������� �� �� ��� ����� ��� �� ��������������� ��� ��� � �����%���� ������� ������ ����� � ,�����9 ������� ����� ;�� ��� ����� �� -����� ��� � �� ����� .��� � ��� ��� ���� � ������) ��� ��� ���� ������� ���������� � ���� ��-������ ��� �� ������ �� ;�� ����� �� ����� ��� ����� � �������� ������� ����� 3'A �� ��� �������

��� *� :������� ���� �����

��� (� 5������� �9�� ��� �

&2F 3.!.". $�+�� �� ��. 4 5�������� 6�� ���� )7 8-99�: �11;�(9

%������ � ��� =�� ��� �� ����� ����� � ������� ��� ������ ��� � ��� L��� ��� ����� �� ��� ���� � �3'� ���� .������ � ����� L��� @'A �� ��� �������� � ���� %����� �� ����� ��� ��� ��� �� ���� � ��� �L-�� � ��� �� � ������� ��� � ��� ����� � &3'�1 � &3F� ����� � ������ � ��� ���-��� �� �� ���-

��� � ��� ����� �� ������ ����� � ������ ��� ��� �����.������ � � � -��� ����� ����� �� %����� ��� � -��� ��� ���� ������� �� ����� ������� ����� ����� ������ ��� ����� �� ������� ���� ���� ��� �������%����� ������ �� &22 � &E'� "����� L����� ���-������ ���� �����%� � ��� ����� ��� ��� ��� �� ��� ����� ��� �� ������ �� &E4 � ('*� ��� ����������� � � �8�� � : � ���� ����� � ��� �� ��-����� �� �� ���� �� � ������ ��� ��� ���� � ������ �%���� .��� �� ����� �� � M���%��� ����� ��-�� �� ��� ��� ����� � : � ��%��� ����� ��� ��������� �� ������ ���� ����������� � � ������ � %������ L��� � @'A �� ��� ������� %����� � � (*F�;�� ����� ����� � ��� ���� � .������ � �������� ��� � � ��� ��� � �� ��� ���� ��� �L ��� ��� -������ ��� �� �����%� �� � �����

� ����������

������ � � ���� �����-��� ��� ������� ����� � ��� ��� ������ ��� ���B���� �� ���� ���� �� ���� ��� � ���L��� �������� �� �������� � � ����� � ���� ��� ����� ������� � �� �������� ����� ��� �� ����%�� ����� ��� ������ � �� ������������ ��� 4 �� ����;�� 51+ ����%�� �O��� � �� �%�� F'A �����%� ��

� ��� ���� � �� 2�34 �� 51+��*� ������ ��

@@ � &3* �������� ��%������ ���� ��� 51+ ����%���� E&A ����� � � ������� �� ��� /&EFF0 ��� ������� �������� � �8�� � ��� �� �� � ��$ ������� ��*�2 �� 51+��*

� ���� M$; &2 ��� M���%���;���� �� ��� /&EEE0 ����� � 51+ ����%��� �� @'?

F'A ��� � ����� ��� ��� ��� �� �� � �����-������� ������� �� (' �� 51+��*

�� �� ������������� ��� ��� ��9���� 51+ ���� � ����� ���� �������� � ��� ����� � ���� ����������� ����������������� � �� ��� ���� ���� 51+ ����%��� ���� E'A��� ��� �����%� ���%����� � ���� ��������� ��� ����������� ����� ������� �� &2 �� 51+��

*� �

M$; (�& �� /����� � ������� &EE30� ;�� ����� ��� ��� ������%�� ���� �������� �� �� ��� ������� � �������� � ��� �� �� � �� � ��� ����� ��� � ����� ���������� �9��� ���� �� ������ ��� ��� ��� ��� � �������� � ��� ��� ����� � ���� ��� �9������ ��� ��-������ �� M�����-"��� � �%������ ����� ����� ��� ���-%����� ���� ����� � ���� ���������� ���� ����������������) �� �� �� ���� ��� ������ �� ��� ��� ��� ��-����� ��� ����� � �� �� � � ������� �%� ��� �� -�� ������ � �� � ��9� � ����� �� � .�� �� � ��������������� ��� ���� �� � ����� ����� � �������� � ������ � � � �� ��� ���%���� ������ /����� � ���-���� &EE30 ��� �� � ��� ����� � ���) ���� �� ��%���������� ��������� ����%��� ������ � ������ ���� ���� ��������� ;�� � ������ ��� �� ����� �� ��� ��������� ���� ��%� �7���� �������� ��� 5�������� ���8�� � 51+ � : � �� �� ������ � ��� ��� ������ ������ ��� ����� � ��� ����� ���� ���������� ��� 51+ �������� � �� : � ��� � ���� ������ � ����� � �����%����� �������� �� ��� ������ �� � ������ ���� ���� �� %����� �� : � �� ����� ��������� ����� � ������ � ��� 51+ � M$; ��-

���� �� (3E � (42 ����� �� �� ������� ������� ���8�� � : � /����������� �������0 ��%��� ���� ������-���� � ������ �������� ���� ���� �� �%� �������M %����� ���� ���� ���%� @�' ��� ���� ����� K� �� ������ ��� � � ����� ��� ��9����� ��� �7���� �� � ��9� � ����� �� � ������ � ����� ��� �� ��� � ��������� �9��� ���� �� ���� ����� ��� � �������� �%������� ��� ������� �� ��� ������ �� ��� ����� �� ���-��� � %�� ���� : � �� �� ������ � � ������� ���

��� 3� �� � �8�� � �M�

3.!.". $�+�� �� ��. 4 5�������� 6�� ���� )7 8-99�: �11;�(9 &2E

�M %������ ;��� ���� ��%� ������� � ��� � ����%���� �� ����� ��� � �� ��� ������ �� ��� ��� ����� � �>� � �� ����� ���� � %�� ��� �����L� ����� ��� ������%�� ����� ����� ����� ������ � ��� ������� ����%�� �� ;�� �� ��� ���� ��� ����� ���� ��%� �9����-���� ���� �7��� � ������ � ������� ������� �� ����9��� � ����� ���� �� � ��� �L�� � ��������� �� ������� �� ������ ����� � � ��� ��� /;���� �� ���� &EEF0�������� � ������� ������ ����� ���� ��� ����� �� ��: �� � ����� ���������� �� ���� ��� ������ =�� ������ ������� ����� ����� ��� �� �� ��������� ��� �M�� ���� � ������� �7���� ��� ���� ����� � ����� �� ���������� ���� � �� ���� �������� �� ��� &' �6�� ;������� ��%� � ����� �� ����� �� �� �� ������ ��(�@3 �6�� ���� ����� ��� ������� � ������� ���������� �� ������ �� *�2 �6� /��5���� &E430� ;�� ����� �����-��� ����� �� �� ������ ��� �� ������ �� ��� ������� �� ��%� ��� ��� ������� �� ���� �� �� ���������� ����� ��� ����� �

� �����������

������ �������� ��� �����%� �� 1#$� ��2�34 �� 51+��

*� �� ���� ��� ��� ���-��� ��� ���

������ ��� ������� ������� ��� � ����� ��� ��� ����� �� ��� ������� �%� ������ 1#$ ��� ���� ��� 2 �� 51+��

*�� 1%����� �������� �� ��� �����

��� ���� �����%� ���%����� ��� ��� ���� ������������� ���� � �7��� � ������ � � ������� ��� ��� ������� ��� ��� ���� � �7��� � ������ �������� �� ��������� ����� ��� � ������ ���� ��������� �� �8�� �51+ ��� ����� � �� : �� ����������� ��� � �������� ������� ������� � ����� � ���� �%����� �������� ����� ������ � ��� ���� �� : � �� %����� � "��������������� �� ���� ��� � ������� � ;�� ����� ����� �-%����� � ��� ������� ��� .������ � ��� � �� ����������� ��� �����

�������� �������

;�� ������� ��� �������� �� !���� ��!%� ��� �� -���� ��������� ������� � ���� ���� � ������� �����;�� �� ��� ���� �� �� K�� 5������� ���� ���+������� � �� ���������� ���� ��� �� M�����-"���� �%����� ��� ���� �� � ��� ����� �� ��� ��� ��� � �������

����������

�������� $�� #���� � :� �� �� ���� !�� &EFF� ,������� �� ��

� ������� ��8� ������� /��$0 � ������ � �������� ����� �����

���� � ������ ����� ������� ������� &4� &**?&3*�

5�� �� ����� #�� ����� "��� P�;�� "�� ��M�� $���� ��+�� 5�� ��

;�5�� &EE'� � ���L� ���� ������� ������ � �� �� �����������

"���� ���� ;��� ��� ((� &4@?&@3�

����� � ������� ������� ����� &EE3� � ������� ������� �� ����

����� �������� ��� ��� ��� � ��.�� � ������� ����� ��� ���

��������� ����������� ;��� ��� 3E� @2?F&�

M��1� &EF&� ;�� +������ ���� �� ������ �� � ����� � "����

&EF&� M��1� #� � � �<�

M��1� &EF4� 5������� 19�� +��� /+��������� :����0 ��

,������ � "���� "������ ���� �� M��1� #� � � �<�

��5���� ,�#�� &E43� � ������� ����� ������� � �� ��� ����� ,���

�����G ;�9�� ��������� � ����� �� ����� ,����� "���� E2� E&?E3�

������������ $�!�� "� �>��� ��5�� !����� ����� ������� ��:�$��

&EE*� ����� �� � �������� ����� � ���� ������ ? �����������

������ �� ��=������ �� � �M �� ����� "���� �� &E� 2*?4F�

,� �� � Q�� &EFE� � ������� ������� � �� ���� ���� ��� ������

���������� � ���� �������� "���� ;������ � 3� (@E?(FF�

;����� ��� 1���� N�� ��������� ��� <��� <�� &EEF� ����� �

����� ����� �� ��� ��� ���� � ����� �������� ����� � >����� ��

��������� ������� �� �� ���� �� ���� �� F2� 3E2?2'&�

;����� ��� �B������ P�� <��� <�� &EEE� ,���� ��� � ���� ��� ����%��

�� ���� �� ������� � � � ���� ����� ��� ���� ,������ ��������

*2� (4@?(@2�

&4' 3.!.". $�+�� �� ��. 4 5�������� 6�� ���� )7 8-99�: �11;�(9